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A better understanding of the effects of carbonaceous particulates in air pollution on human health and on the transmission of viruses requires studies with artificially produced aerosols that mimic the real ones. To produce such aerosols, methods to precisely tailor the morphology as well as the physical and chemical properties of carbon-based nanomaterials are crucial. Here we describe a facile and flexible approach to produce carbon-based nanoparticles with tailored N content by spark discharge utilizing graphite rods. Carbon-based nanoparticles with different nanotexture and N doping could be obtained by simply changing dilution gas (nitrogen, argon) and dilution gas purity (99 and 99.999%). The effect of the discharge frequency (50, 300 Hz) was also explored. The carbon-based nanoparticles were characterized by Fourier transform infrared and X-ray photoelectron spectroscopy, thermogravimetric analysis, and transmission electron microscopy. We find that the nanotexture is strictly linked to the chemical reactivity and to the surface chemistry. The use of N2 as dilution gas allowed for the incorporation of significant amounts of nitrogen (5–7 wt.%) in the carbonaceous particle network mainly as pyrrolic N, graphitic N and N-oxide functional groups.

The properties of gas-borne aggregates are important in nano-technology and for potential health effects. Gold aggregates from three generators (one commercial and one custom built spark discharge generator and one high-temperature furnace) have been characterized. The aggregate surface areas were determined using five approaches - based on aggregation theory and/or measured aggregate properties. The characterization included mass-mobility relationships, effective densities (assessed by an Aerosol Particles Mass analyzer), primary particle analysis (based on Transmission Electron Microscopy), as well as total mass and number concentration outputs. The relationships between mass and mobility are well described by power-law functions with exponents of 2.18-2.35. For all generators, the primary particles of the aggregates were fused together by a bridge with a diameter typically similar to 60-70% of the primary particle diameter (5-10 nm). The total mass outputs were 6.1-48.1 mg/m3 and the predicted surface area outputs in the range 0.9 x 10(-3)-17 x 10(-3) cm(2)/cm(3). The aggregate effective densities differed considerably between generators. The difference could partly be explained by the differences in primary particle diameter, but not fully. This in turn may be explained either by a varying primary particle size with aggregate size, or by that there are slight differences in the morphology of the aggregates from the generators. (C) 2015 The Authors. Published by Elsevier Ltd. (Less)

The emergence of piezoelectric transformers coincides with the development in the 1950s of ferroelectric ceramics belonging to the perovskites crystalline family. In addition to providing small size and weight, piezoelectric transformers offer outstanding performances in terms of galvanic insulation, voltage ratio and efficiency. Furthermore, compared with conventional electromagnetic transformers, piezoelectric transformers are free from electromagnetic interference. They are consequently more suitable for low power and high efficiency applications for small embedded systems. However, piezoelectric transformers can be deviated from their initial applications. Indeed, the emergence of plasma generator by piezoelectric effect, using mainly piezoelectric transformers, made its mark on the last decade. Nevertheless, if a few typical applications perfectly exemplify this interaction, the understanding of instigated physical phenomena remains to go into detail. The aim of this thesis is to explain the fundaments by a methodical approach. This work is based on several steps including the implementation of piezoelectric transformer analytical modeling, the study of the electrical field generated by a piezoelectric transformer and a first experimental investigation from piezoelectric transformer terminals. The analytical modeling is based on the utilization of the least action principle. From linear piezoelectric theory, a general model applicable to all transformer geometries, using multiple piezoelectric coupling modes, is put forward. Its multimodal characteristic is in addition underlined. This modeling is applied to a classical Rosen type transformer and the obtained results are confirmed on one hand by a numerical identication, and on the other hand by an experimental characterization. The previous analytical