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A library of nonsymmetrical thermosensitive BAB* block copolymers was investigated in terms of their aggregation behavior and rheological properties as a function of temperature in aqueous solutions. Additionally, these block copolymers were used to study the modification of temperature-dependent rheological properties of microemulsions. The block copolymers comprise a permanently hydrophilic poly(N,N-dimethylacrylamide) (pDMAm) block “A”, a permanently hydrophobic n-dodecyl (C12) chain as end-group “B”, and a thermoresponsive (TR) block “B*” featuring a lower critical solution temperature (LCST). To vary the chemical nature and LCST behavior, different polyacrylamides, i. e., poly(N-n-propylacrylamide) (pNPAm), poly(N,N-diethylacrylamide) (pDEAm), poly(N-isopropylacrylamide) (pNiPAm), and poly(N-acryloylpyrrolidine) (pNAP), were introduced as TR blocks. Additionally, the length of the TR block was varied systematically as well as the architecture of the block copolymer, for which three types were employed, i. e., BAB*, B2AB*, and B(AB*)2. The influence of the length of the TR block on the aggregation behavior and temperature response was studied via light and neutron scattering (SLS, DLS, and SANS). For TR blocks with more than 40 monomer units, a marked hydrophobic interaction occurs above the LCST, leading to ordered, well-structured clusters of micellar aggregates. Thus, the temperature-dependent mesoscopic organization of aggregates can be tuned by the length and type of the TR block. The temperature response of rheological properties was investigated and compared for the various copolymer architectures. Depending on the TR block and the copolymer architecture, their solution’s viscosity can increase significantly with rising temperature. These results are well in line with the observed mesoscopic organization obtained by SLS, DLS, and SANS experiments. Additionally, fluorescence experiments using the solvatochromic probe Prodan revealed a direct relationship between the increased viscosity and the formation of additional hydrophobic domains of TR blocks. Consequently, the viscoelastic properties of aqueous solutions can be tuned temperature dependently by carefully designing these copolymers. Following this, the viscoelastic properties of low-viscous oil-in-water (O/W) microemulsions (MEs) can also be adjusted. For a properly chosen ME concentration, these block copolymers lead to a viscosity increase with rising temperature. At a polymer concentration of about 22 g L−1, the most pronounced enhancement was observed for the pNPAm-based systems, with factors up to about 3, 5, and 8 for BAB*, B2AB*, and B(AB*)2, respectively. The enhancement is caused by the formation of a transient network mediated by TR blocks, as evidenced by the direct correlation between the viscosity enhancement and the attraction strength. This kind of tailored temperature-dependent viscosity control of surfactant-based systems could therefore be advantageous for applications requiring a high hydrophobic payload, which is accomplished by the droplet microemulsion., Verschiedene asymmetrische, wärmeempfindliche BAB*-Blockcopolymere wurden hinsichtlich ihres Aggregationsverhaltens und ihrer rheologischen Eigenschaften in wässrigen Lösungen temperaturabhängig studiert. Zusätzlich wurde unter Verwendung dieser Blockcopolymere die Veränderung der temperaturabhängigen rheologischen Eigenschaften von Mikroemulsionen untersucht. Die Blockcopolymere bestehen aus einem permanent hydrophilen Poly(N,N-dimethylacrylamid)-Block (pDMAm) „A“, einer permanent hydrophoben n-dodecyl-Endgruppe (C12) „B“ und einem thermoresponsiven (TR) Block „B*“, der eine lower critical solution temperature (LCST) aufweist. Um die chemische Natur und das LCST-Verhalten zu variieren, wurden die Polyacrylamide Poly(N-n-propylacrylamid) (pNPAm), Poly(N,N-diethylacrylamid) (pDEAm), Poly(N-isopropylacrylamid) (pNiPAm) und Poly(N-acryloylpyrrolidin) (pNAP) als TR-Blöcke eingeführt. Die Länge der TR-Blöcke sowie die Architektur der Blockcopolymere wurden systematisch variiert. Drei verschiedene Architekturen, BAB*, B2AB* und B(AB*)2, wurden untersucht. Der Einfluss der Länge des TR-Blocks auf das Aggregationsverhalten und die Temperaturabhängigkeit wurde mittels Licht- und Neutronenstreuung (SLS, DLS und SANS) untersucht. Bei TR-Blöcken aus über 40 Monomereinheiten tritt eine ausgeprägte hydrophobe Wechselwirkung oberhalb der LCST auf, die zu geordneten, gut strukturierten Aggregaten führt. Somit kann die temperaturabhängige mesoskopische Organisation der Aggregate durch die Länge und Art des TR-Blocks beeinflusst werden. Die Temperaturabhängigkeit der viskoelastischen Eigenschaften wurde für die verschiedenen Copolymer-Architekturen untersucht und verglichen. Je nach TR-Block und Architektur kann die Viskosität der Lösung mit steigender Temperatur deutlich zunehmen. Diese Ergebnisse stimmen gut mit den strukturellen Erkenntnissen überein, die durch SLS-, DLS- und SANS-Experimente gewonnen wurden. Darüber hinaus zeigten Fluoreszenzexperimente mit der solvatochromen Sonde Prodan einen direkten Zusammenhang zwischen der erhöhten Viskosität und der Bildung zusätzlicher hydrophober Domänen bestehend aus TR-Blöcken. Durch sorgfältiges Design dieser Copolymere können die viskoelastischen Eigenschaften wässriger Lösungen temperaturabhängig angepasst werden. Die Viskosität von Öl-in-Wasser (O/W) Mikroemulsionen (ME) konnte durch Zugabe der Blockcopolymere temperaturabhängig beeinflusst werden. Der ausgeprägteste Viskositätsanstieg wurde für die pNPAm-basierten Systeme gefunden. Bei einer Polymerkonzentration von 22 g L−1 wurden für die Architekturen BAB*, B2AB* bzw. B(AB*)2 Viskositätsanstiege um das 3-, 5- und 8-fache beobachtet. Die direkte Korrelation zwischen der attraktiven Wechselwirkung und der Viskositätserhöhung deutet auf die Ausbildung eines TR-Block-vermittelten Netzwerks hin. Diese Art der maßgeschneiderten temperaturabhängigen Viskositätskontrolle von Tensidsystemen sollte daher für Anwendungen von Vorteil sein, die eine hohe hydrophobe Nutzlast erfordern, welches durch die Mikroemulsionströpfchen gewährleistet wird.