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1. A simple and efficient process for the synthesis of 2D carbon nitrides and related materials

Author: Huc, Vincent, Silva, Cora, Vallet, Maxime, Saint-Martin, Romuald, Leroy, Jocelyne, Semion, Clément, Dragoe, Diana, Brisset, François, Blin, Thomas, Guillot, Regis, Gillet, Cynthia, Université Paris-Saclay, ONERA, CNRS, Laboratoire d'étude des microstructures (LEM), ONERA-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire de Mécanique Paris-Saclay (LMPS), CentraleSupélec-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Ecole Normale Supérieure Paris-Saclay (ENS Paris Saclay), Institut de Chimie Moléculaire et des Matériaux d'Orsay (ICMMO), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut de Biologie Intégrative de la Cellule (I2BC), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), ANR-11-EQPX-0029,MORPHOSCOPE 2,Imagerie et reconstruction multiéchelles de la morphogenèse. (Plateforme d'innovation technologique et méthodologique pour l'imagerie in vivo et la reconstruction des dynamiques multiéchelles de la morphogenèse)(2011), ANR-10-INBS-0004,France-BioImaging,Développment d'une infrastructure française distribuée coordonnée(2010), ANR-11-IDEX-0003,IPS,Idex Paris-Saclay(2011), CentraleSupélec, Laboratoire Innovation en Chimie des Surfaces et NanoSciences (LICSEN UMR 3685), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), and ANR-10-LABX-0040,SPS,Saclay Plant Sciences(2010)
Subjects: [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry
Abstract: This manuscript describes a new process for the synthesis of very high quality 2D Covalent Organic Frameworks (COFs), such a C2N and CN carbon nitrides. The structure/quality of these materials is demonstrated by extensive cross-characterisations at different scales. The availability of such very large, high quality layers of these materials opens interesting perspectives, for example in photochemistry and electronics (intrinsic transport properties, high gap substrate for graphene, etc...). We thus consider that this work could be of interest to a broad readership, considering that this topic is among the current hottest ones.
Published: 2023

2. Carbon mapping in steel using 12C(d,pγ)13C in external beam

Author: S. Richiero, X. Bai, V. Detalle, Q. Lemasson, L. Pichon, B. Moignard, F. Téreygeol, T. Calligaro, Centre de recherche et de restauration des musées de France (C2RMF), Ministère de la Culture et de la Communication (MCC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Systèmes et Applications des Technologies de l'Information et de l'Energie (SATIE), École normale supérieure - Rennes (ENS Rennes)-Conservatoire National des Arts et Métiers [CNAM] (CNAM), HESAM Université - Communauté d'universités et d'établissements Hautes écoles Sorbonne Arts et métiers université (HESAM)-HESAM Université - Communauté d'universités et d'établissements Hautes écoles Sorbonne Arts et métiers université (HESAM)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Ecole Normale Supérieure Paris-Saclay (ENS Paris Saclay)-Université Gustave Eiffel-CY Cergy Paris Université (CY), New AGLAE - CNRS/Ministère de la Culture/ENSCP (new AGLAE), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Archéomatériaux et Prévision de l'Altération (LAPA - UMR 3685), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), IRAMAT - Laboratoire Archéomatériaux et Prévision de l'Altération (IRAMAT-LAPA), Institut de Recherche sur les Archéomatériaux (IRAMAT), and Université de Technologie de Belfort-Montbeliard (UTBM)-Université d'Orléans (UO)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Technologie de Belfort-Montbeliard (UTBM)-Université d'Orléans (UO)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: [PHYS]Physics [physics], Nuclear and High Energy Physics, [PHYS.PHYS.PHYS-ATOM-PH]Physics [physics]/Physics [physics]/Atomic Physics [physics.atom-ph], [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, Carbon, d-NRA, d-PIGE, Particles, Mapping, Steel, Depth profiling, Microbeam, External beam, Deuteron, Archaeometallurgy, Gamma-rays, Instrumentation
Abstract: International audience; Carbon concentration and distribution has a dramatic impact on mechanical properties of steel. The manufacture technology of ancient steel is an important question in archaeometallurgy, especially during medieval times when the production process evolves between indirect and direct modes. Steel is an iron alloy incorporating up to a few % of carbon in weight, heterogeneously clustered in various carbide phases that are usually imaged by metallographic microscopy after acid etching. We have investigated the capability to obtain in a direct, non-destructive way and quantitative maps of carbon in steel samples using the 12C(d,pγ)13C reaction with the simultaneous detection of the emission of the 3089 keV γ-ray (d-PIGE) and of the p0 proton group (d-NRA). Carbon spot measurements and mappings were carried out using an external deuteron microbeam of 1.5 MeV at the New AGLAE facility of the Centre de Recherche et de Restauration des Musées de France. The beam diameter on the target was around 50 µm and its mean intensity 4nA, monitored by using the PIXE signal (Fe Kα line) emitted by the sample. Spectra were fitted using the SIMNRA program and the calculated composition checked against standard reference steel targets. Carbon distribution maps were extracted from the collected γ-ray and proton spectra datacubes. Spot measurements acquired in 2 min yielded a limit of detection of 200 ppm carbon weight for d-PIGE and 10 ppm for d-NRA. Proton detection appeared more effective than γ-ray detection owing to better statistics, mainly due to higher detection efficiency and better S/N ratio while γ-rays detection is affected by the spurious emission from nitrogen contained in the exit foil. Carbon concentration was mapped on a medieval archaeological iron alloy sample (140 × 32 points, 7 mm × 1.6 mm area) using a 1.6 sec dwell time, yielding a carbon content of 0.395 % with an uncertainty of 10 %. Heterogeneities could be evidenced in the maps, and incidentally the presence of oxygen. A simple methodology was developed to derive the depth distribution maps of carbon in the first microns of the sample.
Published: 2023

3. Radiocarbon dating of Angkorian art and monuments - Direct dating of iron reinforcements

Author: Delqué-Kolic, Emmanuelle, Leroy, Stéphanie, Dumoulin, Jean-Pascal, Laboratoire de mesure du carbone 14 (LMC14 - UMS 2572), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN)-Ministère de la Culture et de la Communication (MCC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Archéomatériaux et Prévision de l'Altération (LAPA - UMR 3685), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), IRAMAT - Laboratoire Métallurgies et Cultures (IRAMAT - LMC), Institut de Recherches sur les Archéomatériaux (IRAMAT), Université de Technologie de Belfort-Montbeliard (UTBM)-Université d'Orléans (UO)-Université Bordeaux Montaigne (UBM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Technologie de Belfort-Montbeliard (UTBM)-Université d'Orléans (UO)-Université Bordeaux Montaigne (UBM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire des Sciences du Climat et de l'Environnement [Gif-sur-Yvette] (LSCE), Université de Versailles Saint-Quentin-en-Yvelines (UVSQ)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), IAEA, ICTP, and ANR-14-CE31-0007,IRANGKOR,Le fer à Angkor: production, circulation, consommation du métal et expansion de l'Empire Khmer, Cambodge (9e -15e s.), une approche multidisciplinaire et intégrée(2014)
Subjects: [CHIM.ANAL]Chemical Sciences/Analytical chemistry, Iron, Radiocarbon AMS dating, Archaeometallurgy, [SHS.MUSEO]Humanities and Social Sciences/Cultural heritage and museology, Angkor
Abstract: International audience
Published: 2023

4. Phase Separated SiO2-B2O3-Na2O Glasses: Part I - Structure

Author: Chomat, Laure, Feng, Weiying, Bonamy, Daniel, Célarié, Fabrice, Houizot, Patrick, Charpentier, Thibault, Rountree, Cindy, Service de physique de l'état condensé (SPEC - UMR3680), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Systèmes Physiques Hors-équilibre, hYdrodynamique, éNergie et compleXes (SPHYNX), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay, Institut de Physique de Rennes (IPR), Université de Rennes (UR)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Structure et Dynamique par Résonance Magnétique (LCF) (LSDRM), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), and ANR-17-CE08-0004,ToughGlasses,Amélioration de la réponse des verres d'oxydes à la Corrosion Sous Contrainte (CSC)(2017)
Subjects: [PHYS.MECA.MEMA]Physics [physics]/Mechanics [physics]/Mechanics of materials [physics.class-ph]
Abstract: International audience; Sodium borosilicate, coined SBN glasses, is of major interest, as the three constitutive oxides (NaO, B2O3 and SiO2) are commonly used in industrial glasses. Theoretical studies evidence the existence of a large phase separation region in the ternary phase diagram. The amorphous phase separation (APS) induces structure evolutions that influence physical and mechanical properties. Oxide glasses, including phases separated glasses, have many uses; however, a major weakness of glass is its fragility. Relatively moderate stresses can cause a sudden rupture without any warning. Glass is also sensitive to stress corrosion cracking (SCC): sub-critical cracking aided by environmental conditions (relative humidity, temperature, etc.). The SCC behavior of SBN glasses with APS is seldomly studied, in particular the link between meso-structure material and mechanical properties that can lead to a beneficial effect. The aim of this study is to characterize the structural evolution of APS-SBN glasses prior to stress corrosion cracking tests (C. L. Rountree will present the SCC behavior).Two compositions in the APS region were studied: SBN42 (67SiO2-26B2O3-7Na2O, wt %) and SNB96 (60SiO2-33B2O3-7Na2O, wt %). Glass samples were annealed to initiate the APS at different annealing times (ranging from 2 to 48 hours) and different annealing temperatures (range from 550 to 700°C). Opalescence was tracked as an indicator of phase separation. Naked eyed sample observations after heat treatment evidenced opalescence is more pronounced with increasing annealing temperature and annealing time. Several techniques are used to characterize the structure evolution in annealed samples along with their pristine counterparts: XRD, Raman, NMR and AFM (Atomic Force Microscope). A specific procedure based on leaching (to remove the leachable B-rich phase) is used to reveal the structure of APS-SBN glasses analyzed by AFM. It has been shown that Si-rich phase constitutes the backbone of the structure and a spinodal decomposition is evidenced in annealed SBN42 samples and annealed SBN96 samples. The Si-rich phase size increases with annealing temperature and annealing time. Crystallization is not detected by XRD, except in SBN42 annealed at 700°C. For SBN42, MAS-NMR spectroscopy shows an increase of BO3 ring units along with a decrease of BO3 non-ring units in annealed samples. This is consistent with the formation of B-rich phases due to APS. For SBN96, phase separation occurs even in pristine samples. Raman spectra indicate a significant structure evolution of the borate network. All the characterizations carried out highlight an important structural evolution, which should have a significant impact on the mechanical properties.
Published: 2023

5. Apport de l’analyse métallographique des fers de construction à la connaissance du chantier de la cathédrale Saint-Gatien de Tours

Author: L'Héritier, Maxime, Métivier, Baptiste, Prodhon, Sarah, Dillmann, Philippe, Université Paris 8 Vincennes-Saint-Denis (UP8), Archéologies et Sciences de l'Antiquité (ArScAn), Université Paris 1 Panthéon-Sorbonne (UP1)-Université Paris 8 Vincennes-Saint-Denis (UP8)-Université Paris Nanterre (UPN)-Ministère de la Culture et de la Communication (MCC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Archéologie de la Gaule : structures économiques et sociales (GAMA), Université Paris 1 Panthéon-Sorbonne (UP1)-Université Paris 8 Vincennes-Saint-Denis (UP8)-Université Paris Nanterre (UPN)-Ministère de la Culture et de la Communication (MCC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris 1 Panthéon-Sorbonne (UP1)-Université Paris 8 Vincennes-Saint-Denis (UP8)-Université Paris Nanterre (UPN)-Ministère de la Culture et de la Communication (MCC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Archéomatériaux et Prévision de l'Altération (LAPA - UMR 3685), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), IRAMAT - Laboratoire Archéomatériaux et Prévision de l'Altération (IRAMAT-LAPA), Institut de Recherche sur les Archéomatériaux (IRAMAT), and Université de Technologie de Belfort-Montbeliard (UTBM)-Université d'Orléans (UO)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Technologie de Belfort-Montbeliard (UTBM)-Université d'Orléans (UO)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: [SHS.ARCHEO]Humanities and Social Sciences/Archaeology and Prehistory, [CHIM]Chemical Sciences, [SHS.HIST]Humanities and Social Sciences/History
Abstract: International audience
Published: 2023

6. A 3D-printed device for in situ monitoring of an organic redox-flow battery via NMR/MRI

Author: Caja-Munoz, Borja, Chighine, Kévin, Dognon, Jean-Pierre, Dubois, Lionel, Berthault, Patrick, Laboratoire Structure et Dynamique par Résonance Magnétique (LCF) (LSDRM), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Conception d’Architectures Moléculaires et Processus Electroniques (CAMPE ), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Programmes Transverses de Compétence CEA (Projet ROBO3D), and ANR-17-LCV2-0002,DESIR,Détection Efficace et Sensible d'Intermédiaires Réactionnels par RMN(2017)
Subjects: Redox-flow, [SPI]Engineering Sciences [physics], Battery Redox-flow NMR MRI Operando 3D printing Anthraquinone, Battery, [CHIM]Chemical Sciences, Anthraquinone, Operando, 3D printing, NMR, MRI
Abstract: International audience; A mini organic redox-flow battery pluggable on the basis of a high-resolution NMR probehead has been conceived and built mainly by 3D printing. This device allows the realization of all modern spectroscopy experiments as well as imaging experiments. It has been tested for the real-time monitoring of redox cycling of 9,10-Anthraquinone-2,7-disulfonic acid disodium salt (2,7-AQDS) in acidic conditions, which has revealed the preponderant role of dimerization in the processes of oxidation and reduction. Determination of the thermodynamic properties of homo-and heterodimer formation through quantum chemical, multilevel modeling workflows confirm our hypotheses about the molecular processes occurring during charge and discharge.
Published: 2023

