1. Thermosensitive microgel suspensions at the glass transition : Heterogeneous dynamics, correlations, rotational fluctuations and response of rods
- Author
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Colin, Rémy, Matière et Systèmes Complexes (MSC (UMR_7057)), Université Paris Diderot - Paris 7 (UPD7)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Paris-Diderot - Paris VII, Bérengère Abou(berengere.abou@univ-paris-diderot.fr), and Colin, Rémy
- Subjects
fluctuation dissipation relation ,micrometric rods ,aiguilles micrométriques ,particle tracking ,hétérogène ,thermosensible ,suspension ,glass transition ,heterogeneous ,image ,diffusion rotationnelle ,relation ,colloïdale ,suivi de particule ,colloidal ,diffusion ,fluctuation dissipation ,dynamics ,[PHYS.COND.CM-SCM] Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]/Soft Condensed Matter [cond-mat.soft] ,thermosensitive ,transition vitreuse ,dynamique ,microgel ,rotational ,[PHYS.COND.CM-SCM]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]/Soft Condensed Matter [cond-mat.soft] ,corrélation - Abstract
When a liquid is quenched sufficiently rapidly below its solidification temperature, a disordered and out-of-equilibrium solid called glass may be formed instead of the crystal, after a stark slowing down of the dynamics. This glass transition is wide spread but a sound explanation, lying on solid grounds, of the slowing down of the dynamics remains elusive. Colloidal suspensions exhibit such a transition as the particle volume fraction increases rapidly. In this thesis, an experimental study of the dynamics of colloidal suspensions of thermosensitive microgels is performed as the glass transition approaches and beyond. The diameter of these soft spheres depends on the bath temperature, which enables to reversibly tune the volume fraction of the suspension and thus to study the glass transition continuously on a single sample. First, the dynamic heterogeneities which grow simultaneously to the slowing down of the dynamics, and play a major role in the theories trying to explain the glass transition, are studied using video microscopy particle tracking. On short time scales a purely spatial heterogeneity of the dynamics is found to develop. Slow and rapid domains of homogeneous dynamics coexist in the suspension, the amplitude of the differences in dynamics is found to increase as the glass transition approaches. The spatial extent of the homogeneous domains is then measured using image correlation, which is found to grow when approaching the glass transition. Finally, a method for probing the three dimensional rotational Brownian motion of micrometric wires is developed and applied to measuring the microrheological properties of complex fluids and then to the comparison of fluctuations and dissipation function, measured through the rotational response of the superparamagnetic wires to oscillating magnetic fields, in model fluids and then in glassy suspensions., Quand un liquide est refroidi suffisamment rapidement en dessous de sa température de solidification, il peut se former à la place du cristal un solide désordonné et hors équilibre appelé verre, après un ralentissement brutal de la dynamique du liquide. Cette transition vitreuse est très largement répandue, mais la cause du ralentissement reste pour une grande part mal comprise. Les suspensions colloïdales présentent une telle transition quand la fraction volumique en particules croît. Dans cette thèse, la dynamique de suspensions colloïdales de microgels thermosensibles est étudiée expérimentalement à l'approche de la transition vitreuse et au delà. Le diamètre de ces sphères molles dépend de la température du bain, ce qui permet de moduler de façon réversible la fraction volumique et d'étudier ainsi la transition vitreuse continument sur un seul et même échantillon. Dans un premier temps les hétérogénéités de la dynamique qui se développent simultanément au ralentissement de la dynamique, et jouent un rôle théorique majeur dans les tentatives d'explication de la transition vitreuse, sont étudiées en vidéo-microscopie. Sur des temps courts, une hétérogénéité purement spatiale de la dynamique est mise en évidence. Des zones lentes et rapides de dynamique homogène coexistent dans l'échantillon, l'amplitude des variations entre zones croissant à l'approche de la transition et restent grandes dans le verre. Dans un second temps, l'extension spatiale de ces zones homogènes est mesurée en corrélation d'image, et trouvée croissante à l'approche de la transition. Enfin, une méthode de mesure du mouvement brownien rotationnel en trois dimensions d'aiguilles micrométriques est développée et appliquée à la mesure des propriétés microrhéologiques de fluides complexes puis à la comparaison entre fluctuations et fonction de dissipation, mesurée grâce à la réponse des aiguilles superparamagnétiques à des champs magnétiques oscillants, dans des fluides modèles puis dans des suspensions vitreuses.
- Published
- 2012