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This PHD work is aiming at the development of a pump source for the nanosecond OPCPA of the 10 PW laser Apollon.First, we present the characteristics of the multipetawatt systems and the interest of OPCPA architecture for this type of systems. After detailing its characteristics, we then justify the choice of Yb:CaF2 as active media for the development of the nanosecond OPCPA pump source. We finally end the first chapter by the preliminary design of the pump source which is adapted to the specificities of the Yb:CaF2 crystal.The second chapter begins by the study of thermal lenses and thermal induced depolarization under high-power pumping in function of polarization or crystal orientation. The results allow us to validate the choice of [111] orientation for active media in the frame of high power laser systems. We then focus on ceramics because their mechanical isotropy appears to be interesting for high power systems. We study the ceramics made by wet route synthesis and highlight a strong heating, restricting their utilization. Several hypothesis are then investigated to explain this effect.In the last chapter we finished the design of the pump source with simulations of absorption, gain and energy extraction. We finally detailed the experimental results for two different architectures (regenerative and multipass), using Yb:CaF2 crystals in active mirror configuration.; Ce travail de thèse a pour but le développement d'une source de pompe pour l'OPCPA nanoseconde qui sera inclus au sein du laser 10 PW Apollon.Dans un premier temps nous présentons les spécificités des systèmes multi-pétawatts et l'intérêt de l'amplification OPCPA pour ce type de systèmes. Le choix du matériau amplificateur Yb:CaF2 pour le développement de la source de pompe OPCPA est alors justifié après exposition de ses caractéristiques. Nous concluons enfin le premier chapitre par le design préliminaire de la source de pompe, design adapté aux spécificités du cristal Yb:CaF2.Dans le deuxième chapitre nous commençons par étudier les effets de lentilles thermiques et de dépolarisation du milieu amplificateur sous forte puissance de pompe et en fonction de la polarisation ou de l'orientation cristalline. Cela permet de valider le choix de l'orientation [111] du cristal amplificateur pour les systèmes de forte puissance. Dans un second temps nous nous attardons sur les céramiques Yb:CaF2 car leur isotropie mécanique présente a priori un intérêt pour les systèmes de forte puissance. Nous étudions les céramiques fabriquées par voie humide et mettons en évidence un fort échauffement limitant leur utilisation. Plusieurs hypothèses quant à cet effet sont alors discutées.Dans le dernier chapitre, nous complétons le design de la pompe par des simulations d'absorption, de gain et d'extraction d'énergie. Nous exposons enfin les résultats expérimentaux obtenus en amplification pour les architectures régénérative et multipassage géométrique, utilisant des cristaux Yb:CaF2 en configuration miroir actif.

This PHD work is aiming at the development of a pump source for the nanosecond OPCPA of the 10 PW laser Apollon.First, we present the characteristics of the multipetawatt systems and the interest of OPCPA architecture for this type of systems. After detailing its characteristics, we then justify the choice of Yb:CaF2 as active media for the development of the nanosecond OPCPA pump source. We finally end the first chapter by the preliminary design of the pump source which is adapted to the specificities of the Yb:CaF2 crystal.The second chapter begins by the study of thermal lenses and thermal induced depolarization under high-power pumping in function of polarization or crystal orientation. The results allow us to validate the choice of [111] orientation for active media in the frame of high power laser systems. We then focus on ceramics because their mechanical isotropy appears to be interesting for high power systems. We study the ceramics made by wet route synthesis and highlight a strong heating, restricting their utilization. Several hypothesis are then investigated to explain this effect.In the last chapter we finished the design of the pump source with simulations of absorption, gain and energy extraction. We finally detailed the experimental results for two different architectures (regenerative and multipass), using Yb:CaF2 crystals in active mirror configuration.; Ce travail de thèse a pour but le développement d'une source de pompe pour l'OPCPA nanoseconde qui sera inclus au sein du laser 10 PW Apollon.Dans un premier temps nous présentons les spécificités des systèmes multi-pétawatts et l'intérêt de l'amplification OPCPA pour ce type de systèmes. Le choix du matériau amplificateur Yb:CaF2 pour le développement de la source de pompe OPCPA est alors justifié après exposition de ses caractéristiques. Nous concluons enfin le premier chapitre par le design préliminaire de la source de pompe, design adapté aux spécificités du cristal Yb:CaF2.Dans le deuxième chapitre nous commençons par étudier les effets de lentilles thermiques et de dépolarisation du milieu amplificateur sous forte puissance de pompe et en fonction de la polarisation ou de l'orientation cristalline. Cela permet de valider le choix de l'orientation [111] du cristal amplificateur pour les systèmes de forte puissance. Dans un second temps nous nous attardons sur les céramiques Yb:CaF2 car leur isotropie mécanique présente a priori un intérêt pour les systèmes de forte puissance. Nous étudions les céramiques fabriquées par voie humide et mettons en évidence un fort échauffement limitant leur utilisation. Plusieurs hypothèses quant à cet effet sont alors discutées.Dans le dernier chapitre, nous complétons le design de la pompe par des simulations d'absorption, de gain et d'extraction d'énergie. Nous exposons enfin les résultats expérimentaux obtenus en amplification pour les architectures régénérative et multipassage géométrique, utilisant des cristaux Yb:CaF2 en configuration miroir actif.