7. First examinations of ancient ferrous alloys in Renaissance armour by SR-X-Ray diffraction

Author: Bérard Emilie, Dillmann Philippe, Réguer Solenn, Foy Eddy, Mocuta Cristian, Vega Enrique, Braun James, Toffolon-Masclet Caroline, Guilbert Thomas, Guillot Ivan, IRAMAT - Laboratoire Archéomatériaux et Prévision de l'Altération (IRAMAT-LAPA), Institut de Recherche sur les Archéomatériaux (IRAMAT), Université de Technologie de Belfort-Montbeliard (UTBM)-Université d'Orléans (UO)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Technologie de Belfort-Montbeliard (UTBM)-Université d'Orléans (UO)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Archéomatériaux et Prévision de l'Altération (LAPA - UMR 3685), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Synchrotron SOLEIL (SSOLEIL), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Paris-Saclay, Laboratoire des Technologies des Matériaux EXtrêmes (LTMEx), Service des Recherches Métallurgiques Appliquées (SRMA), Département des Matériaux pour le Nucléaire (DMN), CEA-Direction des Energies (ex-Direction de l'Energie Nucléaire) (CEA-DES (ex-DEN)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-CEA-Direction des Energies (ex-Direction de l'Energie Nucléaire) (CEA-DES (ex-DEN)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Département des Matériaux pour le Nucléaire (DMN), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay, Institut de Chimie et des Matériaux Paris-Est (ICMPE), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Paris-Est Créteil Val-de-Marne - Paris 12 (UPEC UP12)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and ANR-17-EURE-0021,PSGS-HCH,Paris Seine Graduate School of Humanities Creation Heritage(2017)
Subjects: Fluid Flow and Transfer Processes, [SHS.ARCHEO]Humanities and Social Sciences/Archaeology and Prehistory, [CHIM.ANAL]Chemical Sciences/Analytical chemistry, General Physics and Astronomy, [SHS]Humanities and Social Sciences
Abstract: International audience; The paper aims at understanding the nature of ferrous alloys used for the fabrication of Renaissance armour in a Nuremberg workshop, owned by Valentin Siebenbürger. Noninvasive techniques such as X-Ray Diffraction (XRD) using synchrotron radiation (SR) are well suited to identify the different crystalline phases, characteristic of ancient ferrous alloys, avoiding multiple sampling, rarely allowed in the case of museum pieces. However, such experiment presented analytical challenge due to the complex shape of armours. Our goal was to demonstrate the feasibility of SR-XRD measurement to identify mineral phases contained in ferrous alloys (cementite, ferrite, martensite…) on large and complete museum amour pieces and provide new insights on Renaissance armour manufacturing. The study allowed identifying phases characteristic of ancient ferrous alloys (ferrite, cementite …) but also the presence of heat treatment, on some armour plates, giving new information on manufacturing technique and workshop organization.
Published: 2023

8. Continuous Flow Photocatalytic Hydrogen Production from Water Synergistically Activated by TiO2, Gold Nanoparticles, and Carbon Nanotubes

Author: Joseph Farah, Florent Malloggi, Frédéric Miserque, Jongwook Kim, Edmond Gravel, Eric Doris, Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Service de Chimie Bio-Organique et de Marquage (SCBM), Médicaments et Technologies pour la Santé (MTS), Université Paris-Saclay-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut National de Recherche pour l’Agriculture, l’Alimentation et l’Environnement (INRAE)-Université Paris-Saclay-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut National de Recherche pour l’Agriculture, l’Alimentation et l’Environnement (INRAE), Laboratoire Interdisciplinaire sur l'Organisation Nanométrique et Supramoléculaire (LIONS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Service de recherche en Corrosion et Comportement des Matériaux (S2CM), Département de Recherche sur les Matériaux et la Physico-chimie pour les énergies bas carbone (DRMP), CEA-Direction des Energies (ex-Direction de l'Energie Nucléaire) (CEA-DES (ex-DEN)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-CEA-Direction des Energies (ex-Direction de l'Energie Nucléaire) (CEA-DES (ex-DEN)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay, Laboratoire de physique de la matière condensée (LPMC), and École polytechnique (X)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: General Chemical Engineering, hydrogen production, titanium dioxide, carbon nanotube, gold nanoparticles, flow chemistry, [CHIM]Chemical Sciences, General Materials Science
Abstract: International audience; Titanium dioxide nanoparticles were combined with carbon nanotubes and gold to develop improved photocatalysts for the production of hydrogen from water. The entangled nature of the nanotubes allowed for the integration of the photoactive hybrid catalyst, as a packed-bed, in a microfluidic photoreactor, and the chips were studied in the photocatalyzed continuous flow production of hydrogen. The combination of titanium dioxide with carbon nanotubes and gold significantly improved hydrogen production due to a synergistic effect between the multi-component system and the stabilization of the active catalytic species. The titanium dioxide/carbon nanotubes/gold system permitted a 2.5-fold increase in hydrogen production, compared to that of titanium dioxide/carbon nanotubes, and a 20-fold increase, compared to that of titanium dioxide.
Published: 2023

9. Structuration and deformation of colloidal hydrogels

Author: S. N'Mar, L. Pauchard, P. Guenoun, J. P. Renault, F. Giorgiutti-Dauphiné, Fluides, automatique, systèmes thermiques (FAST), Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Interdisciplinaire sur l'Organisation Nanométrique et Supramoléculaire (LIONS), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), ANR-19-CE06-0030,BOGUS,Billes de Gel Colloïdal Sous Contrainte(2019), and ANR-10-LABX-0039,PALM,Physics: Atoms, Light, Matter(2010)
Subjects: [CHIM]Chemical Sciences, General Chemistry, Condensed Matter Physics, [PHYS.COND.CM-SCM]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]/Soft Condensed Matter [cond-mat.soft]
Abstract: International audience; The aim of the present paper is to determine the optimum conditions for the formation of homogeneous colloidal silica hydrogels by aggregation and drying processes, avoiding mechanical instabilities at the surface. Aggregation is controlled by adding monovalent salt to the silica nano-particle suspension while the drying of the sol is also modulated by changing the evaporation rate. A phase diagram reveals two regions in the parameter plane, ionic strength versus evaporation rate: a region where the drop undergoes an isotropic shrinkage and forms the required homogeneous gel and a region where mechanical instabilities appear due to the formation of a solid skin at the gel surface. The frontier between these two regions can be determined by equating the following two characteristic times: the gelation time and the time for skin formation. Permeability measurements of the final gel provide an estimate of the drying stress which is compared to the yield stress of the material. In accordance with the determined phase diagram, our study shows that instabilities appear when the drying stress is larger than the yield stress.
Published: 2023

10. Role of the Protein Corona in the Colloidal Behavior of Microplastics

Author: Marion Schvartz, Florent Saudrais, Stéphanie Devineau, Stéphane Chédin, Frédéric Jamme, Jocelyne Leroy, Karol Rakotozandriny, Olivier Taché, Guillaume Brotons, Serge Pin, Yves Boulard, Jean-Philippe Renault, Laboratoire Interdisciplinaire sur l'Organisation Nanométrique et Supramoléculaire (LIONS), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Unité de Biologie Fonctionnelle et Adaptative (BFA (UMR_8251 / U1133)), Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris Cité (UPCité), Synchrotron SOLEIL (SSOLEIL), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Innovation en Chimie des Surfaces et NanoSciences (LICSEN UMR 3685), Institut de Biologie Intégrative de la Cellule (I2BC), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Molécules et Matériaux du Mans (IMMM), Le Mans Université (UM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and ANR-18-IDEX-0001,Université de Paris,Université de Paris(2018)
Subjects: polyethylene, microplastic pollution control, microplastics, [SDV]Life Sciences [q-bio], Surfaces and Interfaces, Condensed Matter Physics, protein corona, Electrochemistry, microplastic suspensions, [CHIM]Chemical Sciences, General Materials Science, Microplastic stability, protein, Spectroscopy, polypropylene
Abstract: Researchers showed that microplastics from our waste are dispersed in water by proteins adsorbed to their surface. This discovery opens the way to low-tech strategies for collecting them. Plastic waste scattered in nature breaks up into invisible particles of micrometric or nanometric size. Because scientists do not yet know their physical and chemical properties and their biological interactions, they cannot fully assess the environmental impact of this diffuse pollution. In nature, microplastics quickly become coated with molecules of biological origin. How do these biomolecules modify their behaviour? To find out, research teams from CEA, IMMM, UPC, and Soleil Synchrotron in France, have studied microplastics in water to understand the role of the protein corona on their stability. The most persistent microplastics in the environment, polyethylene and polypropylene (5 and 10 µm in diameter), were chosen for this study. In the absence of proteins, buoyancy and capillary forces tend to gather the microplastics towards the surface ('creaming') and very few particles remain in solution. In the presence of proteins, hydrophobic microplastics become hydrophilic and can diffuse in water. In addition, this protein corona prevents agglomeration and stabilises microplastics suspensions in water. Taking advantage of this effect, size fractions of stabilized microplastics could be prepared for toxicological screening using a protein corona formed with a well-known protein, serum albumin. Alternatively, it is also possible to destabilise the protein corona surrounding the microplastics, either by adding a salt, which induces protein precipitation, or by heating, which results in protein aggregation. In both cases, 95% of the microparticles were removed from water by creaming after 24 hours. Heat treatment could be used to purify water to make it drinkable, where industrial depollution facilities are lacking
Published: 2023

11. Intense pH Sensitivity Modulation in Carbon Nanotube-Based Field-Effect Transistor by Non-Covalent Polyfluorene Functionalization

Author: Gookbin Cho, Eva Grinenval, Jean-Christophe P. Gabriel, Bérengère Lebental, Laboratoire de physique des interfaces et des couches minces [Palaiseau] (LPICM), École polytechnique (X)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Innovation en Chimie des Surfaces et NanoSciences (LICSEN UMR 3685), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Instrumentation, Modélisation, Simulation et Expérimentation (COSYS-IMSE), Université Gustave Eiffel, The authors acknowledge support from (i) project 4WATER funded by French NationalResearch Agency (ANR) under grant agreement ANR-17-CE04-0003N◦17-CE04-0003-04, (ii) projectLOTUS co-funded by both the European Commission under the Horizon 2020 research and innovationprogram under Grant Agreement N◦ 820881 and the Indian Government, Ministry of Science andTechnology., ANR-17-CE04-0003,4WATER,Pour la Surveillance de la qualité de l'eau(2017), and European Project
Subjects: carbon nanotubes, pH buffer, General Chemical Engineering, polyfluorene, pH sensing, non covalent functionalization, urea, B. Intense pH Sensitivity Modulation in Carbon Nanotube-Based Field-Effect Transistor by Non-Covalent carbon nanotubes, field effect transistor, General Materials Science, Electrolyte gating, Liquid gate, [SPI.NANO]Engineering Sciences [physics]/Micro and nanotechnologies/Microelectronics, electrolyte gating
Abstract: We compare the pH sensing performance of non-functionalized carbon nanotubes (CNT) field-effect transistors (p-CNTFET) and CNTFET functionalized with a conjugated polyfluorene polymer (labeled FF-UR) bearing urea-based moieties (f-CNTFET). The devices are electrolyte-gated, PMMA-passivated, 5 µm-channel FETs with unsorted, inkjet-printed single-walled CNT. In phosphate (PBS) and borate (BBS) buffer solutions, the p-CNTFETs exhibit a p-type operation while f-CNTFETs exhibit p-type behavior in BBS and ambipolarity in PBS. The sensitivity to pH is evaluated by measuring the drain current at a gate and drain voltage of −0.8 V. In PBS, p-CNTFETs show a linear, reversible pH response between pH 3 and pH 9 with a sensitivity of 26 ± 2.2%/pH unit; while f-CNTFETs have a much stronger, reversible pH response (373%/pH unit), but only over the range of pH 7 to pH 9. In BBS, both p-CNTFET and f-CNTFET show a linear pH response between pH 5 and 9, with sensitivities of 56%/pH and 96%/pH, respectively. Analysis of the I–V curves as a function of pH suggests that the increased pH sensitivity of f-CNTFET is consistent with interactions of FF-UR with phosphate ions in PBS and boric acid in BBS, with the ratio and charge of the complexed species depending on pH. The complexation affects the efficiency of electrolyte gating and the surface charge around the CNT, both of which modify the I–V response of the CNTFET, leading to the observed current sensitivity as a function of pH. The performances of p-CNTFET in PBS are comparable to the best results in the literature, while the performances of the f-CNTFET far exceed the current state-of-the-art by a factor of four in BBS and more than 10 over a limited range of pH in BBS. This is the first time that a functionalization other than carboxylate moieties has significantly improved the state-of-the-art of pH sensing with CNTFET or CNT chemistors. On the other hand, this study also highlights the challenge of transferring this performance to a real water matrix, where many different species may compete for interactions with FF-UR.
Published: 2023
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12. Development and Characterization of Innovative Multidrug Nanoformulation for Cardiac Therapy

Author: Amandine Gendron, Séverine Domenichini, Sandrine Zanna, Frédéric Gobeaux, Christophe Piesse, Didier Desmaële, Mariana Varna, Institut Galien Paris-Saclay (IGPS), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Ingénierie et Plateformes au Service de l'Innovation Thérapeutique (IPSIT), Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut de Recherche de Chimie Paris (IRCP), Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Paris - Chimie ParisTech-PSL (ENSCP), Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université Paris sciences et lettres (PSL)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Ministère de la Culture (MC), Laboratoire Interdisciplinaire sur l'Organisation Nanométrique et Supramoléculaire (LIONS), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut de Biologie Paris Seine (IBPS), and Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Sorbonne Université (SU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: cytotoxicity, [CHIM]Chemical Sciences, therapeutic peptide, nanoparticles, General Materials Science, antioxidant capacity, [CHIM.THER]Chemical Sciences/Medicinal Chemistry, bioconjugate
Abstract: International audience; For several decades, various peptides have been under investigation to prevent ischemia/reperfusion (I/R) injury, including cyclosporin A (CsA) and Elamipretide. Therapeutic peptides are currently gaining momentum as they have many advantages over small molecules, such as better selectivity and lower toxicity. However, their rapid degradation in the bloodstream is a major drawback that limits their clinical use, due to their low concentration at the site of action. To overcome these limitations, we have developed new bioconjugates of Elamipretide by covalent coupling with polyisoprenoid lipids, such as squalenic acid or solanesol, embedding self-assembling ability. The resulting bioconjugates were co-nanoprecipitated with CsA squalene bioconjugate to form Elamipretide decorated nanoparticles (NPs). The subsequent composite NPs were characterized with respect to mean diameter, zeta potential, and surface composition by Dynamic Light Scattering (DLS), Cryogenic Transmission Electron Microscopy (CryoTEM) and X-ray Photoelectron Spectrometry (XPS). Further, these multidrug NPs were found to have less than 20% cytotoxicity on two cardiac cell lines even at high concentrations, while maintaining an antioxidant capacity. These multidrug NPs could be considered for further investigations as an approach to target two important pathways involved in the development of cardiac I/R lesions.
Published: 2023

13. Nitrogen quantification and tracking during high temperature oxidation in air of titanium using 15N isotopic labelling