modeling does not take into account in its application the influence of the environment in which the piezoelectric transformer evolves. In order to qualify the produced electrical potential, a 2D numerical model of surrounding electrical field is put forward according to nite difference method. This model is based on the extension of previously developed analytical model including mechanical losses in order to quantify the surfacic electrical potential. Even if plasma influence is ignored in first approximation, the modeling allows to highlight high electrical field areas matching glow discharges areas experimentally observed. Finally, in order to validate the concept of piezoelectric plasma generator, a characterization from Rosen type piezoelectric transformer terminals has been undertaken. A systematic study of plasma discharge ignition in function of the input voltage level and the surrounding pressure has been carried out. This experimental part of the study constitutes a pioneering approach in order to qualify transformer electromechanical behavior. It has consequently allowed to give rise to nonlinear behaviors from untypical operation mode which is the surfacic discharge generation by piezoelectric effect.; L'émergence des transformateurs piézoélectriques coïncident avec le développement dans les années 1950 des céramiques ferroélectriques appartenant à la famille cristalline des pérovskites qui n'ont cessé de s'améliorer depuis. Outre la compacité dont bénéficie ces structures, les transformateurs piézoélectriques offrent des performances remarquables en terme de gain en tension et rendement utiles pour des applications nécessitant une adaptation de tension ou une isolation galvanique, parfaitement dédiés aux applications de faibles puissances à haut rendement. Toutefois, les transformateurs piézoélectriques peuvent être déviés de leurs applications premières. En effet, la dernière décennie a été marquée par l'apparition de générateur de plasma par effet piézoélectrique utilisant principalement des architectures de type transformateur. Pourtant, si quelques applications usuelles illustrent parfaitement cette interaction, la compréhension des phénomènes physiques qui en sont à l'origine reste à approfondir. L'objectif de cette thèse est d'en expliquer les fondements par une approche méthodique. Ce travail s'articule autour de plusieurs étapes comprenant la mise en oeuvre d'une méthode systématique de la modélisation analytique d'un transformateur piézoélectrique, de l'étude de la carte de champ produit par un transformateur ainsi qu'une étude expérimentale vue des bornes en guise de premières investigations. La modélisation analytique est basée sur l'exploitation du Principe de Moindre Action (PMA). A partir de la théorie linéaire de la piézoélectricité, un modèle général applicable à toutes les géométries de transformateur, exploitant des modes de couplage piézoélectrique multiples, est proposé. Son caractère multimodal est par ailleurs mis en exergue. Cette modélisation est appliquée à une structure classique de transformateur piézoélectrique de type Rosen et les résultats obtenus sont validés d'une part par une identification numérique, issue d'un logiciel de calcul par éléments finis, et d'autre part par une caractérisation expérimentale. La modélisation analytique précédente ne tient pas compte dans sa mise en oeuvre de l'influence de l'environnement dans lequel évolue le transformateur piézoélectrique. Afin de caractériser le potentiel électrique produit, un modèle numérique 2D du champ électrique environnant est proposé selon la méthode des différences finies. Ce modèle est basé sur une extension du modèle analytique précédemment développé incluant les pertes mécaniques afin de quantifier le potentiel électrique de surface. Même si l'influence du plasma est négligée en première approximation, la modélisation permet de mettre en lumière les zones de fort champ correspondant aux zones de décharges luminescentes observées expérimentalement. Finalement, afin de valider le concept de générateur de plasma piézoélectrique, une caractérisation vue des bornes du transformateur piézoélectrique de type Rosen a été entreprise. Une étude systématique du déclenchement de la décharge plasma en fonction du niveau de tension et de la pression environnante a été menée. Cette part expérimentale de l'étude constitue une approche pionnière pour qualifier le comportement électromécanique du transformateur et a ainsi permis de mettre en évidence des comportements non linéaires issus de ce mode de fonctionnement atypique qu'est la génération de décharges de surface par effet piézoélectrique.