The current evolution of technologies and population have led to an increasing use of lanthanides such as lanthanum and ytterbium, a light and a heavy rare earth element (REE), respectively. The interactions and mechanisms involved in REE tolerance are poorly studied in eukaryotic organisms. Saccharomyces cerevisiae was used in an evolutionary engineering experiment that consisted in a continuous and increasing exposition to La or Yb to improve its resistance phenotype. This strategy was successful and led to different mutants several dozen times more resistant to La or Yb compared to the wild-type strain. These mutants also acquired cross-resistance to other metals. The genome of the most resistant mutants was sequenced and allowed the identification of different mutations with the corresponding mutated proteins. These proteins belong to functional groups such as calcium transport, protein transport from the endoplasmic reticulum to the plasma membrane, or the endocytosis. In conclusion, this evolutionary engineering approach brings the first data on REE tolerance mechanisms in eukaryotic cells. Several complementary studies have to be done to improved our comprehension and define precisely the identified mechanisms towards REE.; L’évolution croissante des technologies et de la population a engendré une utilisation toujours plus importante de métaux tels que le lanthane, une terre rare légère et l’ytterbium, une terre rare lourde. Les mécanismes impliqués dans la tolérance à ces métaux chez les organismes eucaryotes sont très peu étudiés. Ainsi, Saccharomyces cerevisiae a été utilisé à la base d’une expérience d’ingénierie évolutive, stratégie consistant en une exposition prolongée de cette levure à des concentrations croissantes à ces 2 métaux pour générer des résistants et identifier les mécanismes de résistance liés. Le succès de cette stratégie s’est traduit par l’obtention de mutants très résistants aux 2 métaux, avec des niveaux de résistance plusieurs dizaines de fois supérieurs à celui de la souche sauvage, ainsi que l’observation de résistances croisées à d’autres métaux. Enfin le séquençage des génomes des clones les plus résistants a permis d’identifier les mutations issues de cette stratégie. Ces protéines tronquées sont liées au transport du calcium, au transfert de protéines du réticulum à la membrane plasmique, ou encore à l’endocytose. Ces mécanismes de résistance sous-jacents représentent les premières données concernant la résistance de cellules eucaryotes aux terres rares et seront initiateurs pour des expériences complémentaires.

Ytterbium-doped silica optical fibers are widely used for high power laser applications for several years. These powers keep on increasing due to continuous improvements in optical fibers fabrication processes. The aim of this PhD is to synthesize ytterbium-doped silica optical fibers’ cores using a plasma process named SPCVD. This method has been created in 1986 for telecommunications optical fibers synthesis, and we have adapted it to fit the fabrication of rare earth-doped large-mode-area optical fiber cores. We first present the development of ways of evaporating low vapor pressure reagents. All the synthesized optical fiber cores are silica-rich, and slightly doped with both aluminum, fluorine and ytterbium. Radial and longitudinal homogeneities are discussed, and we propose several options in order to improve them. Then, the glassy network structure of the fabricated cores and also the neighborhood and dispersal of Yb3+ ion in the silicate network are studied. Thus, we used several spectroscopic studies: nuclear magnetic resonance enables to focus on non-zero nuclear spin nucleus (29Si, 27Al, 19F) whereas electronic paramagnetic resonance is used to probe the neighborhood and the dispersal of Yb3+ ions. We also based our study on optical characterizations as absorption and luminescence of Yb3+ ions. Finally, the fibers’ cores we synthesized using the SPCVD process have been characterized in a laser cavity. We present the power conversion efficiency, the beam quality and the resistance to photodarkening of several ytterbium and fluorine-co-doped aluminosilicate cores., Les fibres optiques en silice dopées ytterbium sont couramment utilisées pour des applications laser à forte puissance depuis plusieurs années. Ces puissances ne cessent de croître en raison de progrès continus sur les procédés de fabrication des fibres optiques. Cette thèse s’intéresse à l’élaboration de cœurs de fibres optiques en silice vitreuse dopée ytterbium par un procédé plasma (SPCVD). Cette technique a été inventée en 1986 pour la fabrication de fibres optiques de télécommunications et nous l’avons adaptée dans ces travaux de thèse à la fabrication de cœurs de fibres à grande aire effective dopés en terres rares. Dans un premier temps, la mise au point du procédé et des différentes sources d’évaporation des précurseurs est présentée. Les principaux cœurs de fibres élaborés sont très riches en silice, et faiblement dopés en aluminium, en fluor et en ytterbium. L’homogénéité radiale et longitudinale des cœurs est discutée, et plusieurs options sont proposées pour l’améliorer. Dans un deuxième temps, la structure du réseau vitreux des cœurs élaborés ainsi que l’environnement et la dispersion de l’ion Yb3+ au sein du réseau vitreux silicaté sont étudiés. Pour cela, une approche multi-spectroscopique est utilisée : la résonance magnétique nucléaire informe sur l’environnement des noyaux à spin nucléaire non nul 29Si, 27Al et 19F tandis que la résonance paramagnétique électronique à impulsions permet à la fois de sonder spécifiquement l’environnement de l’ion Yb3+ et d’étudier sa dispersion au sein du réseau vitreux. Ces expériences sont complétées par des caractérisations optiques telles que l’absorption et la luminescence des ions Yb3+. Enfin, les cœurs de fibres élaborés par la méthode SPCVD sont caractérisés en cavité laser. L’efficacité de conversion, la qualité de faisceau et la résistance au photonoircissement de plusieurs cœurs aluminosilicatés co-dopés en fluor et en ytterbium sont présentés.