Author: V. Optasanu, P. Berger, M.C. Marco de Lucas, M. Khan Rayhan, F. Herbst, N. Geoffroy, O. Heintz, I. Bezverkhyy, S. Chevalier, T. Montesin, L. Lavisse, Laboratoire Interdisciplinaire Carnot de Bourgogne (ICB), Université de Technologie de Belfort-Montbeliard (UTBM)-Université de Bourgogne (UB)-Université Bourgogne Franche-Comté [COMUE] (UBFC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire d'Etudes des Eléments Légers (LEEL - UMR 3685), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: Titanium, nitrides, oxidation, General Chemical Engineering, nuclear reaction analysis, N2/O2 diffusion, General Materials Science, General Chemistry, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry
Abstract: International audience; Isotopic labelling was used to track the diffusion of nitrogen during the oxidation of Titanium in air at 700°C. Alternate exposure in 15 N2-labelled air and regular air was used. The nitrogen is mainly located at the oxide/metal interface and forms essentially a nitride phase close to Ti2N. Each nitrogen isotope was quantified by Nuclear Reaction Analysis. Nitrogen quantity doubles between 5 and 20 h, which represents 16 % respectively 12.5 %, of the total mass gains. The nitrogen is partially renewed by both inward and outward diffusion during the oxidation. A model for nitrides migration is proposed.
Published: 2023

14. Reaching the 5% theoretical limit of fluorescent OLEDs with push-pull benzophospholes

Author: Nicolas Ledos, Denis Tondelier, Bernard Geffroy, Denis Jacquemin, Pierre-Antoine Bouit, Muriel Hissler, Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire de physique des interfaces et des couches minces [Palaiseau] (LPICM), École polytechnique (X)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Innovation en Chimie des Surfaces et NanoSciences (LICSEN UMR 3685), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Chimie Et Interdisciplinarité : Synthèse, Analyse, Modélisation (CEISAM), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Nantes université - UFR des Sciences et des Techniques (Nantes univ - UFR ST), Nantes Université - pôle Sciences et technologie, Nantes Université (Nantes Univ)-Nantes Université (Nantes Univ)-Nantes Université - pôle Sciences et technologie, and Nantes Université (Nantes Univ)-Nantes Université (Nantes Univ)
Subjects: Materials Chemistry, [CHIM]Chemical Sciences, General Chemistry
Abstract: International audience; We report the synthesis and characterization of benzophosphole oxides featuring an ethoxy substituent on the P atom and electro-donating amino groups on the lateral phenyl groups. The optical and redox properties of these compounds are studied experimentally and computationally (TD-DFT). In particular, we show how the nature of the donor allows fine-tuning the internal charge transfer (ICT) and, thus, the optical properties. Considering the intense fluorescence in the solid state (powder or thin film) and the favorable redox and thermal properties, these compounds were introduced in multilayered organic light emitting devices. All compounds display high efficiency and one compound even exhibits an external quantum efficiency (EQE) of 5%, which represents the theoretical limit of the EQE of purely fluorescent emitters. These results highlight the potential of this novel family of fluorophores to develop next generation optoelectronic/photonic devices.
Published: 2023

15. Core–Shell Multiwalled Carbon Nanotube/Cobalt Corrole Hybrids for the Oxygen Reduction Reaction

Author: Paul-Gabriel Julliard, Manel Hanana, Laurent Alvarez, Renaud Cornut, Bruno Jousselme, Gabriel Canard, Stéphane Campidelli, Centre Interdisciplinaire de Nanoscience de Marseille (CINaM), Aix Marseille Université (AMU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Innovation en Chimie des Surfaces et NanoSciences (LICSEN UMR 3685), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Laboratoire Charles Coulomb (L2C), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Montpellier (UM), GDR Mapyro, ANR-14-JTIC-0002,MECANO,Ingenierie moléculaire et assemblages contrôlés de nanoobjets fonctionnels à base de porphyrines(2014), and ANR-10-LABX-0035,Nano-Saclay,Paris-Saclay multidisciplinary Nano-Lab(2010)
Subjects: oxygen reduction reaction, Fuel Technology, cobalt corroles, carbon nanotubes, General Chemical Engineering, Energy Engineering and Power Technology, [CHIM.COOR]Chemical Sciences/Coordination chemistry
Abstract: International audience; The development of hybrid nanomaterials that preserve and combine the properties of their constituents is a central issue of nanosciences. Herein, we describe the polymerization via CuAAC (copper-catalyzed azide-alkyne cycloaddition) of cobalt(III) corroles around conductive carbon nanotubes to produce chemically robust hybrid catalysts for Oxygen Reduction Reaction (ORR). A combination of techniques including UV-Vis-NIR absorption, Raman and X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS) as well as Scanning Electron Microscopy (SEM) were used to characterize the assembly of the two parts of the functional hybrid system for which the activity and the selectivity toward the ORR process in acidic media are enlightened by a combination of Rotating Disk Electrode (RDE) and Rotating Ring Disk Electrode (RRDE) measurements. The polymerized hybrid (click MWNT-CoCorr) exhibits an overpotential of ca. 230 mV compared to a reference platinum ink; the number of electrons involved in the reduction of oxygen is close to 3 in acidic media demonstrating that the corrole cobalt centers in the hybrids reduce oxygen via a mix of 2 and 4 electrons pathways.
Published: 2023

16. Electronic Structure and Magneto-Structural Correlations Study of Cu2UL Trinuclear Schiff Base Complexes: A 3d-5f-3d Case

Author: Samir Meskaldji, Lotfi Belkhiri, Rémi Maurice, Karine Costuas, Boris Le Guennic, Abdou Boucekkine, Michel Ephritikhine, Université frères Mentouri Constantine I (UMC), Ecole Normale Supérieure d'Enseignement Technique (ENSET), Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire de Chimie Moléculaire et de Catalyse pour l'Energie (ex LCCEF) (LCMCE), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Algerian PRFU Project [B00L01EN250120220001], French GENCI IDRIS, and GENCI-CINES [2021-080649]
Subjects: [CHIM.COOR]Chemical Sciences/Coordination chemistry, Physical and Theoretical Chemistry
Abstract: International audience; The magnetic properties of trinuclear Schiff base complexes M2AnLi (MII = Zn, Cu; AnIV = Th, U; Li = Schiff base; i = 1-4, 6, 7, 9), exhibiting the [M(mu-O)2]2U core structure with adjacent M1 center dot center dot center dot U and M2 center dot center dot center dot U and next-adjacent M1 center dot center dot center dot M2 interactions, featuring 3d-5f-3d subsystems, have been investigated theoretically using relativistic ZORA/B3LYP computations com-bined with the broken symmetry (BS) approach. Bond order and natural population analyses reveal that the covalent contribution to the bonding within the Cu-O-U coordination is important thus favoring superexchange coupling between the transition metal and the uranium magnetic centers. The calculated coupling constants JCuU between the Cu and U atoms, agree with the observed shift from the antiferromagnetic (AF) character of the L1,2,3,4 complexes to the ferromagnetic (ferro) of the L6,7,9 ones. The structural parameters, i.e., the Cu center dot center dot center dot U distances and the Cu-O-U angles, as well as the electronic factors driving the magnetic couplings are discussed. The analyses are supported by the study of the mixed ZnCuULi and Cu2ThLi systems, where in the first complex the CuII(3d9) ion is replaced by the diamagnetic ZnII (3d10) one, whereas in the second complex the UIV (5f2) paramagnetic center is replaced by the diamagnetic ThIV (5f0) one.
Published: 2023

17. Triple-armed aliphatic tricarboxylic acids as sources of ligands for uranyl ion: influence of bridgehead functionalization

Author: Thuéry, Pierre, Atoini, Youssef, Harrowfield, Jack, CEA- Saclay (CEA), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay, Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire de Chimie Moléculaire et de Catalyse pour l'Energie (ex LCCEF) (LCMCE), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Technische Universität München = Technical University of Munich (TUM), Institut de Science et d'ingénierie supramoléculaires (ISIS), Université de Strasbourg (UNISTRA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Matériaux et Nanosciences Grand-Est (MNGE), Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Réseau nanophotonique et optique, and Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: [CHIM.COOR]Chemical Sciences/Coordination chemistry, [CHIM.RADIO]Chemical Sciences/Radiochemistry
Abstract: International audience; The two triple-armed species tris(2-carboxyethyl)nitromethane (H3tcenm) and tris(2-carboxyethyl)phosphine (H3tcep) have been used to synthesize seven uranyl ion complexes under (solvo)-hydrothermal conditions and in the presence of various structure-directing cations. The three carboxylate groups chelate three different cations and the nitro group is uncoordinated in [H2NMe2][UO2(tcenm)].3H2O (1), [C(NH2)3][UO2(tcenm)].0.5H2O (2) and [PPh3Me][UO2(tcenm)] (3), which crystallize as diperiodic coordination polymers with the hcb topology and minor variations in shape depending on the counterion. The two isomorphous complexes [UO2(tcenm)M(bipy)2][UO2(tcenm)].3H2O, with M = Ni (4) or Cu (5) and bipy = 2,2ʹ-bipyridine, display the same arrangement, with a M(bipy)22+ group bridging two adjoining carboxylate donors in one uranyl equatorial plane. [(UO2)2(tcenm)2Cu(R,S-Me6cyclam)].2H2O (6), where R,S-Me6cyclam = 7(R),14(S)-5,5,7,12,12,14-hexamethyl-1,4,8,11-tetraazacyclotetradecane, is the only triperiodic framework in the series, with the tcs topology resulting from CuII pillaring diperiodic, uranyl-based sql networks. H3tcep is oxidized in situ to give the phosphine oxide H3tcepo, which is partially deprotonated in [UO2(Htcepo)] (7); the phosphine oxide and the two carboxylate groups are coordinated, and the diperiodic, three-dimensional network formed has the point symbol {66} and the vertex symbol 62·62·63·66·64·64, with the rings involved in Hopf links formation. Only complexes 3 and 7 are significantly emissive in the solid state, with photoluminescence quantum yields of 9%, and the emission maxima positions are in agreement with the number of uranyl equatorial donors.
Published: 2023

18. Urban mining of unexploited spent critical metals from E-waste made possible using advanced sorting

Author: Nicolas M. Charpentier, Ange A. Maurice, Dong Xia, Wen-Jie Li, Chang-Sian Chua, Andrea Brambilla, Jean-Christophe P. Gabriel, School of Materials Science and Engineering, Energy Research Institute @ NTU (ERI@N), Nanayang Technological University (NTU), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives - Laboratoire d'Electronique et de Technologie de l'Information (CEA-LETI), Direction de Recherche Technologique (CEA) (DRT (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Laboratoire Innovation en Chimie des Surfaces et NanoSciences (LICSEN UMR 3685), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Singapore-CEA Alliance for Research in Circular Economy (SCARCE), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Energy Research Institute @ NTU (ERI@N), Nanyang Technological University [Singapour]-Nanyang Technological University [Singapour], National Research Foundation, Singapore & the National Environment Agency, Singapore: USS-IF-2018-4 CTRL-2022-1D-01, and ANR : Projet REVIWEEE du PEPR (programmes et équipements prioritaires de recherche) « Recyclabilité, recyclage et réincorporation de matériaux recyclés » du 4e Programme d'investissements d'avenir.
Subjects: Economics and Econometrics, Environmental engineering::Waste management [Engineering], Multi-energy X-ray Transmission, hyperspectral imaging, Computer science and engineering::Computing methodologies::Artificial intelligence [Engineering], waste management, Recycling, Waste PCBs, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, Waste Management and Disposal, computer vision, [INFO.INFO-AI]Computer Science [cs]/Artificial Intelligence [cs.AI]
Abstract: The growing number of electronic devices has led to a surge in e-waste, making efficient recycling essential to reduce environmental impact and recover valuable metals. However, traditional recycling methods struggle to extract them due to their low concentrations in e-waste. Here, we developed a system to sort electronic components from printed circuit boards by elemental composition. It combines a convolutional neural network-based optical recognition with multi-energy X-ray transmission spectroscopy, demonstrating up to 96.9% accuracy in controlled conditions. Hence, with elemental enrichments by up to 10,000 for targeted elements, this method renders economically viable the recovery of previously unrecycled critical metals by enriching sorting bags in precious, semi-precious, refractory (Ta, Nb), transition (Co, Cr, Mn, Ni, Zn, Ga, Bi, etc.) or other (In, Sn, Sb) metals. These findings demonstrate the promising applications of this technology in mitigating the environ-mental impact of e-waste and promoting the sustainable recovery of valuable metals. National Environmental Agency (NEA) National Research Foundation (NRF) Submitted/Accepted version All authors acknowledge financial support from SCARCE project, which is supported by the National Research Foundation, Singapore, and the National Environment Agency, Singapore under its Closing the Waste Loop R&D Initiative (Award No. USS-IF-2018-4) and Closing the Resource Loop Funding Initiative (Award No. CTRL-2022-1D-01). NC acknowledges financial support (salary) in 2023 by the REVIWEEE project grant managed by the French National Research Agency (ANR) under the France 2030 programme, award No. ANR-22-PERE-0009.
Published: 2023

19. Cooling Dynamics of Individual Gold Nanodisks Deposited on Thick Substrates and Nanometric Membranes

Author: Panais, Clément, Rouxel, Romain, Lascoux, Noëlle, Marguet, Sylvie, Maioli, Paolo, Banfi, Francesco, Vallée, Fabrice, del Fatti, Natalia, Crut, Aurélien, Institut Lumière Matière [Villeurbanne] (ILM), Université Claude Bernard Lyon 1 (UCBL), Université de Lyon-Université de Lyon-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Edifices Nanométriques (LEDNA), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and ANR-20-CE30-0016,ULTRASINGLE,Transferts d'énergie ultrarapide dans les nano-objets individuels(2020)
Subjects: membranes, nanoparticles, nanoscale heat transfer, [PHYS.PHYS.PHYS-CHEM-PH]Physics [physics]/Physics [physics]/Chemical Physics [physics.chem-ph], gold
Abstract: International audience; The cooling dynamics of individual gold nanodisks synthesized using colloidal chemistry and deposited on solid substrates with different compositions and thicknesses were investigated using optical time-resolved spectroscopy and finite-element modeling. Experiments demonstrate a strong substrate-dependence of these cooling dynamics, which require the combination of heat transfer at the nanodisk/substrate interface and heat diffusion in the substrate. In the case of nanodisks deposited on a thick sapphire substrate, the dynamics are found to be mostly limited by the thermal resistance of the gold-sapphire interface, for which a value similar to that obtained in the context of previous experiments on sapphire-supported single gold nanodisks produced by electron beam lithography is deduced. In contrast, the cooling dynamics of nanodisks supported by nanometric silica and silicon nitride membranes are much slower and largely affected by heat diffusion in the membranes, whose efficiency is strongly reduced as compared to the thick sapphire case.
Published: 2023

