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Despite the vast economic interest it attracts, precious metal transport through hydrothermal fluids is still not well understood, and crucially depends on the species present in solution. In this thesis, we use ab initio molecular dynamics to study the solvation of gold and silver as monovalent ions. After studying the correction of dispersion forces necessary to model water, the most common geological solvent, we have dedicated ourselves to modelling of hydrothermal fluids, gradually increasing the system's complexity. Thus, we could characterise H2O/CO2 systems in supercritical conditions, identify new complexes and interpret experimental EXAFS signals by studying gold hydrosulphide and silver chloride complexes; and finally observe how CO2 influences the solvation of our metallic ions.; En dépit des énormes intérêts économiques qu'il suscite, le transport des métaux précieux au sein des fluides hydrothermaux est encore mal compris et dépend de façon cruciale des espèces présentes en solution. Dans cette thèse, nous utilisons la dynamique moléculaire ab initio pour étudier plus particulièrement la solvatation de l'or et de l'argent sous leur forme d'ion monovalent. Après avoir étudié la correction des forces de dispersion nécessaire dans le cas de la simulation de l'eau, principal solvant géologique, nous avons pu nous consacrer à la modélisation des fluides hydrothermaux en augmentant progressivement la complexité des systèmes. Il nous a été ainsi possible de caractériser des systèmes H2O/CO2 en conditions supercritiques, d'identifier de nouveaux complexes et d'interpréter les signaux EXAFS expérimentaux en étudiant les complexes hydrosulfurés de l'or et chlorés de l'argent, et pour finir d'observer l'influence du CO2 sur la solvatation de nos ions métalliques.

Despite the vast economic interest it attracts, precious metal transport through hydrothermal fluids is still not well understood, and crucially depends on the species present in solution. In this thesis, we use ab initio molecular dynamics to study the solvation of gold and silver as monovalent ions. After studying the correction of dispersion forces necessary to model water, the most common geological solvent, we have dedicated ourselves to modelling of hydrothermal fluids, gradually increasing the system's complexity. Thus, we could characterise H2O/CO2 systems in supercritical conditions, identify new complexes and interpret experimental EXAFS signals by studying gold hydrosulphide and silver chloride complexes; and finally observe how CO2 influences the solvation of our metallic ions.; En dépit des énormes intérêts économiques qu'il suscite, le transport des métaux précieux au sein des fluides hydrothermaux est encore mal compris et dépend de façon cruciale des espèces présentes en solution. Dans cette thèse, nous utilisons la dynamique moléculaire ab initio pour étudier plus particulièrement la solvatation de l'or et de l'argent sous leur forme d'ion monovalent. Après avoir étudié la correction des forces de dispersion nécessaire dans le cas de la simulation de l'eau, principal solvant géologique, nous avons pu nous consacrer à la modélisation des fluides hydrothermaux en augmentant progressivement la complexité des systèmes. Il nous a été ainsi possible de caractériser des systèmes H2O/CO2 en conditions supercritiques, d'identifier de nouveaux complexes et d'interpréter les signaux EXAFS expérimentaux en étudiant les complexes hydrosulfurés de l'or et chlorés de l'argent, et pour finir d'observer l'influence du CO2 sur la solvatation de nos ions métalliques.