This PHD work is aiming at getting a better understanding of the structure-properties relationships of Yb:CaF2 transparent ceramics obtained with a wet-route fabrication process, with a special focus on thermal properties. At first, we introduce the assets of Yb:CaF2 transparent ceramics in the frame of high-power laser applications. The wet-route fabrication process is then described in a second chapter. The results of several analysis and characterizations performed along different steps of the ceramics synthesis are also presented, leading to an optimized fabrication process. The third chapter then focuses on an experimental study of the thermal properties of our ceramics, which shows in particular an important similarity with single crystals properties. This study is complemented with a modelization work described in chapter four. Two predictive models of thermal conductivity are investigated and compared. They bring a theoretical explanation to the tendencies experimentally observed. We thereby confirm the hypothesis according to which the grain boundaries impact on thermal conductivity is negligible with respect to that of the doping element introduction. Finally, in the fifth and last chapter, several hypothesis are investigated in order to bring an explanation to the ceramics overheating observed in laser conditions, which is superior to single crystals.; Ce travail de thèse a pour objectif d'étudier et de mieux comprendre les relations structure-propriétés de céramiques transparentes Yb:CaF2 obtenues par voie humide, en particulier sur le plan des propriétés thermiques. Dans un premier temps nous présentons les atouts des céramiques transparentes Yb:CaF2 dans le cadre d'une application en laser de puissance. Le procédé de fabrication par voie humide des céramiques est ensuite décrit au cours d'une seconde partie. Les résultats d'analyses et caractérisations diverses ayant eu lieu à différentes étapes de la synthèse des céramiques sont présentés, menant à une optimisation du procédé de fabrication. Un troisième chapitre est ensuite consacré à une étude expérimentale des propriétés thermiques de nos céramiques, qui montre en particulier une grande similitude avec les propriétés des monocristaux. Cette étude est complétée par un volet de modélisation décrit dans un quatrième chapitre. Deux modèles prédictifs de conductivité thermique sont explorés et comparés, et permettent d'apporter une explication théorique aux tendances observées expérimentalement. L'hypothèse selon laquelle l'impact des joints de grains sur la diminution de la conductivité thermique est négligeable devant celui du dopage est notamment confirmée. Enfin, dans une cinquième et dernière partie, plusieurs pistes sont explorées afin d'apporter une explication à l'échauffement supérieur des céramiques par rapport aux monocristaux observé en conditions laser.

This PHD work is aiming at getting a better understanding of the structure-properties relationships of Yb:CaF2 transparent ceramics obtained with a wet-route fabrication process, with a special focus on thermal properties. At first, we introduce the assets of Yb:CaF2 transparent ceramics in the frame of high-power laser applications. The wet-route fabrication process is then described in a second chapter. The results of several analysis and characterizations performed along different steps of the ceramics synthesis are also presented, leading to an optimized fabrication process. The third chapter then focuses on an experimental study of the thermal properties of our ceramics, which shows in particular an important similarity with single crystals properties. This study is complemented with a modelization work described in chapter four. Two predictive models of thermal conductivity are investigated and compared. They bring a theoretical explanation to the tendencies experimentally observed. We thereby confirm the hypothesis according to which the grain boundaries impact on thermal conductivity is negligible with respect to that of the doping element introduction. Finally, in the fifth and last chapter, several hypothesis are investigated in order to bring an explanation to the ceramics overheating observed in laser conditions, which is superior to single crystals., Ce travail de thèse a pour objectif d'étudier et de mieux comprendre les relations structure-propriétés de céramiques transparentes Yb:CaF2 obtenues par voie humide, en particulier sur le plan des propriétés thermiques. Dans un premier temps nous présentons les atouts des céramiques transparentes Yb:CaF2 dans le cadre d'une application en laser de puissance. Le procédé de fabrication par voie humide des céramiques est ensuite décrit au cours d'une seconde partie. Les résultats d'analyses et caractérisations diverses ayant eu lieu à différentes étapes de la synthèse des céramiques sont présentés, menant à une optimisation du procédé de fabrication. Un troisième chapitre est ensuite consacré à une étude expérimentale des propriétés thermiques de nos céramiques, qui montre en particulier une grande similitude avec les propriétés des monocristaux. Cette étude est complétée par un volet de modélisation décrit dans un quatrième chapitre. Deux modèles prédictifs de conductivité thermique sont explorés et comparés, et permettent d'apporter une explication théorique aux tendances observées expérimentalement. L'hypothèse selon laquelle l'impact des joints de grains sur la diminution de la conductivité thermique est négligeable devant celui du dopage est notamment confirmée. Enfin, dans une cinquième et dernière partie, plusieurs pistes sont explorées afin d'apporter une explication à l'échauffement supérieur des céramiques par rapport aux monocristaux observé en conditions laser.