20. Simultaneous intercalation of lithium, potassium and strontium into graphite in molten salts medium

Author: Inass El Hajj, Lucie Speyer, Sébastien Cahen, Pascal Berger, Ghouti Medjahdi, Philippe Lagrange, Claire Hérold, Institut Jean Lamour (IJL), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Lorraine (UL)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire d'Etudes des Eléments Légers (LEEL - UMR 3685), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: Inorganic Chemistry, Graphite intercalation compound, XRD, molten salts, nuclear microprobe, Materials Chemistry, Ceramics and Composites, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, Physical and Theoretical Chemistry, alkaline-earth metal, Condensed Matter Physics, 2D materials, Electronic, Optical and Magnetic Materials
Abstract: The LiCl-KCl molten salts method has been used in order to intercalate strontium into graphite. Combination of X-Ray Diffraction (XRD) experiments and ion beam analyses attests the obtaining of a monophasic sample. Its chemical composition corresponds to the Li 0.2 K 0.6 Sr 0.4 C 6 formula, revealing the synthesis of a quaternary Graphite Intercalation Compound (GIC), in agreement with the high repeat distance of 640 pm determined from its 00 l XRD and with the 1D electronic density profile. The very high-quality data obtained by hk 0 diffraction and rotating crystal method lead to a 2D organization of the intercalated sheet described by a large hexagonal unit cell containing 78 carbon atoms. Such quaternary phase including simultaneously alkali and alkaline-earth metals is unique and can only be prepared from molten salts method, opening new perspectives concerning graphite-based two-dimensional materials.
Published: 2023

21. Woven, Polycatenated, or Cage Structures: Effect of Modulation of Ligand Curvature in Heteroleptic Uranyl Ion Complexes

Author: Sotaro Kusumoto, Youssef Atoini, Shunya Masuda, Yoshihiro Koide, Kittipong Chainok, Yang Kim, Jack Harrowfield, Pierre Thuéry, Kanagawa University, Technische Universität München = Technical University of Munich (TUM), Thammasat University (TU), Institut de Science et d'ingénierie supramoléculaires (ISIS), Université de Strasbourg (UNISTRA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Matériaux et Nanosciences Grand-Est (MNGE), Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Réseau nanophotonique et optique, Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), CEA- Saclay (CEA), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay, Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire de Chimie Moléculaire et de Catalyse pour l'Energie (ex LCCEF) (LCMCE), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS)
Subjects: Inorganic Chemistry, [CHIM.COOR]Chemical Sciences/Coordination chemistry, Physical and Theoretical Chemistry, [CHIM.RADIO]Chemical Sciences/Radiochemistry
Abstract: Combining the flexible zwitterionic dicarboxylate 4,4ʹ-bis(2-carboxylatoethyl)-4,4ʹ-bipyridinium (L) and the anionic dicarboxylate ligands isophthalate (ipht 2-) and 1,2-, 1,3-or 1,4-phenylenediacetate (1,2-, 1,3-and 1,4-pda 2-), of varying shape and curvature, has allowed isolation of five uranyl ion complexes by synthesis under solvo-hydrothermal conditions. [(UO2)2(L)(ipht)2] (1) and [(UO2)2(L)(1,2-pda)2]2H2O (2) have the same stoichiometry and both crystallize as monoperiodic coordination polymers containing two uranyl-(anionic carboxylate) strands united by L linkers into a wide ribbon, all ligands being in the divergent conformation. Complex 3, [(UO2)2(L)(1,3-pda)2]0.5CH3CN, with the same stoichiometry but ligands in a convergent conformation, is a discrete, binuclear species which is the first example of a heteroleptic uranyl carboxylate coordination cage. With all ligands in a divergent conformation, [(UO2)2(L)(1,4-pda)(1,4-pdaH)2] (4) crystallizes as a sinuous and thread-like monoperiodic polymer; two families of chains run along different directions and are woven into diperiodic layers. Modification of the synthetic conditions leads to [(UO2)4(LH)2(1,4-pda)5]H2O2CH3CN (5), a monoperiodic polymer based on tetranuclear (UO2)4(1,4-pda)4 rings; intrachain hydrogen bonding of the terminal LH + ligands results in diperiodic network formation through parallel polycatenation involving the tetranuclear rings and the LH + rods. Complexes 1-3 and 5 are emissive, with complex 2 having the highest photoluminescence quantum yield (19%), and their spectra show the maxima positions usual for tris- 2 O,O'-chelated uranyl cations.
Published: 2023

22. Rheo-SAXS characterization of lead-treated oils: understanding the influence of lead driers on artistic oil paint's flow properties

Author: Lucie Laporte, Guylaine Ducouret, Frédéric Gobeaux, Arnaud Lesaine, Claire Hotton, Thomas Bizien, Laurent Michot, Laurence de Viguerie, Laboratoire d'Archéologie Moléculaire et Structurale (LAMS), Université Pierre et Marie Curie - Paris 6 (UPMC)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Sorbonne Université (SU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Sciences et Ingénierie de la Matière Molle (UMR 7615) (SIMM), Ecole Superieure de Physique et de Chimie Industrielles de la Ville de Paris (ESPCI Paris), Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université Paris sciences et lettres (PSL)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Sorbonne Université (SU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Interdisciplinaire sur l'Organisation Nanométrique et Supramoléculaire (LIONS), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), PHysicochimie des Electrolytes et Nanosystèmes InterfaciauX (PHENIX), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Sorbonne Université (SU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Synchrotron SOLEIL (SSOLEIL), and Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: Biomaterials, Colloid and Surface Chemistry, Rheo-SAXS (Small Angle X-ray Scattering), Supramolecular organization, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, Rheology, Surfaces, Coatings and Films, Electronic, Optical and Magnetic Materials, Lead-treated oils
Abstract: International audience; From the 15 th century onwards, painters began to treat their oils with lead compounds before grinding them with pigments. Such a treatment induces the partial hydrolysis of the oil triglycerides and the formation of lead soaps, which significantly modify the rheological properties of the oil paint. Organization at the supramolecular scale is thus expected to explain these macroscopic changes. Synchrotron Rheo-SAXS (Small Angle X-Ray Scattering) measurements were carried out on leadtreated oils, with different lead contents. We can now propose a full picture of the relationship between structure and rheological properties of historical saponified oils. At rest, lead soaps in oil are organized as lamellar phases with a characteristic period of 50 Å. Under shear, the loss of viscoelastic properties can be linked to the modification of this organization. Continuous shear resulted in a preferential and reversible orientation of the lamellar domains which increased with the concentration of lead soaps. The parallel orientation predominates over the entire shear range (0-1000 s-1). Conversely, oscillatory shear coiled the lamellae into cylinders that oriented themselves vertically in the rheometer cell. This is the first report of such a vertical cylindrical structure obtained under shear from lamellae.
Published: 2023

23. Rapport d'expertise sur le projet de PCR 'Métallurgie en Ardennes'

Author: Disser, Alexandre, IRAMAT - Laboratoire Archéomatériaux et Prévision de l'Altération (IRAMAT-LAPA), Institut de Recherche sur les Archéomatériaux (IRAMAT), Université de Technologie de Belfort-Montbeliard (UTBM)-Université d'Orléans (UO)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Technologie de Belfort-Montbeliard (UTBM)-Université d'Orléans (UO)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Archéomatériaux et Prévision de l'Altération (LAPA - UMR 3685), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and Ministère de la culture
Subjects: [SHS.ARCHEO]Humanities and Social Sciences/Archaeology and Prehistory
Published: 2023

24. UV-Visible photo-reactivity of permanently polarized inorganic nanotubes coupled to gold nanoparticles

Author: Sabyasachi Patra, Fabienne Testard, Frédéric Gobeaux, Lorette Sicard, Delphine Shaming, Sophie Le Caër, Antoine Thill, Laboratoire Interdisciplinaire sur l'Organisation Nanométrique et Supramoléculaire (LIONS), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Radiochemistry division, Bhabha Atomic Research Centre, Interfaces, Traitements, Organisation et Dynamique des Systèmes (ITODYS (UMR_7086)), and Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris Cité (UPCité)
Subjects: plasmon, imogolite, nanotube, [CHIM]Chemical Sciences, General Materials Science, photocatalysis, gold nanoparticle
Abstract: International audience; Hybrid aluminosilicate nanotubes (Imo-CH3) have the ability to trap small organic molecules inside their hydrophobic internal cavity while being dispersed in water owing to their hydrophilic external surface. They also display a curvature-induced polarization of their wall, which favors reduction outside the nanotubes and oxidation inside. Here, we coupled bare plasmonic gold nanoparticles (GNPs) with Imo-CH3 and analyzed for the first time the redox reactivity of these hybrid nano-reactors upon UV illumination. We show that the coupling between GNPs and Imo-CH3 significantly enhances the nanotube photocatalytic activity, with a large part of water reduction occurring directly on the gold surface. The coupling mechanism strongly influences the initial H2 production rate, which can go from ×10 to more than ×90 as compared to bare Imo-CH3 depending on the synthesis route of the GNPs. The present results show that this hybrid photocatalytic nano-reactor benefits from a synergy of polarization and confinement effects that facilitate efficient H2 production.
Published: 2023

25. Evolution of the spectral lineshape at the magnetic transition in Sr$_2$IrO$_4$ and Sr$_3$Ir$_2$O$_7$

Author: Paul Foulquier, Marcello Civelli, Marcelo Rozenberg, Alberto Camjayi, Joel Bobadilla, Dorothée Colson, Anne Forget, Pierre Thuéry, François Bertran, Patrick Le Fèvre, Véronique Brouet, Laboratoire de Physique des Solides (LPS), Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Service de physique de l'état condensé (SPEC - UMR3680), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Instituto de Física de Buenos Aires (IFIBA), Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas [Buenos Aires] (CONICET)-Facultad de Ciencias Exactas y Naturales [Buenos Aires] (FCEyN), Universidad de Buenos Aires [Buenos Aires] (UBA)-Universidad de Buenos Aires [Buenos Aires] (UBA), CEA- Saclay (CEA), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay, Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire de Chimie Moléculaire et de Catalyse pour l'Energie (ex LCCEF) (LCMCE), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Synchrotron SOLEIL (SSOLEIL), and Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: Condensed Matter - Strongly Correlated Electrons, Strongly Correlated Electrons (cond-mat.str-el), [PHYS.COND.CM-MS]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]/Materials Science [cond-mat.mtrl-sci], FOS: Physical sciences, Condensed Matter Physics, Electronic, Optical and Magnetic Materials
Abstract: International audience; Sr2IrO4 and Sr3Ir2O7 form two families of spin-orbit Mott insulators with quite different charge gaps and an antiferromagnetic (AF) ground state. This offers a unique opportunity to study the impact of long-range magnetic order in Mott insulators. It appears to play a different role in the two families, as there is almost no change of the resistivity at the magnetic transition TN in Sr2IrO4 and a large one in Sr3Ir2O7. We use angle-resolved photoemission to study the evolution of the spectral lineshape through the magnetic transition. We use Ru and La substitutions to tune TN and discriminate changes due to temperature from those due to magnetic order. We evidence a shift and a transfer of spectral weight in the gap at TN in Sr3Ir2O7, which is absent in Sr2IrO4. We assign this behavior to a significantly larger coherent contribution to the spectral lineshape in Sr3Ir2O7, which evolves strongly at TN. On the contrary, the Sr2IrO4 lineshape is dominated by the incoherent part, which is insensitive to TN. We compare these findings to theoretical expections of the Slater vs. the Mott antiferromagnetism within Dynamical Mean Field Theory.
Published: 2023

26. Impact of complex irradiation scenarios on the structure and the properties of the International Simple Glass

Author: C. Gillet, S. Szenknect, M. Tribet, S. Miro, T. Charpentier, M. Odorico, S. Peuget, Département de recherche sur les Procédés et Matériaux pour les Environnements complexes (DPME), CEA-Direction des Energies (ex-Direction de l'Energie Nucléaire) (CEA-DES (ex-DEN)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Interfaces de Matériaux en Evolution (LIME), Institut de Chimie Séparative de Marcoule (ICSM - UMR 5257), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Montpellier (UM)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Montpellier (ENSCM), Université de Montpellier (UM)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Montpellier (UM)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Montpellier (ENSCM), Université de Montpellier (UM), Laboratoire Structure et Dynamique par Résonance Magnétique (LCF) (LSDRM), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Etude de la Matière en Mode Environnemental (L2ME), and This work was performed in the framework of the Vestale project co-funded by EDF, CEA and Orano
Subjects: Nuclear and High Energy Physics, MESH: Structure, MESH: ISG glass, Nuclear Energy and Engineering, MESH: Macroscopic properties, MESH: External irradiation, General Materials Science, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry
Abstract: International audience; This study addresses the consequences of three irradiation scenarios on the structure and macroscopic properties of the ISG glass. The coupling effect between 2.5 MeV electron irradiation (simulating the effects of beta particles and gamma rays) and 7 MeV Au irradiation (simulating the nuclear collisions of the recoil nuclei of alpha decays) was studied by comparing two monobeam irradiations with a sequential double beam irradiation. Various experimental techniques were used to characterize the glass structure and properties, combining Raman, NMR, IR-ATR spectroscopies, hydrostatic weighing, He pycnometry, X-Ray Reflectivity, AFM, surface tension and Vickers microhardness measurements. Electron irradiation up to 3.25 GGy induces only small changes of ISG glass structure and macroscopic properties than Au irradiation. Moreover, the magnitude of the changes induced by the sequential irradiation scenario, i.e. electron followed by Au ions, are the same as the one induced by the monobeam irradiation by Au ions, except for the surface tension. Because the bulk damage state are similar, this work demonstrates that there is no coupling between the damage generated by the electron irradiation and the subsequent nuclear collision generated by Au ions. Finally, the hardness and density changes of ISG glass are very similar to those of SON68 glass when submitted to similar irradiation conditions by electron or nuclear collisions. Therefore ISG glass is found to be a good glass surrogate with respect to radiation ageing of the SON68 glass.
Published: 2022

27. Do aqueous suspensions of smectite clays form a smectic liquid-crystalline phase?

Author: Karin El Rifaii, Henricus H. Wensink, Ivan Dozov, Thomas Bizien, Laurent J. Michot, Jean-Christophe P. Gabriel, Josef Breu, Patrick Davidson, Laboratoire de Physique des Solides (LPS), Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Beamline SWING, Synchrotron SOLEIL (SSOLEIL), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), PHysicochimie des Electrolytes et Nanosystèmes InterfaciauX (PHENIX), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Sorbonne Université (SU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Innovation en Chimie des Surfaces et NanoSciences (LICSEN UMR 3685), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), University of Bayreuth, and ANR-17-CE04-0003,4WATER,Pour la Surveillance de la qualité de l'eau(2017)
Subjects: Electrochemistry, [CHIM]Chemical Sciences, General Materials Science, Surfaces and Interfaces, [PHYS.COND]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat], Condensed Matter Physics, [PHYS.COND.CM-SCM]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]/Soft Condensed Matter [cond-mat.soft], Spectroscopy
Abstract: International audience; Bottom-up strategies for the production of well-defined nanostructures often rely on the self-assembly of anisotropic colloidal particles (nanowires and nanosheets). These building blocks can be obtained by delamination in a solvent of low-dimensionality crystallites. To optimize particle availability, determination of the delamination mechanism and the different organization stages of anisotropic particles in dispersion is essential. We address this fundamental issue by exploiting a recently developed system of fluorohectorite smectite clay mineral that delaminates in water, leading to colloidal dispersions of single-layer, very large (≈20 μm) clay sheets at high dilution. We show that when the clay crystallites are dispersed in water, they swell to form periodic one-dimensional stacks of fluorohectorite sheets with very low volume fraction (
Published: 2022