The emergence of piezoelectric transformers coincides with the development in the 1950s of ferroelectric ceramics belonging to the perovskites crystalline family. In addition to providing small size and weight, piezoelectric transformers offer outstanding performances in terms of galvanic insulation, voltage ratio and efficiency. Furthermore, compared with conventional electromagnetic transformers, piezoelectric transformers are free from electromagnetic interference. They are consequently more suitable for low power and high efficiency applications for small embedded systems. However, piezoelectric transformers can be deviated from their initial applications. Indeed, the emergence of plasma generator by piezoelectric effect, using mainly piezoelectric transformers, made its mark on the last decade. Nevertheless, if a few typical applications perfectly exemplify this interaction, the understanding of instigated physical phenomena remains to go into detail. The aim of this thesis is to explain the fundaments by a methodical approach. This work is based on several steps including the implementation of piezoelectric transformer analytical modeling, the study of the electrical field generated by a piezoelectric transformer and a first experimental investigation from piezoelectric transformer terminals. The analytical modeling is based on the utilization of the least action principle. From linear piezoelectric theory, a general model applicable to all transformer geometries, using multiple piezoelectric coupling modes, is put forward. Its multimodal characteristic is in addition underlined. This modeling is applied to a classical Rosen type transformer and the obtained results are confirmed on one hand by a numerical identication, and on the other hand by an experimental characterization. The previous analytical modeling does not take into account in its application the influence of the environment in which the piezoelectric transformer evolves. In order to qualify the produced electrical potential, a 2D numerical model of surrounding electrical field is put forward according to nite difference method. This model is based on the extension of previously developed analytical model including mechanical losses in order to quantify the surfacic electrical potential. Even if plasma influence is ignored in first approximation, the modeling allows to highlight high electrical field areas matching glow discharges areas experimentally observed. Finally, in order to validate the concept of piezoelectric plasma generator, a characterization from Rosen type piezoelectric transformer terminals has been undertaken. A systematic study of plasma discharge ignition in function of the input voltage level and the surrounding pressure has been carried out. This experimental part of the study constitutes a pioneering approach in order to qualify transformer electromechanical behavior. It has consequently allowed to give rise to nonlinear behaviors from untypical operation mode which is the surfacic discharge generation by piezoelectric effect.; L'émergence des transformateurs piézoélectriques coïncident avec le développement dans les années 1950 des céramiques ferroélectriques appartenant à la famille cristalline des pérovskites qui n'ont cessé de s'améliorer depuis. Outre la compacité dont bénéficie ces structures, les transformateurs piézoélectriques offrent des performances remarquables en terme de gain en tension et rendement utiles pour des applications nécessitant une adaptation de tension ou une isolation galvanique, parfaitement dédiés aux applications de faibles puissances à haut rendement. Toutefois, les transformateurs piézoélectriques peuvent être déviés de leurs applications premières. En effet, la dernière décennie a été marquée par l'apparition de générateur de plasma par effet piézoélectrique utilisant principalement des architectures de type transformateur. Pourtant, si quelques applications usuelles illustrent parfaitement cette interaction, la compréhension des phénomènes physiques qui en sont à l'origine reste à approfondir. L'objectif de cette thèse est d'en expliquer les fondements par une approche méthodique. Ce travail s'articule autour de plusieurs étapes comprenant la mise en oeuvre d'une méthode systématique de la modélisation analytique d'un transformateur piézoélectrique, de l'étude de la carte de champ produit par un transformateur ainsi qu'une étude expérimentale vue des bornes en guise de premières investigations. La modélisation analytique est basée sur l'exploitation du Principe de Moindre Action (PMA). A partir de la théorie linéaire de la piézoélectricité, un modèle général applicable à toutes les géométries de transformateur, exploitant des modes de couplage piézoélectrique multiples, est proposé. Son caractère multimodal est par ailleurs mis en exergue. Cette modélisation est appliquée à une structure classique de transformateur piézoélectrique de type Rosen et les résultats obtenus sont validés d'une part par une identification numérique, issue d'un logiciel de calcul par éléments finis, et d'autre part par une caractérisation expérimentale. La modélisation analytique précédente ne tient pas compte dans sa mise en oeuvre de l'influence de l'environnement dans lequel évolue le transformateur piézoélectrique. Afin de caractériser le potentiel électrique produit, un modèle numérique 2D du champ électrique environnant est proposé selon la méthode des différences finies. Ce modèle est basé sur une extension du modèle analytique précédemment développé incluant les pertes mécaniques afin de quantifier le potentiel électrique de surface. Même si l'influence du plasma est négligée en première approximation, la modélisation permet de mettre en lumière les zones de fort champ correspondant aux zones de décharges luminescentes observées expérimentalement. Finalement, afin de valider le concept de générateur de plasma piézoélectrique, une caractérisation vue des bornes du transformateur piézoélectrique de type Rosen a été entreprise. Une étude systématique du déclenchement de la décharge plasma en fonction du niveau de tension et de la pression environnante a été menée. Cette part expérimentale de l'étude constitue une approche pionnière pour qualifier le comportement électromécanique du transformateur et a ainsi permis de mettre en évidence des comportements non linéaires issus de ce mode de fonctionnement atypique qu'est la génération de décharges de surface par effet piézoélectrique.