The development of laser sources delivering femtosecond pulses at high repetition rate is one of the main axe of reaserch of these 10 past years and is a key for many industrial and scientific applications. In one hand, fiber lasers allow to reach high average power sources, but the strong confinment of the light leads to high nonlinearities limiting output pulse energy. In the other hand, bulk amplifiers cannot provide as short pulse duration as fiber lasers because of crystals spectroscopic properties. However they can reach higher energy. Usually nonlinear effects are deletarious and limit output temporal pulse quality. A technic to tailor and exploid positively these nonlinearities in order to obtain shorter pulses together with high pulse energy in bulk regenerative amplifier is presented in this thesis.Negative dispersion managment prior amplification permits to precompensate the amplifier positive dispersion together with the accumulated nonlinear phase aquired during amplification. In order to deliver ultrashort pulses with an excellent temporal quality theoritical studies have been carried out to optimise the paramaters. By considering dispersion, nonlinearities and limited gain bandwidth, we could demonstrated sub-100 fs pulses with a peak power of hundreds of MW. These results established new pulse duration record in high gain (50 dB) bulk amplifiers.Another study allowed to design new amplifier geometries for power scaling. This has been done by using slab crystal geometry to improved heat dissipation. More than 60W average power has been demonstrated, highlighting the potential of such architecture for high power lasers. We also studied limitations of such design, especially thermal degradation effects, which are one of the main issues of high power bulk amplifier.5 articles have been written thanks to these theoritical and experimental results and have been presented in 10 conferences. As industrial results Amplitude Systemes has lunched into market two new lines of products: a compact and all integrated laser and a TANGOR 100 W.; Le développement de sources laser générant des impulsions femtoseconde à très haut taux de répétition est l'un des axes de recherche les plus porteur de ces 10 dernières années, et ouvre la voie pour de nombreuses applications industrielles et scientifiques. Les lasers à fibres permettent d'obtenir des sources de forte puissance moyenne, mais le fort confinement de la lumière générant de fortes non-linéarités, limite l'énergie des impulsions de sortie. Les amplificateurs à cristaux quant à eux, ne permettent généralement pas d'obtenir des impulsions aussi courtes que dans les lasers à fibres principalement à cause des propriétés spectroscopiques des cristaux, mais cependant ils permettent d'obtenir des énergies bien plus élevées. La post-compression par effets non-linéaires est une des solutions permettant de réduire la durée de ces impulsions. Cependant, les non-linéarités sont généralement préjudiciables, et limitent les performances des lasers (principalement en terme de qualité temporelle des impulsions). Une technique mise en oeuvre pour contrôler et exploiter positivement ces non-linéarités afin d'obtenir des impulsions courtes et de bonne qualité, tout en atteignant des énergies élevées dans les amplificateurs régénératifs à cristaux, est présentée dans cette thèse.L'application d'un étirement négatif à l'impulsion avant amplification, permet de compenser dans certaines conditions, la dispersion positive des composants de l'amplificateur ainsi que la phase non-linéaire accumulée durant l'amplification . Nous avons donc étudié théoriquement et expérimentalement les différents régimes d'amplification non-linéaire, afin de trouver les paramètres optimaux. Ceci à permis de démontrer des impulsions ultracourtes et d'excellentes qualités temporelles même avec de fortes intégrales B. En considérant le couplage de la dispersion et des effets non-linéaires, ainsi que la bande de gain des milieux à gain, nous avons pu générer des impulsions sub-100 fs pour des puissances crêtes de plusieurs centaines de MW. Ces résultats obtenus dans des amplificateurs à très fort gain (50 dB) nous ont permis d'établir de nouveaux records de durées pour ce type d'architectures.Une autre étude sur la montée en puissance a permis de dimensionner une nouvelle gamme d'amplificateurs à cristaux, exploitant la géométrie pavé (usuellement appelée "slab") pour optimiser l'évacuation thermique. Une source de plus de 60 W a été réalisée, démontrant le potentiel de montée en puissance de ce type d'amplificateurs. Nous avons également mis en évidence les limites de cette architecture, en montrant des dégradations spatiales liées aux effets thermiques, problèmes majeurs lors de la montée en puissance.5 articles ont été rédigés grâce à ces résultats théoriques et expérimentaux. Ces travaux ont été présentés dans dix conférences. Enfin, ils ont permis à la société Amplitude Systèmes de procéder à la mise sur le marché de deux nouvelles gammes de produits : un laser compact et intégré et le TANGOR 100 W.