28. Borosilicate glass alteration in vapor phase and aqueous medium

Author: Sathya Narayanasamy, Patrick Jollivet, Christophe Jégou, Mélanie Moskura, Abdesselam Abdelouas, Thibault Charpentier, Frédéric Angeli, Département de recherche sur les Procédés et Matériaux pour les Environnements complexes (DPME), CEA-Direction des Energies (ex-Direction de l'Energie Nucléaire) (CEA-DES (ex-DEN)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Laboratoire Structure et Dynamique par Résonance Magnétique (LCF) (LSDRM), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire de physique subatomique et des technologies associées (SUBATECH), Institut National de Physique Nucléaire et de Physique des Particules du CNRS (IN2P3)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Nantes université - UFR des Sciences et des Techniques (Nantes univ - UFR ST), Nantes Université - pôle Sciences et technologie, Nantes Université (Nantes Univ)-Nantes Université (Nantes Univ)-Nantes Université - pôle Sciences et technologie, and Nantes Université (Nantes Univ)-Nantes Université (Nantes Univ)
Subjects: Chemistry (miscellaneous), Materials Science (miscellaneous), Materials Chemistry, Ceramics and Composites, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry
Abstract: A Na-alumino-borosilicate glass and its Ca-doped counterpart were altered in vapor phase (98% relative humidity) and aqueous medium at 90 °C. Both the alteration media were enriched in 17O. Characterization of the altered samples pointed out some differences between glass alteration in aqueous medium and vapor phase in terms of the alteration kinetics, the effect of Ca-doping on glass chemical durability, the behavior of elements in the gel layer, and the structure of the gel layer. Some of the key results are the recondensation of boron in the gel layer formed in the vapor phase and the utility of Rotation Echo DOuble Resonance Nuclear Magnetic Resonance spectroscopy to qualitatively distinguish between signals from the pristine glass and hydrated gel layer within a sample that was not altered to the core. The results gave rise to inferences about glass alteration mechanisms in both the alteration media and the differences between them.
Published: 2022

29. Impact of Neurons on Patient-Derived Cardiomyocytes Using Organ-On-A-Chip and iPSC Biotechnologies

Author: Albin A. Bernardin, Sarah Colombani, Antoine Rousselot, Virginie Andry, Yannick Goumon, Hélène Delanoë-Ayari, Côme Pasqualin, Bernard Brugg, Etienne D. Jacotot, Jean-Luc Pasquié, Alain Lacampagne, Albano C. Meli, Physiologie & médecine expérimentale du Cœur et des Muscles [U 1046] (PhyMedExp), Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Montpellier (UM), MicroBrain Biotech, Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Interdisciplinaire sur l'Organisation Nanométrique et Supramoléculaire (LIONS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Plateau technique de Spectrométrie de Masse (SM-INCI / CNRS UPR3212), Institut des Neurosciences Cellulaires et Intégratives (INCI), Université de Strasbourg (UNISTRA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Strasbourg (UNISTRA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut Lumière Matière [Villeurbanne] (ILM), Université Claude Bernard Lyon 1 (UCBL), Université de Lyon-Université de Lyon-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), EA4245 - Transplantation, Immunologie, Inflammation [Tours] (T2i), Université de Tours (UT), Adaptation Biologique et Vieillissement = Biological Adaptation and Ageing (B2A), Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Sorbonne Université (SU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Biologie Paris Seine (IBPS), Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Sorbonne Université (SU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Sorbonne Université (SU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Columbia University [New York], Centre Hospitalier Régional Universitaire [Montpellier] (CHRU Montpellier), This work was supported by grants of the 'Fondation Coeur et Recherche', AssociationNationale pour la Recherche Technologique (ANRT, CIFRE N◦2018/003 to MicroBrain Biotech)the 'Institut National pour la Santé et la Recherche Médicale' (INSERM), MUSE CIBSEEA and ANR MUSAGE. Albin Bernardin received a doctoral fellowship from 'Le Fonds Marion Elisabeth Brancher'., and ANR-21-CE14-0026,MUSAGE,Identfication des déterminants génétiques et moléculaires du vieillissement(2021)
Subjects: microfluidic system, organ-on-a-chip, iPSC, [SDV]Life Sciences [q-bio], neurons, cardiomyocytes, General Medicine
Abstract: In the heart, cardiac function is regulated by the autonomic nervous system (ANS) that extends through the myocardium and establishes junctions at the sinus node and ventricular levels. Thus, an increase or decrease in neuronal activity acutely affects myocardial function and chronically affects its structure through remodeling processes. The neuro–cardiac junction (NCJ), which is the major structure of this system, is poorly understood and only a few cell models allow us to study it. Here, we present an innovant neuro–cardiac organ-on-chip model to study this structure to better understand the mechanisms involved in the establishment of NCJ. To create such a system, we used microfluidic devices composed of two separate cell culture compartments interconnected by asymmetric microchannels. Rat PC12 cells were differentiated to recapitulate the characteristics of sympathetic neurons, and cultivated with cardiomyocytes derived from human induced pluripotent stem cells (hiPSC). We confirmed the presence of a specialized structure between the two cell types that allows neuromodulation and observed that the neuronal stimulation impacts the excitation–contraction coupling properties including the intracellular calcium handling. Finally, we also co-cultivated human neurons (hiPSC-NRs) with human cardiomyocytes (hiPSC-CMs), both obtained from the same hiPSC line. Hence, we have developed a neuro–cardiac compartmentalized in vitro model system that allows us to recapitulate the structural and functional properties of the neuro–cardiac junction and that can also be used to better understand the interaction between the heart and brain in humans, as well as to evaluate the impact of drugs on a reconstructed human neuro–cardiac system.
Published: 2022
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30. Catalytic methoxylation of aryl halides using $^{13}$C- and $^{14}$C-labeled CO$_2$

Author: Alexia Ohleier, Antoine Sallustrau, Bouchaib Mouhsine, Fabien Caillé, Davide Audisio, Thibault Cantat, Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Service de Chimie Bio-Organique et de Marquage (SCBM), Médicaments et Technologies pour la Santé (MTS), Université Paris-Saclay-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut National de Recherche pour l’Agriculture, l’Alimentation et l’Environnement (INRAE)-Université Paris-Saclay-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut National de Recherche pour l’Agriculture, l’Alimentation et l’Environnement (INRAE), Laboratoire d'Imagerie Biomédicale [Paris] (LIB), Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Sorbonne Université (SU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), European Project: ERC CoG n°818260 ,ReNewHydrides, European Project: ERC-2019-COG-864576,FASTLABEx, Laboratoire de Chimie Moléculaire et de Catalyse pour l'Energie (ex LCCEF) (LCMCE), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), LaBoratoire d'Imagerie biOmédicale MultimodAle Paris-Saclay (BIOMAPS), Service Hospitalier Frédéric Joliot (SHFJ), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), CEA (DRF Impulsion 2017), ANR-19-CE07-0046,Thio-Fun,Thio-fonctionnalisation et radiomarquage au 35S de peptides et protéines(2019), Palacin, Serge, Thio-fonctionnalisation et radiomarquage au 35S de peptides et protéines - - Thio-Fun2019 - ANR-19-CE07-0046 - AAPG2019 - VALID, Renewable Hydride Donors and Their Utilization in Catalytic Reduction and Deoxygenation Reactions - ReNewHydrides - ERC CoG n°818260 - INCOMING, and Fast Radio-Labeling and Isotope Exchange - FASTLABEx - ERC-2019-COG-864576 - INCOMING
Subjects: [CHIM.ORGA]Chemical Sciences/Organic chemistry, Materials Chemistry, Metals and Alloys, Ceramics and Composites, [CHIM.CATA] Chemical Sciences/Catalysis, [CHIM]Chemical Sciences, General Chemistry, [CHIM.CATA]Chemical Sciences/Catalysis, [CHIM.ORGA] Chemical Sciences/Organic chemistry, Catalysis, Surfaces, Coatings and Films, Electronic, Optical and Magnetic Materials
Abstract: International audience; The functionalization of carbon dioxide (CO$_2$) into high-value building blocks is a relevant topic in carbon isotope labeling, where CO$_2$ is the primary carbon source. A catalytic methoxylation of aryl halides directly from [$^{13}$C] and [$^{14}$C]CO$_2$ is reported. Relying on the intermediacy of the methoxyborane BBN-OCH$_3$, as a new secondary nucleophilic labeled source, this strategy allowed labeling of a series of substrates, including challenging pharmaceuticals containing tertiary alkyl amine substituents.
Published: 2022
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31. Swollen cubic phases with reduced hardness solubilizing a model fragrance oil as a co-surfactant

Author: Vera Tchakalova, Thomas Zemb, Fabienne Testard, Firmenich Recherche et Développement, Firmenich SA, Institut de Chimie Séparative de Marcoule (ICSM - UMR 5257), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Montpellier (UM)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Montpellier (ENSCM), Université de Montpellier (UM), Laboratoire Interdisciplinaire sur l'Organisation Nanométrique et Supramoléculaire (LIONS), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: General Physics and Astronomy, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, Physical and Theoretical Chemistry
Abstract: Swollen cubic lyotropic ternary phases with Pn3m symmetry and reduced hardness were obtained from a specific binary mixture of cubic phase-forming (phytantriol) and lamellar phase-forming (decaglycerol monooleate) compounds. The microstructures were determined by using a small-angle x-ray scattering technique. The softness and temperature-induced phase transitions were investigated by means of rheology. The incorporation of a surface-active fragrance compound (linalool) at concentrations up to 6 wt. % induced a structural transition toward a softer Im3m bulk cubic phase with longer water channels. Higher linalool concentrations allowed for the spontaneous dispersion of the bulk cubic phase into microscopic particles with a cubic structure (cubosomes).
Published: 2022

32. Nanohybrids as a tool to control the dispersion of organic emitters in solution-processed electroluminescent layers

Author: Jonathan Phelipot, Payal Manzhi, Nicolas Ledos, Denis Tondelier, Bernard Geffroy, Pierre-Antoine Bouit, Jörg Ackermann, Muriel Hissler, Olivier Margeat, Centre Interdisciplinaire de Nanoscience de Marseille (CINaM), Aix Marseille Université (AMU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire de physique des interfaces et des couches minces [Palaiseau] (LPICM), École polytechnique (X)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Innovation en Chimie des Surfaces et NanoSciences (LICSEN UMR 3685), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), and ANR-17-CE09-0020,FluoHyb,Nouveaux matériaux hybrides fluorescents basés sur le concept de l'émission induite par agrégation de chromophores organiques greffés sur des nanoparticules inorganiques.(2017)
Subjects: [CHIM.ORGA]Chemical Sciences/Organic chemistry, Materials Chemistry, General Chemistry, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, Catalysis
Abstract: International audience; Fluorescent organic-inorganic nanohybrids based on -extended hydroxyoxophosphole emitters grafted onto ZnO nanocrystals, have been introduced as an efficient way to control the spatial arrangement of the organic emitters within a host material. The homogeneous dispersion of the emissive nanohybrids within a host matrix is achieved via co-grafting of an additional surfactant, leading to very smooth films with low roughness. Interestingly, the co-grafting of this surfactant not only improves the thin film morphology but also enhances its photoluminescence quantum yield and allows for the easy solution-processing of this material as an emissive layer in a simplified OLED structure. These devices display strongly improved performances, by more than one order of magnitude, compared to OLEDs using pure nanohybrids. These promising results prove the potential of this technique to graft any type of luminophore in efficient solution-processed lightemitting devices.
Published: 2022

33. MiCorr : une application de support au diagnostic des métaux patrimoniaux

Author: Valbi, Valentina, Gutknecht, Naima, Letourmy, Bernard, Neff, Delphine, Berranger, Marion, Gaspoz, Cedric, Dillmann, Philippe, Degrigny, Christian, Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), IRAMAT - Laboratoire Métallurgies et Cultures (IRAMAT-LMC), Institut de Recherche sur les Archéomatériaux (IRAMAT), Université de Technologie de Belfort-Montbeliard (UTBM)-Université d'Orléans (UO)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Technologie de Belfort-Montbeliard (UTBM)-Université d'Orléans (UO)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Archéomatériaux et Prévision de l'Altération (LAPA - UMR 3685), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), IRAMAT - Laboratoire Archéomatériaux et Prévision de l'Altération (IRAMAT-LAPA), and Société Française des Microscopies
Subjects: [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry
Abstract: La compréhension des structures de corrosion des objets métalliques archéologiques et historiques et le diagnostic qui s'ensuit nécessitent des compétences complémentaires issues de plusieurs communautés professionnelles (spécialistes de la corrosion, conservateurs-restaurateurs...) qui travaillent selon des approches qui leur sont propres et diffusent les résultats de leur recherche auprès de leurs réseaux. Cela conduit à un manque de centralisation des informations analytiques produites. Le projet MetalPAT du programme européen Interreg France-Suisse (2014-2020) vise à combler cette lacune par le développement d'une application d'aide au diagnostic participative en ligne et en libre accès, MiCorr (https://micorr.org/), utilisant une riche base de données de formes de corrosion des métaux anciens et équipée de moteurs de recherche avancés [1].La méthodologie du projet s'appuie sur une documentation multi-échelle des objets étudiés. Dans un premier temps, les produits de corrosion sont documentés par le conservateur-restaurateur sous microscope binoculaire par micro-sondage au scalpel. La description est tactile et porte sur les paramètres de brillance, de couleur et de texture [2]. De là, on construit, via la plateforme MiCorr, une première stratigraphie de la structure de corrosion dite Bi (pour binoculaire). Dans le cas où un échantillon peut être prélevé, celui-ci est observé en section transversale, à l'aide de différentes techniques de microscopie fournissant des informations complémentaires. La microstructure du métal, révélée par attaque chimique et observée au microscope métallographique, nous renseigne sur les technologies de production [3]. La microscopie électronique à balayage couplée à un système de spectroscopie à dispersion d'énergie (MEB-SDE) détermine la composition chimique élémentaire du métal et des produits de corrosion. Enfin, des techniques d’identification structurelles, couplées à des systèmes de microscopie, comme la micro-spectroscopie Raman (µ-Raman) et la micro-diffraction de rayons X (µ-DRX) identifient les phases constituant les produits de corrosion. Cette caractérisation fine permet de construire, toujours via MiCorr, une seconde stratigraphie numérique de la structure de corrosion observée sur l’objet, dénommée CS (pour cross-section). La base de données de MiCorr est donc constituée à la fois de stratigraphies (Bi et CS) de structures de corrosion et de fiches objets contenant la documentation analytique associée à chaque objet et chaque stratigraphie.De nombreux artefacts présentant des formes de corrosion spécifiques à la région Interreg France-Suisse, y compris des systèmes de corrosion complexes rarement abordés, ont été étudiés dans le cadre du projet MetalPAT. Ainsi le corpus comprend des objets souffrant de délitement des produits de corrosion, tels une hache et un poinçon en bronze provenant du site archéologique de l'âge du bronze de Salins-les-Bains (FR), ainsi qu'une fibule et un cure-oreille en laiton provenant du site antique d'Avenches (CH). D’autres objets présentent des types de corrosion spécifiques à des sites humides, c’est le cas des épingles en bronze provenant des sites lacustres de l’âge du bronze de Hauterive Champréveyres (CH) ayant des patines jaune doré, ainsi que des produits intermédiaires de la chaine opératoire du laiton provenant du site antique d’Autun (FR) à proximité d’un puits et présentant des patines noires.La plupart des objets ont montré des phénomènes de décuprification (bronzes) et de dézincification (laitons) avec des morphologies variables en fonction de la composition et de la microstructure métallique, ainsi que de l'environnement d'enfouissement [4]. La combinaison des approches du conservateur-restaurateur et du scientifique, grâce à l'utilisation de l'application MiCorr, étayée par une caractérisation multi-échelle complète des structures de corrosion observées a permis de mieux comprendre les mécanismes de corrosion les ayant engendrées, facilitant de fait le diagnostic.
Published: 2022