In the YbMn6Ge6-xSnx system, intermediate valent Yb magnetically orders at an astonishingly high temperature (up to TYb~125 K). This work aims to improve the understanding of the physical properties of these compounds, with an emphasis on the concentration range 4.6~2,8). External pressure experiments showed an analogy between mechanical and chemical pressure effects. Increasing the pressure favors trivalent state and Yb magnetism. In a second part, we investigated the magnetic and magnetocaloric properties of Mn4-xFexGa2Sn and Fe3Sn2. High temperature magnetocaloric applications, such as heat pump or heat conversion, need materials with high Curie temperature. These two compounds have working temperatures above 330 K. The magnetocaloric effect has been evaluated : the magnitude is moderate but close to other compounds with a second order transition near this temperature region.; Dans le système YbMn6Ge6-xSnx, l’ytterbium de valence intermédiaire (v.i.) s’ordonne magnétiquement à des températures étonnamment élevées (jusqu’à TYb~125 K). Ce travail contribue à une meilleure compréhension des propriétés physiques de ces alliages grâce à la stabilisation de nouveaux composés dans la gamme de concentration 4,6~2,8). Des expériences sous pression ont souligné l’analogie entre les effets de pression mécanique et chimique. L’augmentation de pression favorise le caractère trivalent et le magnétisme d’Yb. La 2nde partie de ce travail constitue une ouverture vers les matériaux pour les applications magnétocaloriques haute température telles que les pompes à chaleur ou la conversion d’énergie. Elle concerne l’étude des composés Mn4-xFexGa2Sn et Fe3Sn2 qui possèdent des températures de travail supérieures à la température ambiante. Leur EMC est modéré mais comparable à celui d’autres matériaux à transition de 2nd ordre fonctionnant dans la même gamme de température

In the YbMn6Ge6-xSnx system, intermediate valent Yb magnetically orders at an astonishingly high temperature (up to TYb~125 K). This work aims to improve the understanding of the physical properties of these compounds, with an emphasis on the concentration range 4.6~2,8). External pressure experiments showed an analogy between mechanical and chemical pressure effects. Increasing the pressure favors trivalent state and Yb magnetism. In a second part, we investigated the magnetic and magnetocaloric properties of Mn4-xFexGa2Sn and Fe3Sn2. High temperature magnetocaloric applications, such as heat pump or heat conversion, need materials with high Curie temperature. These two compounds have working temperatures above 330 K. The magnetocaloric effect has been evaluated : the magnitude is moderate but close to other compounds with a second order transition near this temperature region., Dans le système YbMn6Ge6-xSnx, l’ytterbium de valence intermédiaire (v.i.) s’ordonne magnétiquement à des températures étonnamment élevées (jusqu’à TYb~125 K). Ce travail contribue à une meilleure compréhension des propriétés physiques de ces alliages grâce à la stabilisation de nouveaux composés dans la gamme de concentration 4,6~2,8). Des expériences sous pression ont souligné l’analogie entre les effets de pression mécanique et chimique. L’augmentation de pression favorise le caractère trivalent et le magnétisme d’Yb. La 2nde partie de ce travail constitue une ouverture vers les matériaux pour les applications magnétocaloriques haute température telles que les pompes à chaleur ou la conversion d’énergie. Elle concerne l’étude des composés Mn4-xFexGa2Sn et Fe3Sn2 qui possèdent des températures de travail supérieures à la température ambiante. Leur EMC est modéré mais comparable à celui d’autres matériaux à transition de 2nd ordre fonctionnant dans la même gamme de température

The exacerbated properties of Rydberg atoms have extended the possibilities offered by cold atoms in creating atomic gases in very strong interaction with applications including quantum simulations in many-body physics or in achieving of quantum gates with the dipole blocking phenomenon. The use of cold Rydberg atoms is however currently limited by the fact that it is not possible to continue to apply the experimental techniques of optical manipulation with the atoms to an active electron. The attention of the Rydberg atoms cold community is recently focused on the two active electron atoms offering possibilities, once one of the two electrons excited to a Rydberg state, to provide a second optically active electron that it will be possible to manipulate with laser light.The objective of this thesis is to extend the optical manipulation techniques to atoms with two active electrons excited in Rydberg states, in the case of the ytterbium atom. It has on the one hand the design and assembly of the experimental apparatus for obtaining a source of cold Rydberg ytterbium atoms. Ultimately, this device will allow the optical manipulation of these Rydberg atoms. Furthermore, it presents the development of a numerical model that implements the multichannel quantum defect theory to the theoretical determination of the energy spectrum of ytterbium and its behavior under the influence of external perturbations.; Les propriétés exacerbées des atomes de Rydberg ont permis d'étendre les possibilités offertes par les atomes froids dans la création de gaz d'atomes en très forte interaction, avec des applications notamment en simulations quantiques, dans la physique à N corps ou dans la réalisation de portes quantiques grâce au phénomène de blocage dipolaire. L'utilisation des atomes de Rydberg froids est cependant actuellement limitée par le fait qu'il n'est pas possible de continuer d'appliquer les techniques expérimentales de manipulation optique avec les atomes à un électron actif. L’attention de la communauté des atomes de Rydberg froids s’est donc récemment portée sur les atomes à deux électrons actifs qui offrent la possibilités, une fois l’un des deux électrons excité vers un état de Rydberg, de disposer d’un second électron optiquement actif qu’il va être possible de manipuler par laser. L’objectif de cette thèse est d’étendre les techniques de manipulation optique aux atomes à deux électrons actifs excités dans des états de Rydberg, dans le cas de l’atome d’ytterbium. Elle présente d’une part la conception et l’assemblage du dispositif expérimental permettant l’obtention d’une source d’atomes de Rydberg froids d’ytterbium. A terme, ce montage permettra la manipulation optique de ces atomes de Rydberg. D’autre part, elle présente le développement d’un modèle numérique implémentant la théorie du défaut quantique à plusieurs voies pour permettre la détermination théorique du spectre énergétique de l’ytterbium ainsi que son comportement sous l’effet de perturbations extérieures.

For the past decades, organometallic and coordination chemistry have proven to be fields of major importanceby allowing the preparation of catalysts that are able to perform unpreceded chemical reactions, in addition with the discovery of unusual species with physical and chemical properties that are very interesting. All these studies are underlining the primordial role of the ligand, which allows fine-tuning of the properties of such species. Our laboratory has gained considerable experience in the synthesis and the study of the coordination chemistry of ligands bearing the iminophosphorane moieties (RN=PR’3). These ligands, still poorly studied in the literature, present electronic properties that are strongly deviating from those of their carbon-analogues, i.e. imines. This thesis is focused on the synthesis of a new family of (un)symmetrical, lutidine-based iminophosphorane ligands. Initially, the coordination chemistry of these ligands with transition metals is described with a focus on copper. Hemilabile behaviour is highlighted and shown to be related to the oxidation state of the copper metal centre, furnishing a redox-switchable system. These complexes are then shown to be useful in a number of catalytic reactions. Then, the coordination chemistry of these ligands is explored with lanthanides, more particularly divalent. These metals are strong reductants and are able to activate a variety of substrates like carbon dioxide for example, however such reactivities must be restrained by an appropriate ligand set. In particular, the study of the coordination chemistry of the new ligand family with metallocenes of ytterbium(II) is exhibiting lability phenomena, either of the iminophosphorane ligand or of the phospholyl ligand on the ytterbium centre. Moreover, the coordination chemistry of these ligands with uranium is briefly described. The synthesis and the coordination chemistry of mixed iminophosphorane-phosphine ligands are described subsequently. These ligands exhibit properties of dearomatization of the central pyridine scaffold. This phenomenon is studied with palladium(II) complexes, as the reactivity of these species with boranes. The reactivity of these new mixed ligands is also studied with ruthenium. Particularly, the presence of a hydride leads to the formation of an organometallic bond between the ligand and the ruthenium centre with the loss of hydrogen. In the last part, a new family of ligands bearing phenoxide moieties is studied. The oxidative and reductive chemistry of the copper and uranium complexes are explored and show a large divergence in comparison with the imines analogues of these ligands. Finally, the use of their nickel complexes as catalysts for the dimerization of ethylene is presented. All the results are supported by solid-state analysis, mainly by X-ray diffraction experiments; in solution the behavior of the species are studied by means of multinuclear NMR studies; finally some compounds are also investigated in silico by DFT calculations.; La chimie organométallique et de coordination a prouvé dans les dernières décennies son importance enpermettant l’obtention de catalyseurs capables d’effectuer des réactions chimiques sans précèdent mais permettant aussi la découverte d’espèces présentant des propriétés physiques et chimiques très intéressantes. Il ressort de ces études que les ligands jouent un rôle primordial en modulant finement les propriétés de telles espèces. Notre laboratoire a acquis une grande expérience dans la synthèse et l’étude de la chimie de coordination de ligands présentant la fonctionnalité iminophosphorane (RN=PR’3). Ces ligands, encore peu étudiés dans la littérature, présentent des propriétés électroniques divergeant fortement de leurs analogues carbonés, les imines. Ce travail de doctorat est centré sur la synthèse d’une nouvelle famille de ligands iminophosphoranes symétriques ou non, comportant le motif de lutidine. Dans un premier temps, la chimie de coordination de ces espèces avec les métaux de transition et, plus particulièrement, avec le cuivre est décrite. Des phénomènes d’hémilabilité du ligand, liés à l’état d’oxydation du métal, sont mis en évidence , fournissant ainsi un système commutable par un stimulus redox. Ces espèces sont aussi employées dans le cadre de quelques réactions catalytiques. La chimie de ces nouveaux ligands symétriques est ensuite explorée avec les lanthanides, plus particulièrement divalents. Ces métaux fortement réducteurs sont capables d’activer de nombreux substrats comme le dioxyde de carbone, mais leurs réactivités doivent être souvent canalisées par des ligands appropriés. L’étude de la chimie de coordination de la nouvelle famille de ligands iminophosphoranes avec les métallocènes d’ytterbium(II) permet de mettre en évidence des phénomènes de labilité, soit du ligand iminophosphorane, soit des ligands phospholes de l’ytterbium. L’étude de la chimie de coordination de ces espèces avec l’uranium est enfin brièvement abordée. Par la suite, la synthèse et la chimie de coordination de ligands mixtes iminophosphoranes-phosphines sont abordées. Ces ligands présentent des propriétés de déaromatisation de la pyridine centrale. La chimie de coordination et l’étude du phénomène de déaromatisation avec le palladium(II) sont présentés, ainsi que la réactivité de ces espèces vis-à-vis des boranes. La réactivité de ces nouveaux ligands vis-à-vis du ruthénium est aussi explorée. En particulier la présence d’un hydrure conduit à la formation d’une liaison organométallique entre le ligand et le ruthénium et le départ de dihydrogène. Dans une dernière partie, des ligands iminophosphoranes présentant une fonctionnalité phénolate sont étudiés. La chimie d’oxydation et de réduction des complexes de cuivre et d’uranium est explorée et met en évidence une forte divergence par rapport aux analogues imines de ces ligands. Enfin, l’utilisation de complexes de nickel(II) pour catalyse de dimérisation de l’éthylène est décrite. L’ensemble des résultats est soutenu par des analyses à l’état solide, principalement par diffraction des rayons X ; en solution, par des études RMN multinoyaux mais aussi in silico par des calculs DFT.