34. Early dynamics of the emission of solvated electrons from nanodiamonds in water

Author: Franziska Buchner, Thorren Kirschbaum, Amélie Venerosy, Hugues Girard, Jean-Charles Arnault, Benjamin Kiendl, Anke Krueger, Karin Larsson, Annika Bande, Tristan Petit, Christoph Merschjann, Helmholtz-Zentrum Berlin für Materialien und Energie GmbH (HZB), Institut für Organische Chemie, Julius-Maximilians-Universität Würzburg (JMU), Artificial Intelligence for the Sciences, Freie Universität Berlin, Laboratoire Capteurs Diamant (LCD-LIST), Département Métrologie Instrumentation & Information (DM2I), Laboratoire d'Intégration des Systèmes et des Technologies (LIST (CEA)), Direction de Recherche Technologique (CEA) (DRT (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Technologique (CEA) (DRT (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Laboratoire d'Intégration des Systèmes et des Technologies (LIST (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay, Laboratoire Edifices Nanométriques (LEDNA), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institute of Organic Chemistry, University of Stuttgart, Uppsala University, the German Federal Ministry of Education and Research's funding measure 'CO2-WIN' (project 'PRODIGY'), the Helmholtz Einstein International Berlin Research School in Data Science (HEIBRiDS), European Project: 665085,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,DIACAT(2015), Department of Mathematics and Computer Science, Wilhelm-Conrad Röntgen Research Center for Complex Materials, German Federal Ministry of Education and Research’s funding measure 'CO2-WIN' (project 'PRODIGY'), Helmholtz Einstein International Berlin Research School in Data Science (HEIBRiDS), Department of Mathematics and Computer Science (Freie Universität Berlin), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC), and Julius-Maximilians-Universität Würzburg [Wurtzbourg, Allemagne] (JMU)
Subjects: solvated electron, hydroxylated nanodiamond, water, transient absorption, nanodiamond, surface chemistry, ultrafast transient absorption, Physical Chemistry, diamond, detonation nanodiamonds, General Materials Science, nanoparticles, Fysikalisk kemi, surface termination, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, Solvated electrons, Condensed Matter Physics, carboxylated nanodiamond, hydrogenated nanodiamond, emission process, [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, nanodiamonds, 500 Naturwissenschaften und Mathematik::540 Chemie::540 Chemie und zugeordnete Wissenschaften, Den kondenserade materiens fysik
Abstract: International audience; Solvated electrons are among the most reductive species in an aqueous environment. Diamond materials have been proposed as a promising source of solvated electrons, but the underlying emission process in water remains elusive so far. Here, we show spectroscopic evidence for the emission of solvated electrons from detonation nanodiamonds upon excitation with both deep ultraviolet (225 nm) and visible (400 nm) light using ultrafast transient absorption. The crucial role of surface termination in the emission process is evidenced by comparing hydrogenated, hydroxylated and carboxylated nanodiamonds. In particular, a transient response that we attribute to solvated electrons is observed on hydrogenated nanodiamonds upon visible light excitation, while it shows a sub-ps recombination due to trap states when excited with deep ultraviolet light. The essential role of surface reconstructions on the nanodiamonds in these processes is proposed based on density functional theory calculations. These results open new perspectives for solar-driven emission of solvated electrons in an aqueous phase using nanodiamonds.
Published: 2022

35. On-line quantification of solid-phase metal extraction efficiencies using instrumented millifluidics platform

Author: Fabien L. Olivier, Sarah M. Chevrier, Barbara Keller, Jean-Christophe P. Gabriel, Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Innovation en Chimie des Surfaces et NanoSciences (LICSEN UMR 3685), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Singapore-CEA Alliance for Research in Circular Economy (SCARCE), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Energy Research Institute @ NTU (ERI@N), Nanyang Technological University [Singapour]-Nanyang Technological University [Singapour], Nanayang Technological University (NTU), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), SCARCE project, which is supported by the National Research Foundation, Singapore, and National Environment Agency, Singapore under its Closing the Waste Loop Funding Initiative (Award No. USS-IF-2018-4), CEA’s program 'Matériaux et Procédés' for a PhD grant support (project MICROPRO)., CEA/NTU SCARCE, European Project: 320915,EC:FP7:ERC,ERC-2012-ADG_20120216,REE-CYCLE(2013), European Project: 768722,SYNEXTRACT, and Energy Research Institute @ NTU (ERI@N)
Subjects: General Chemical Engineering, Chemical engineering::Processes and operations [Engineering], General Chemistry, Rare-Earth Elements, Cation-exchange fiber, Industrial and Manufacturing Engineering, Cation-Exchange Fiber, X-ray Fluorescence, [CHIM.GENI]Chemical Sciences/Chemical engineering, [CHIM.ANAL]Chemical Sciences/Analytical chemistry, X-Ray Fluorescence, Environmental Chemistry, [CHIM]Chemical Sciences, [CHIM.COOR]Chemical Sciences/Coordination chemistry, Adsorption, Solid-phase Extraction
Abstract: A semi-automated and fully integrated millifluidic platform has been developed for rapid development and study of Solid-phase extraction (SPE) processes. In this instrumented setup, the fluid coming out of the extraction mini-column is analysed directly using on-line X-ray fluorescence, enabling a real-time, fast and accurate measurement of the elemental concentrations within the flowing liquid. This platform aims at enhancing and facilitating the development of SPEs whose numerous experimental parameters make it time consuming to optimize and upscale. Hence, this approach solves the labour intensity issue and is as accurate as off-line Inductively Coupled Plasma, for instance. This is exemplified with a system, typical of the electronic wastes recycling industry, comprising of a mixture of Rare-Earth Elements (REEs) and Iron, whose separation is investigated as a function of various experimental parameters. It enabled us to study the performance of the newly released METALICAPT® commercial materials and to determine an optimized path towards the almost total separation of Iron from the initial mixture. Overall, the original SPE process reported herein demonstrates the platform's reliability, performance and range of applicability. National Environmental Agency (NEA) National Research Foundation (NRF) Submitted/Accepted version FO, SC and J.C.G. acknowledge financial support from SCARCE project, which is supported by the National Research Foundation, Singapore, and National Environment Agency, Singapore under its Closing the Waste Loop Funding Initiative (Award No. USS-IF-2018-4). J.C.G. acknowledges funding for the platform from the European Research Council under the European Union’s 7th Framework Program (FP/2007-2013)/ERC Grant Agreement N◦ [320915] “REE-CYCLE”: Rare Earth Element reCYCling with Low harmful Emissions. BK ac- knowledges financial support from the European Research Council under the European Union’s 7th Framework Program (FP/2007-2013)/ ERC Proof of Concept Grant Agreement N◦ [768722] “SYNEXTRACT”: All Aqueous, continuous, Solid-Liquid SYNergistic EXTRACTion of rare earth elements. FO thanks CEA’s program “Mat ́eriaux et Proc ́ed ́es” for a PhD grant support (project MICROPRO).
Published: 2022

36. Synthesis, Crystal Structure and 19F NMR Parameters Modelling of Catif6(H2o)2 Yielding to a Revision of the Bond-Valence Parameters for the Ti4+/F- Ion Pair

Author: Christophe Legein, Monique Body, J. Lhoste, Wei Li, Thibault Charpentier, Damien Dambournet, Institut des Molécules et Matériaux du Mans (IMMM), Le Mans Université (UM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), PHysicochimie des Electrolytes et Nanosystèmes InterfaciauX (PHENIX), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Sorbonne Université (SU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Réseau sur le stockage électrochimique de l'énergie (RS2E), Aix Marseille Université (AMU)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Collège de France (CdF (institution))-Université de Picardie Jules Verne (UPJV)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Paris - Chimie ParisTech-PSL (ENSCP), Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université de Pau et des Pays de l'Adour (UPPA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Sorbonne Université (SU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université de Toulouse (UT)-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP ), Université Grenoble Alpes (UGA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Nantes Université (Nantes Univ)-Université de Montpellier (UM)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Montpellier (ENSCM), Université de Montpellier (UM), Laboratoire Structure et Dynamique par Résonance Magnétique (LCF) (LSDRM), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), The CASTEP computations presented in this work have been carried out at the Centre Régional de Calcul Intensif des Pays de la Loire (CCIPL), financed by the French Ministère de la Recherche, the Région Pays de la Loire, and Université de Nantes. The authors thank CCIPL for financial support for CASTEP licenses., and This work was granted access to the HPC resources of TGCC (VASP calculations) under the allocation DARI-A0070906303 (2019) attributed by GENCI (Grand Equipement National de Calcul Intensif).
Subjects: History, 19 F solid state NMR, Inorganic hydrated hexafluorotitanate (or Inorganic fluorides), Polymers and Plastics, Crystal structure, Bond-valence, Powder X-ray diffraction, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, Business and International Management, DFT calculations, Industrial and Manufacturing Engineering
Abstract: International audience; CaTiF6(H2O)2 was synthetized by a solvothermal method and was found to be isostructural to SrTiF6(2H2O). The structure, refined from Powder X-Ray Diffraction (PXRD) data, is built from the connectivity of dimers [Ca2F10(H2O)4] of square antiprisms (SAP) [CaF5(H2O)3] and TiF6 octahedra. To assign the six 19F resonances to the six fluorine crystallographic sites of same multiplicity, 19 F magnetic shielding tensors have been calculated using the GIPAW method. Unusually, the plot of the experimental 19F isotropic chemical shift (δiso) values, as a function of the calculated 19F isotropic shielding (ssiso) values, shows a much better alignment for the experimental than for the DFT-optimized structure. Whereas, the dynamics of the structural water molecules under experimental conditions are not captured by the optimized structure, the experimental averaged structure provides a good account of the experimental data and a reliable assignment of the 19F resonances to the F sites. Finally, the previously established bond-valence (BV) parameter Rij for the Ti4+/F- ion pair (1.76 Å) leads to overestimated BV sum values for Ti. This trend has been observed for almost all other fluorotitanates. We then undertook to refine its value, using the Ti-F bond lengths from 70 carefully selected structures containing 134 Ti sites forming TiF6 octahedra, and leading to Rij. = 1.706 Å.
Published: 2022
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37. Ligand-Promoted Surface Solubilization of TiO2 Nanoparticles by the Enterobactin Siderophore in Biological Medium

Author: Jérôme Laisney, Mireille Chevallet, Caroline Fauquant, Camille Sageot, Yohann Moreau, Daniela Predoi, Nathalie Herlin-Boime, Colette Lebrun, Isabelle Michaud-Soret, Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), National Institute of Materials Physics (NIMP), Romanian Academy of Sciences, Laboratoire Edifices Nanométriques (LEDNA), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), the CEA‐Toxicology Transversal Program through the NanoBioMet and NanoStress grants, ANR-11-LABX-0003,ARCANE,Grenoble, une chimie bio-motivée(2011), ANR-11-LABX-0064,SERENADE,Vers une conception de nanomatériaux innovants, durables et sûrs(2011), and ANR-17-EURE-0003,CBH-EUR-GS,CBH-EUR-GS(2017)
Subjects: Titanium, siderophore, titanium dioxide, Iron, nanoparticle, biological medium, Siderophores, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, Ligands, Biochemistry, Escherichia coli, Nanoparticles, Food Additives, enterobactin, ligand-promoted dissolution, E171, Molecular Biology
Abstract: Titanium dioxide nanoparticles (TiOsub2/sub-NPs) are increasingly used in consumer products for their particular properties. Even though TiOsub2/subis considered chemically stable and insoluble, studying their behavior in biological environments is of great importance to figure their potential dissolution and transformation. The interaction between TiOsub2/sub-NPs with different sizes and crystallographic forms (anatase and rutile) and the strong chelating enterobactin (bent/b) siderophore was investigated to look at a possible dissolution. For the first time, direct evidence of anatase TiOsub2/sub-NP surface dissolution or solubilization (i.e., the removal of Ti atoms located at the surface) in a biological medium by this siderophore was shown and the progressive formation of a hexacoordinated titanium-enterobactin (Ti-bent/b) complex observed. This complex was characterized by UV-visible and Fourier transform infrared (FTIR) spectroscopy (both supported by Density Functional Theory calculations) as well as electrospray ionization mass spectrometry (ESI-MS) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). A maximum of ca. 6.3% of Ti surface atoms were found to be solubilized after 24 h of incubation, releasing Ti-bent/bcomplexes in the micromolar range that could then be taken up by bacteria in an iron-depleted medium. From a health and environmental point of view, the effects associated to the solubilization of the E171 TiOsub2/subfood additive in the presence of enterobactin and the entrance of the Ti-enterobactin complex in bacteria were questioned.
Published: 2022
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38. Radiation effects on the structure and alteration behavior of a SiO$_2$ ‐Al$_2$ O$_3$ ‐B$_2$ O$_3$ ‐Na$_2$ O glass