For the past decades, organometallic and coordination chemistry have proven to be fields of major importanceby allowing the preparation of catalysts that are able to perform unpreceded chemical reactions, in addition with the discovery of unusual species with physical and chemical properties that are very interesting. All these studies are underlining the primordial role of the ligand, which allows fine-tuning of the properties of such species. Our laboratory has gained considerable experience in the synthesis and the study of the coordination chemistry of ligands bearing the iminophosphorane moieties (RN=PR’3). These ligands, still poorly studied in the literature, present electronic properties that are strongly deviating from those of their carbon-analogues, i.e. imines. This thesis is focused on the synthesis of a new family of (un)symmetrical, lutidine-based iminophosphorane ligands. Initially, the coordination chemistry of these ligands with transition metals is described with a focus on copper. Hemilabile behaviour is highlighted and shown to be related to the oxidation state of the copper metal centre, furnishing a redox-switchable system. These complexes are then shown to be useful in a number of catalytic reactions. Then, the coordination chemistry of these ligands is explored with lanthanides, more particularly divalent. These metals are strong reductants and are able to activate a variety of substrates like carbon dioxide for example, however such reactivities must be restrained by an appropriate ligand set. In particular, the study of the coordination chemistry of the new ligand family with metallocenes of ytterbium(II) is exhibiting lability phenomena, either of the iminophosphorane ligand or of the phospholyl ligand on the ytterbium centre. Moreover, the coordination chemistry of these ligands with uranium is briefly described. The synthesis and the coordination chemistry of mixed iminophosphorane-phosphine ligands are described subsequently. These ligands exhibit properties of dearomatization of the central pyridine scaffold. This phenomenon is studied with palladium(II) complexes, as the reactivity of these species with boranes. The reactivity of these new mixed ligands is also studied with ruthenium. Particularly, the presence of a hydride leads to the formation of an organometallic bond between the ligand and the ruthenium centre with the loss of hydrogen. In the last part, a new family of ligands bearing phenoxide moieties is studied. The oxidative and reductive chemistry of the copper and uranium complexes are explored and show a large divergence in comparison with the imines analogues of these ligands. Finally, the use of their nickel complexes as catalysts for the dimerization of ethylene is presented. All the results are supported by solid-state analysis, mainly by X-ray diffraction experiments; in solution the behavior of the species are studied by means of multinuclear NMR studies; finally some compounds are also investigated in silico by DFT calculations., La chimie organométallique et de coordination a prouvé dans les dernières décennies son importance enpermettant l’obtention de catalyseurs capables d’effectuer des réactions chimiques sans précèdent mais permettant aussi la découverte d’espèces présentant des propriétés physiques et chimiques très intéressantes. Il ressort de ces études que les ligands jouent un rôle primordial en modulant finement les propriétés de telles espèces. Notre laboratoire a acquis une grande expérience dans la synthèse et l’étude de la chimie de coordination de ligands présentant la fonctionnalité iminophosphorane (RN=PR’3). Ces ligands, encore peu étudiés dans la littérature, présentent des propriétés électroniques divergeant fortement de leurs analogues carbonés, les imines. Ce travail de doctorat est centré sur la synthèse d’une nouvelle famille de ligands iminophosphoranes symétriques ou non, comportant le motif de lutidine. Dans un premier temps, la chimie de coordination de ces espèces avec les métaux de transition et, plus particulièrement, avec le cuivre est décrite. Des phénomènes d’hémilabilité du ligand, liés à l’état d’oxydation du métal, sont mis en évidence , fournissant ainsi un système commutable par un stimulus redox. Ces espèces sont aussi employées dans le cadre de quelques réactions catalytiques. La chimie de ces nouveaux ligands symétriques est ensuite explorée avec les lanthanides, plus particulièrement divalents. Ces métaux fortement réducteurs sont capables d’activer de nombreux substrats comme le dioxyde de carbone, mais leurs réactivités doivent être souvent canalisées par des ligands appropriés. L’étude de la chimie de coordination de la nouvelle famille de ligands iminophosphoranes avec les métallocènes d’ytterbium(II) permet de mettre en évidence des phénomènes de labilité, soit du ligand iminophosphorane, soit des ligands phospholes de l’ytterbium. L’étude de la chimie de coordination de ces espèces avec l’uranium est enfin brièvement abordée. Par la suite, la