Author: Jan, Amreen, Delaye, Jean‐marc, Kaya, Huseyin, Kim, Seong, Mir, Anamul Haq, Charpentier, Thibault, Angeli, Frédéric, Gin, Stephane, Laboratoire de Développement des Procédés de Vitrification (LDPV), Département de recherche sur les Procédés et Matériaux pour les Environnements complexes (DPME), CEA-Direction des Energies (ex-Direction de l'Energie Nucléaire) (CEA-DES (ex-DEN)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-CEA-Direction des Energies (ex-Direction de l'Energie Nucléaire) (CEA-DES (ex-DEN)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Department of Materials Science and Engineering, Pennsylvania State University (Penn State), Penn State System-Penn State System, Department of Chemical Engineering, University of Huddersfield, Laboratoire Structure et Dynamique par Résonance Magnétique (LCF) (LSDRM), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), the Center for Performance and Design of Nuclear Waste Forms and Containers, an Energy Frontier Research Center funded by the U.S. Department of Energy, Office of Science, Basic Energy Sciences under Award # DE-SC00165, and the Engineering and Physical Sciences Research Council for funding under Early career Fellowship grant EP/ T012811/1.
Subjects: [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry
Abstract: International audience; As borosilicate glasses are used in many countries to immobilize fission products and minor actinides after spent fuel reprocessing before storage in a deep geological repository, assessing their chemical durability is of paramount importance. Here pristine and pre-irradiated (952MeV, 136Xe) SiO2-B2O3-Al2O3-Na2O glasses with the same molar ratios as in the French SON68 and ISG glasses have been subjected to aqueous corrosion in deionized water and in silica saturated solution to measure the initial and longer-term alteration rates. Pristine and pre-irradiated glasses corrode following the same mechanisms but the pre-irradiation has a strong impact on the initial dissolution rate (increase by a factor of 5.6), and on the alteration layer depth in silica saturated conditions (by 2–3 folds). The later result is related to the formation of a more porous, less passivating gel on the pre-irradiated glass specimen. Using both experimental spectroscopies (NMR, IR, SFG) and classical molecular dynamics, the radiation effects on the glass structure and water diffusion have been assessed. After pre-irradiation, the density and the polymerization degree of the glass decrease while the topological disorder increases. In consequence, water diffusion accelerates. These observations allow to correlate the radiation impact on the alteration behavior to the structural changes.
Published: 2022

39. Automated total micro-IBA using Advanced Image Processing and Machine Learning

Author: D Solis-Lerma, H Khodja, Laboratoire d'Etudes des Eléments Légers (LEEL - UMR 3685), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and the CEA (project PTC 19SN05).
Subjects: NRA, History, ERDA, PIXE, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, RBS, Computer Science Applications, Education
Abstract: We have developed a Python code that aims at automatizing the analysis of generic micro-IBA data by associating statistical methods and machine learning algorithms. The code is organized in two parts: hyperspectral image analysis and composition prediction. In the first stage, main phases and local anomalies are detected separately using PCA and DWEST methods, respectively. In the prediction stage, we use the model generated by a trained artificial neural network. The network is fed with simulated particle and x-ray spectra generated from the SIMNRA and Gulys software codes. For particle spectra, we paid particular attention to the cross section selection that goes beyond already implemented SIMNRA functionalities. To limit the impact of the simulation time on the overall code performance, we make use of data augmentation. When using simulated data as input, we found that the trained neural network predicts stoichiometries and thicknesses with an excellent agreement, even for complex targets composed of several elements and layers. Regarding realistic experimental data, we still get reasonable predictions but remain dependant of cross section quality. The code can combine data from RBS, NRA, ERDA and PIXE and should pave the way for fully automatized micro-ion beam analysis.
Published: 2022
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40. Syn-cryptophanes: macrocyclic compounds with optimized characteristics for the design of 129 Xe NMR-based biosensors

Author: Léonce, Estelle, Brotin, Thierry, Berthault, Patrick, Laboratoire Structure et Dynamique par Résonance Magnétique (LCF) (LSDRM), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire de Chimie - UMR5182 (LC), École normale supérieure de Lyon (ENS de Lyon)-Université Claude Bernard Lyon 1 (UCBL), and Université de Lyon-Université de Lyon-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry
Abstract: International audience; A new water-soluble xenon host system with great promise for the 129 Xe NMR-based biosensing approach is presented: the syn-cryptophane-222-hexacarboxylate. It compares favorably with its already known anti diastereomer, on the one hand, and with cucurbit[6]uril, on the other hand, in particular in terms of xenon binding constant and xenon in-out exchange, a key parameter for the efficiency of the most sensitive HyperCEST method.
Published: 2022
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41. A simple KPFM-based approach for electrostatic free topographic measurements: the case of MoS2 on SiO2

Author: Arrighi, Aloïs, Ullberg, Nathan, Derycke, Vincent, Grévin, Benjamin, Systèmes hybrides de basse dimensionnalité (NEEL - HYBRID), Institut Néel (NEEL), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP ), Université Grenoble Alpes (UGA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP ), Université Grenoble Alpes (UGA), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Laboratoire Innovation en Chimie des Surfaces et NanoSciences (LICSEN UMR 3685), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and ANR-20-CE24-0017,MaTra2D,Maîtriser les processus de transfert et de piégeage des photo-porteurs dans les photodétecteurs hybrides nano-perovskite/TMDC(2020)
Subjects: KPFM, transition metal dichalcogenides, z-spectroscopy, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, nc-AFM
Abstract: A simple implementation of Kelvin probe force microscopy is reported that enables recording topographic images in the absence of any component of the electrostatic force. Our approach is based on a close loop z-spectroscopy operated in data cube mode. Curves of the tip-sample distance as a function of time are recorded onto a 2D grid. A dedicated circuit holds the KPFM compensation bias and subsequently cut off the modulation voltage during well-defined time-windows within the spectroscopic acquisition. Topographic images are recalculated from the matrix of spectroscopic curves. This approach is applied to the case of transition metal dichalcogenides (TMD) monolayers grown by chemical vapour deposition on silicon oxide substrates. In addition, we check to what extent a proper stacking height estimation can also be performed by recording series of images for decreasing values of the bias modulation amplitude. The outputs of both approaches are shown to be fully consistent. The results exemplify how in the operating conditions of non-contact AFM under ultra-high vacuum, the stacking height values can dramatically be overestimated due to variations in the tip-surface capacitive gradient, even though the KPFM controller nullifies the potential difference. We show that the number of atomic layers of a TMD can be safely assessed, only if the KPFM measurement is performed with a modulated bias amplitude reduced at its strict minimum or, even better, without any modulated bias. Last, the spectroscopic data reveal that defects at the TMD/oxide interface can have a counterintuitive impact on the electrostatic landscape, resulting in an apparent decrease of the measured stacking height by conventional nc-AFM/KPFM compared to non-defective sample areas. Hence, electrostatic free z-imaging proves to be a promising tool to assess the existence of defects in atomically thin TMD layers grown on oxides
Published: 2022

42. Zwitterionic and anionic polycarboxylates as coligands in uranyl ion complexes, and their influence on periodicity and topology

Author: Sotaro Kusumoto, Youssef Atoini, Shunya Masuda, Jee Young Kim, Shinya Hayami, Yang Kim, Jack Harrowfield, Pierre Thuéry, Department of Material & Life Chemistry, Kanagawa University, Technische Universität München = Technical University of Munich (TUM), Department of Food and Nutrition, Kyung Hee University (KHU), Institute of Industrial Nanomaterials (IINa), Kumamoto University, Institut de Science et d'ingénierie supramoléculaires (ISIS), Université de Strasbourg (UNISTRA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Matériaux et Nanosciences Grand-Est (MNGE), Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Réseau nanophotonique et optique, Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire de Chimie Moléculaire et de Catalyse pour l'Energie (ex LCCEF) (LCMCE), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and This work was supported by Iketani Science and Technology Foundation, TOBEMAKI Scholarship Foundation, Sasakawa Scientific Research Grant from The Japan Science Society and KAKENHI Grant-in-Aid for Early-Career Scientists JP22K14698 for S. Kusumoto, and JSPS KAKENHI Grant Number 20K21213 for S. Hayami.
Subjects: Inorganic Chemistry, [CHIM.CRIS]Chemical Sciences/Cristallography, [CHIM.COOR]Chemical Sciences/Coordination chemistry, Physical and Theoretical Chemistry
Abstract: International audience; The three zwitterionic di- and tricarboxylate ligands 1,1′-[(2,3,5,6-tetramethylbenzene-1,4-diyl)bis(methylene)]bis(pyridin-1-ium-4-carboxylate) (pL1), 1,1′-[(2,3,5,6-tetramethylbenzene-1,4-diyl)bis(methylene)]bis(pyridin-1-ium-3-carboxylate) (mL1), and 1,1′,1″-[(2,4,6-trimethylbenzene-1,3,5-triyl)tris(methylene)]tris(pyridin-1-ium-4-carboxylate) (L2) have been used as ligands to synthesize a series of 15 uranyl ion complexes involving various anionic coligands, in most cases polycarboxylates. [(UO2)2(pL1)2(cbtc)(H2O)2]·10H2O (1, cbtc4– = cis,trans,cis-1,2,3,4-cyclobutanetetracarboxylate) is a discrete, dinuclear ring-shaped complex with a central cbtc4– pillar. While [UO2(pL1)(NO3)2] (2), [UO2(pL1)(OAc)2] (3), and [UO2(pL1)(HCOO)2] (4) are simple chains, [(UO2)2(mL1)(1,3-pda)2] (5, 1,3-pda2– = 1,3-phenylenediacetate) is a daisy chain and [UO2(pL1)(pdda)]3·10H2O (6, pdda2– = 1,2-phenylenedioxydiacetate) is a double-stranded, ribbon-like chain. Both [UO2(pL1)(pht)]·5H2O (7, pht2– = phthalate) and [(UO2)3(mL1)(pht)2(OH)2] (8) crystallize as diperiodic networks with the sql topology, the latter involving hydroxo-bridged trinuclear nodes. [(UO2)2(pL1)(c/t-1,3-chdc)2] (9, c/t-1,3-chdc2– = cis/trans-1,3-cyclohexanedicarboxylate) and [UO2(pL1)(t-1,4-chdc)]·1.5H2O (10, t-1,4-chdc2– = trans-1,4-cyclohexanedicarboxylate) are also diperiodic, with the V2O5 and sql topologies, respectively. Both [(UO2)2(mL1)(c/t-1,4-chdc)2] (11) and [(UO2)2(pL1)(1,2-pda)2] (12, 1,2-pda2– = 1,2-phenylenediacetate) crystallize as diperiodic networks with hcb topology, and they display threefold parallel interpenetration. [HL2][(UO2)3(L2)(adc)3]Br (13, adc2– = 1,3-adamantanedicarboxylate) contains a very corrugated hcb network with two different kinds of cells, and the uncoordinated HL2+ molecule associates with the coordinated L2 to form a capsule containing the bromide anion. [(UO2)2(pL1)(kpim)2] (14, kpim2– = 4-ketopimelate) is a three-periodic framework with pL1 molecules pillaring fes diperiodic subunits, whereas [(UO2)2(L2)2(t-1,4-chdc)](NO3)1.7Br0.3·6H2O (15), the only cationic complex in the series, is a triperiodic framework with dmc topology and t-1,4-chdc2– anions pillaring fes diperiodic subunits. Solid-state emission spectra and photoluminescence quantum yields are reported for all complexes.
Published: 2022

43. Anionic uranyl ion complexes with pyrazinetetracarboxylate: Influence of structure-directing cations

Author: Pierre Thuéry, Jack Harrowfield, Laboratoire de Chimie Moléculaire et de Catalyse pour l'Energie (ex LCCEF) (LCMCE), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut de Science et d'ingénierie supramoléculaires (ISIS), Université de Strasbourg (UNISTRA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Matériaux et Nanosciences Grand-Est (MNGE), Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Réseau nanophotonique et optique, and Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: Inorganic Chemistry, Materials Chemistry, [CHIM.CRIS]Chemical Sciences/Cristallography, Physical and Theoretical Chemistry
Abstract: International audience; Pyrazine-2,3,5,6-tetracarboxylic acid (H4PZTC) has been used to synthesize three uranyl ion complexes under solvo-hydrothermal conditions and in the presence of additional cations as structure-directing agents. The complex [C(NH2)3]2[UO2(PZTC)]⋅2H2O (1) displays double ONO-chelation of uranyl, resulting in the formation of a monoperiodic coordination polymer, further association being provided by guanidinium and water hydrogen bonding. The PZTC4– ligand in [Co(en)3][UO2(PZTC)](NO3)⋅H2O (2) is bound to three uranyl cations, one of them ONO-chelated and the others bound to monodentate carboxylate donors, and the polymer formed is triperiodic with the ths topology. The ONO sites in the heterometallic complex [UO2Ag2(PZTC)] (3) are occupied by Ag+ cations, further carboxylate bonding to uranyl and Ag+ cations, as well as oxo bonding of uranyl to Ag+, resulting in the formation of an intricate triperiodic framework in which uranyl cations and PZTC4– alone give a triperiodic polymer with the lvt topology displaying double interpenetration, the Ag+ cations connecting the two networks into a single assembly.
Published: 2022

44. Coexistence of Transient Liquid Droplets and Amorphous Solid Particles in Nonclassical Crystallization of Cerium Oxalate

Author: Maxime Durelle, Sophie Charton, Frédéric Gobeaux, Corinne Chevallard, Luc Belloni, Fabienne Testard, Sylvain Trépout, David Carriere, Laboratoire Interdisciplinaire sur l'Organisation Nanométrique et Supramoléculaire (LIONS), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Département de recherche sur les procédés pour la mine et le recyclage du combustible (DMRC), CEA-Direction des Energies (ex-Direction de l'Energie Nucléaire) (CEA-DES (ex-DEN)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Multimodal Imaging Center (Centre d'Imagerie Multimodale) (MIC), and Institut Curie [Paris]-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: General Materials Science, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, Physical and Theoretical Chemistry
Abstract: International audience; Crystallization from solution often occurs via “nonclassical” routes; that is, it involves transient, non-crystalline states like reactant-rich liquid droplets and amorphous particles. However, in mineral crystals, the well-defined thermodynamic character of liquid droplets and whether they convert─or not─into amorphous phases have remained unassessed. Here, by combining cryo-transmission electron microscopy and X-ray scattering down to a 250 ms reaction time, we unveil that crystallization of cerium oxalate involves a metastable chemical equilibrium between transient liquid droplets and solid amorphous particles: contrary to the usual expectation, reactant-rich droplets do not evolve into amorphous solids. Instead, at concentrations above 2.5 to 10 mmol L–1, both amorphous and reactant-rich liquid phases coexist for several tens of seconds and their molar fractions remain constant and follow the lever rule in a multicomponent phase diagram. Such a metastable chemical equilibrium between solid and liquid precursors has been so far overlooked in multistep nucleation theories and highlights the interest of rationalizing phase transformations using multicomponent phase diagrams not only when designing and recycling rare earths materials but also more generally when describing nonclassical crystallization.
Published: 2022

45. Pre-validation of a reporter gene assay for oxidative stress for the rapid screening of nanobiomaterials

Author: Sebastin, Martin, Laura, de Haan, Ignacio, Miro Estruch, Kai Moritz, Eder, Anne, Marzi, Jürgen, Schnekenburger, Magda, Blosi, Anna, Costa, Giulia, Antonello, Enrico, Bergamaschi, Chiara, Riganti, David, Beal, Marie, Carrière, Olivier, Taché, Gary, Hutchison, Eva, Malone, Lesley, Young, Luisa, Campagnolo, Fabio, La Civita, Antonio, Pietroiusti, Stéphanie, Devineau, Armelle, Baeza, Sonja, Boland, Cai, Zong, Gaku, Ichihara, Bengt, Fadeel, Hans, Bouwmeester, Karolinska Institute, Wageningen University and Research [Wageningen] (WUR), Westfälische Wilhelms-Universität Münster = University of Münster (WWU), CNR Istituto di Scienza e Tecnologia dei Materiali Ceramici (CNR-ISTEC), Consiglio Nazionale delle Ricerche [Roma] (CNR), Università degli studi di Torino = University of Turin (UNITO), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Chimie Interface Biologie pour l’Environnement, la Santé et la Toxicologie (CIBEST ), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Laboratoire Interdisciplinaire sur l'Organisation Nanométrique et Supramoléculaire (LIONS), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Edinburgh Napier University, Unité de Biologie Fonctionnelle et Adaptative (BFA (UMR_8251 / U1133)), Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris Cité (UPCité), Tokyo University of Science [Tokyo], Karolinska Institutet [Stockholm], European Project: 760928,BIORIMA, Palacin, Serge, Risk Management of Biomaterials - BIORIMA - 760928 - INCOMING, CNR Istituto di Scienza e Tecnologia dei Materiali Ceramici [Faenza] (CNR | ISTEC), and National Research Council of Italy | Consiglio Nazionale delle Ricerche (CNR)
Subjects: [SDV] Life Sciences [q-bio], [CHIM.MATE] Chemical Sciences/Material chemistry, Settore BIO/17, Nrf2, nanomaterial, interlaboratory validation, oxidative stress, nanotoxicology, [SDV]Life Sciences [q-bio], oxidative stress, nanomaterial, General Medicine, nanotoxicology, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, Nrf2, interlaboratory validation
Abstract: International audience; Engineered nanomaterials have been found to induce oxidative stress. Cellular oxidative stress, in turn, can result in the induction of antioxidant and detoxification enzymes which are controlled by the nuclear erythroid 2-related factor 2 (NRF2) transcription factor. Here, we present the results of a pre-validation study which was conducted within the frame of BIORIMA (“biomaterial risk management”) an EU-funded research and innovation project. For this we used an NRF2 specific chemically activated luciferase expression reporter gene assay derived from the human U2OS osteosarcoma cell line to screen for the induction of the NRF2 mediated gene expression following exposure to biomedically relevant nanobiomaterials. Specifically, we investigated Fe 3 O 4 -PEG-PLGA nanomaterials while Ag and TiO 2 “benchmark” nanomaterials from the Joint Research Center were used as reference materials. The viability of the cells was determined by using the Alamar blue assay. We performed an interlaboratory study involving seven different laboratories to assess the applicability of the NRF2 reporter gene assay for the screening of nanobiomaterials. The latter work was preceded by online tutorials to ensure that the procedures were harmonized across the different participating laboratories. Fe 3 O 4 -PEG-PLGA nanomaterials were found to induce very limited NRF2 mediated gene expression, whereas exposure to Ag nanomaterials induced NRF2 mediated gene expression. TiO 2 nanomaterials did not induce NRF2 mediated gene expression. The variability in the results obtained by the participating laboratories was small with mean intra-laboratory standard deviation of 0.16 and mean inter laboratory standard deviation of 0.28 across all NRF2 reporter gene assay results. We conclude that the NRF2 reporter gene assay is a suitable assay for the screening of nanobiomaterial-induced oxidative stress responses.
Published: 2022

46. Iron and steel corrosion mechanisms in a carbonate rich pore water: Multiscale characterization of the corrosion product layers

Author: Hélène Lotz, Delphine Neff, Florence Mercier‐Bion, Christian Bataillon, Philippe Dillmann, Emmanuel Gardes, Isabelle Monnet, Laboratoire Archéomatériaux et Prévision de l'Altération (LAPA - UMR 3685), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), IRAMAT - Laboratoire Archéomatériaux et Prévision de l'Altération (IRAMAT-LAPA), Institut de Recherche sur les Archéomatériaux (IRAMAT), Université de Technologie de Belfort-Montbeliard (UTBM)-Université d'Orléans (UO)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Technologie de Belfort-Montbeliard (UTBM)-Université d'Orléans (UO)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Service de la Corrosion et du Comportement des Matériaux dans leur Environnement (SCCME), Département de Physico-Chimie (DPC), CEA-Direction des Energies (ex-Direction de l'Energie Nucléaire) (CEA-DES (ex-DEN)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-CEA-Direction des Energies (ex-Direction de l'Energie Nucléaire) (CEA-DES (ex-DEN)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay, Centre de recherche sur les Ions, les MAtériaux et la Photonique (CIMAP - UMR 6252), Université de Caen Normandie (UNICAEN), Normandie Université (NU)-Normandie Université (NU)-École Nationale Supérieure d'Ingénieurs de Caen (ENSICAEN), Normandie Université (NU)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Matériaux Avancés (IRMA), Normandie Université (NU)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Rouen Normandie (UNIROUEN), Normandie Université (NU)-Institut national des sciences appliquées Rouen Normandie (INSA Rouen Normandie), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Normandie Université (NU)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Rouen Normandie (UNIROUEN), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Normandie Université (NU)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and ANR-11-EQPX-0020,GENESIS,Groupe d'Etudes et de Nanoanalyses des Effets d'IrradiationS(2011)
Subjects: iron, magnetite, Mechanics of Materials, Mechanical Engineering, Materials Chemistry, Metals and Alloys, cementite, Environmental Chemistry, sidetire, General Medicine, steel, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, Surfaces, Coatings and Films
Abstract: International audience; Corrosion experiments were performed on a ferrito-pearlitic (P285-NH) and a ferritic steel (Armco) in a synthetic solution representing the Callovo-Oxfordian porewater during a month at 120°C. Corrosion product layers (CPLs) were characterized from micro to nanoscale in terms of morphology (electron microscopies), composition (energy dispersive X-ray spectroscopy), and structure (µ-Raman, selected area electron diffraction). Both systems present a Ca-siderite bilayer which interface locates the metal original surface, and nano to micrometric magnetite islets on the internal carbonated layer and at the M/CPL interface. The impact of cementite is highlighted in terms of morphology of the CPL and corrosion mechanism.
Published: 2022

47. In-situ conservation of historical metallic shipwrecks: complementary approach from on-site global measurements to multiscale characterization

Author: Mercier-Bion, Florence, Vernet, Justine, Gallien, Jean-Paul, Dillmann, Philippe, Foy, Eddy, Memet, Jean-Bernard, Bayle, Marine, Caubisens, Clémentine, Urios, Laurent, Huet, Nathalie, Reboul, Lila, Laboratoire Archéomatériaux et Prévision de l'Altération (LAPA - UMR 3685), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), IRAMAT - Laboratoire Archéomatériaux et Prévision de l'Altération (IRAMAT-LAPA), Institut de Recherche sur les Archéomatériaux (IRAMAT), Université de Technologie de Belfort-Montbeliard (UTBM)-Université d'Orléans (UO)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Technologie de Belfort-Montbeliard (UTBM)-Université d'Orléans (UO)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), A-CORROS Expertise, Institut des sciences analytiques et de physico-chimie pour l'environnement et les materiaux (IPREM), Université de Pau et des Pays de l'Adour (UPPA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Département des Recherches Archéologiques Subaquatiques et Sous-Marines [Marseille] (DRASSM), and Ministère de la Culture (MC)
Subjects: [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry
Abstract: International audience
Published: 2022

48. Bio-inspired films of crystalline calcium carbonate: 2D patterning by surface-driven liquid-liquid phase separation and hybrid amorphous-to-crystal transformation

Author: Colas, Clémentine, Grünewald, Tilman A., Gobeaux, F., Campos, A., Burghammer, Manfred, Baroni, Arthur, Ferrand, Patrick, Chamard, Virginie, Chevallard, Corinne, Laboratoire Interdisciplinaire sur l'Organisation Nanométrique et Supramoléculaire (LIONS), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Coherent Optical Microscopy and X-rays (COMiX), Institut FRESNEL (FRESNEL), Aix Marseille Université (AMU)-École Centrale de Marseille (ECM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Aix Marseille Université (AMU)-École Centrale de Marseille (ECM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), European Synchroton Radiation Facility [Grenoble] (ESRF), and European Project: 724881,H2020,3D-BioMat(2017)
Subjects: Inorganic Chemistry, [PHYS]Physics [physics], Structural Biology, General Materials Science, Physical and Theoretical Chemistry, Condensed Matter Physics, Biochemistry
Abstract: International audience
Published: 2022

49. Facile Synthesis and Characterization of Molybdenum Carbides/Carbon Nanocomposites by Laser Pyrolysis

Author: Théo Caroff, Pitalinani Badaki, Nathalie Herbert, Franck Tessier, David Berthebaud, Naoki Ohashi, Tetsuo Uchikoshi, Pierre Lonchambon, Nathalie Herlin-Boime, Fabien Grasset, Laboratory for Innovative Key Materials and Structures (LINK), Saint-Gobain-National Institute of Materials Science-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), National Institute for Materials Science (NIMS), Laboratoire Edifices Nanométriques (LEDNA), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), the European Union through the European Regional Development Fund (ERDF), and the Département d’Ille et Vilaine, Rennes Métropole and Région Bretagne (2015–2020 CPER project SCANMAT)
Subjects: laser pyrolysis, molybdenum carbides, General Earth and Planetary Sciences, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, General Environmental Science, Nanocomposites
Abstract: International audience; This short communication reports on the facile and scalable synthesis and characterization of molybdenum carbides/carbon nanocomposites prepared by laser pyrolysis in a one-step process. Water and commercial molybdenum oxide were used as low-cost environmentally friendly precursors. The nanocomposites are mainly composed of two types of carbides with different apparent crystallite sizes, 21 ± 1 nm and 9 ± 1 nm for Mo2C and MoC1−x, respectively. Thanks to a simple annealing at 500 °C under argon, it was possible to increase the specific surface area around 50 m2/g without changing the morphology of the nanocomposite.
Published: 2022

50. Simplified green-emitting single-layer phosphorescent organic light-emitting diodes with an external quantum efficiency > 22%

Author: Fabien Lucas, Clément Brouillac, Sadiara Fall, Nicolas Zimmerman, Denis Tondelier, Bernard Geffroy, Nicolas Leclerc, Thomas Heiser, Christophe Lebreton, Emmanuel Jacques, Cassandre Quinton, Joëlle Rault-Berthelot, Cyril Poriel, Laboratoire de physique des interfaces et des couches minces [Palaiseau] (LPICM), École polytechnique (X)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire des sciences de l'ingénieur, de l'informatique et de l'imagerie (ICube), École Nationale du Génie de l'Eau et de l'Environnement de Strasbourg (ENGEES)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Institut National des Sciences Appliquées - Strasbourg (INSA Strasbourg), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National de Recherche en Informatique et en Automatique (Inria)-Les Hôpitaux Universitaires de Strasbourg (HUS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Matériaux et Nanosciences Grand-Est (MNGE), Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Réseau nanophotonique et optique, Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Innovation en Chimie des Surfaces et NanoSciences (LICSEN), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut de chimie et procédés pour l'énergie, l'environnement et la santé (ICPEES), Université de Strasbourg (UNISTRA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Matériaux et Nanosciences Grand-Est (MNGE), Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut d'Électronique et des Technologies du numéRique (IETR), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-CentraleSupélec-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Nantes Université - pôle Sciences et technologie, Nantes Université (Nantes Univ)-Nantes Université (Nantes Univ), ADEME, GENCI (project no. AD0100805032R1), ANR-19-CE05-0024,SPIRO-QUEST,SPIRO-QUinolinophenothiazine: semi-conducteurs haute-performance pour des OLEDs Phosphorescentes monocouches(2019), Palacin, Serge, SPIRO-QUinolinophenothiazine: semi-conducteurs haute-performance pour des OLEDs Phosphorescentes monocouches - - SPIRO-QUEST2019 - ANR-19-CE05-0024 - AAPG2019 - VALID, and Laboratoire Innovation en Chimie des Surfaces et NanoSciences (LICSEN UMR 3685)
Subjects: [CHIM.MATE] Chemical Sciences/Material chemistry, General Chemical Engineering, Materials Chemistry, General Chemistry, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, Charge transport, Layers, Diodes, Electrodes, External quantum efficiency
Abstract: International audience; Nowadays, phosphorescent organic light-emitting diodes (PhOLEDs) is a widespread technology, in which all the high-performance devices are constructed on a stack of different organic layers called multi-layer devices (ML-PhOLEDs). Thanks to these functional layers, the injection, the transport, and the recombination of holes and electrons in the emissive layer (EML) are significantly improved, allowing to reach high performances. In this technology, the ideal devices are the single-layer PhOLEDs (SL-PhOLEDs), with a very simple stack only constituted by the electrodes and the EML. These devices are simple, very easy to fabricate, and can hence significantly decrease their costs. Nevertheless, removing the functional layers of an OLED drastically decreases the performances and there is, so far, only a few examples of high-performance SL-PhOLEDs. Thus, in SL-PhOLEDs, the role of the functional layer should be performed by the EML, which should allow an excellent injection, transport, and recombination of holes and electrons. In this work, thanks to a rational molecular design of the EML, we report a green-emitting SL-PhOLED, displaying a very high external quantum efficiency of 22.7%. The EML of this device is constructed on the barely studied Ir(ppy)2acac phosphor and a high efficiency host material possessing a Donor-spiro-Acceptor design. This performance is, to the best of our knowledge, the highest reported to date for SL-PhOLEDs (all colors considered). Through a structure/property/device performance relationship study combining morphological (AFM), photophysical (time-resolved spectroscopy) and charge transport studies, we show that the EML presents all the required characteristics such as smooth surface, quick radiative deactivation, and ambipolarity. In addition, the comparison with Ir(ppy)3, the most famous green emitter used in PhOLEDs, highlights the high potential of Ir(ppy)2acac. The impact of the phosphorescent emitter on the ambipolarity of the charge transport is particularly evidenced.
Published: 2022

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