synthèse et la chimie de coordination de ligands mixtes iminophosphoranes-phosphines sont abordées. Ces ligands présentent des propriétés de déaromatisation de la pyridine centrale. La chimie de coordination et l’étude du phénomène de déaromatisation avec le palladium(II) sont présentés, ainsi que la réactivité de ces espèces vis-à-vis des boranes. La réactivité de ces nouveaux ligands vis-à-vis du ruthénium est aussi explorée. En particulier la présence d’un hydrure conduit à la formation d’une liaison organométallique entre le ligand et le ruthénium et le départ de dihydrogène. Dans une dernière partie, des ligands iminophosphoranes présentant une fonctionnalité phénolate sont étudiés. La chimie d’oxydation et de réduction des complexes de cuivre et d’uranium est explorée et met en évidence une forte divergence par rapport aux analogues imines de ces ligands. Enfin, l’utilisation de complexes de nickel(II) pour catalyse de dimérisation de l’éthylène est décrite. L’ensemble des résultats est soutenu par des analyses à l’état solide, principalement par diffraction des rayons X ; en solution, par des études RMN multinoyaux mais aussi in silico par des calculs DFT.

The goal of this Ph.D. work is to study and understand CaF2:Yb ceramics sintering behaviour in order to produce transparent ceramics, comprising a rather limited residual porosity and optical quality compatible with a laser amplification purpose. First, the characteristics which make of ytterbium doped calcium fluoride an interesting material for high average power laser amplifiers will be reminded. Then, the method used for raw CaF2:Yb nanopowders production will be explained, and the nanopowders characteristics and potential deficiencies toward a ceramics process will be exposed. Three distinct shaping ways are explored for green body forming, two of them involving wet shaping conditions which are quite a new feature for a fluoride material-based laser ceramic such as CaF2:Yb : Isostatic pressing of dried nanopowders, slip casting, and an innovative wet shaping way using centrifuge forces and not involving porous moulds or charged slurries use. The sintering behaviour of each production ways green bodies are studied. Finally, the optical and laser properties are observed for each of the synthesis methods and compared to ideals single crystals with similar composition., L’objectif de ce travail de thèse est d’étudier et de comprendre le comportement au frittage de céramiques CaF2:Yb, dans l’optique de produire des céramiques transparentes de qualité optique compatible avec une application en amplification laser. Dans un premier temps, les caractéristiques qui font des céramiques CaF2:Yb une option intéressante pour le domaine de l’amplification laser visant les fortes puissances moyenne sont rappelées. Dans un second temps, la méthode de production des nano-poudres de base est exposée et les caractéristiques de ces dernières étudiées pour faire ressortir les défauts potentiellement limitant pour la suite du procédé. Trois voies de mises en forme de corps à cru basés sur ces nano-poudres sont explorées, dont deux se basant sur des voies humides, inédites pour des céramiques optiques de matériaux fluorés : Le pressage isostatique sur des poudres sèches, le coulage en moule poreux, et une méthode novatrice de mise en forme par centrifugation. Le comportement des crus issus de chacun de ces modes de mises en forme vis-à-vis du traitement thermique, et les céramiques en résultant sont étudiés. Puis, dans une dernière partie, les propriétés optiques et laser des céramiques produites sont examinées et comparées aux propriétés de monocristaux de composition comparables.

Self-frequency-doubling in nonlinear optical crystals doped with ytterbium ions is actually the best way to combine both efficient emission in the green region, low divergent beams and good monochomaticity. Two new compounds have therefore been studied: BaCaBO3F a congruent melting oxyfluoride and LaxGd1-xSc3(BO3)3 a huntite-type crystal with incongruent melting that can however be obtained by the Czochralski method. We first studied the synthesis and growth conditions, and then the optical properties of the ytterbium doped crystals. Laser effect in continuous wave operation mode was demonstrated for the first time. In order to improve the self-frequency-doubling performances of the Yb:YCa4O(BO3)3 crystals, we focused on both stabilizing the 1µm laser emission (special anti-reflection coatings) and on maximizing the type I Second Harmonic Generation process at 1064nm (first direct measurements of both the conversion efficiency and the phase-matching directions out of the principal planes)., L’auto-doublage de fréquence dans des cristaux optiques non linéaires dopés avec des ions ytterbium est actuellement le meilleur moyen d’obtenir une émission efficace dans le vert, tout en garantissant une bonne compacité, un faisceau faiblement divergent et une bonne monochromaticité. Deux nouvelles matrices ont été étudiées en ce sens : BaCaBO3F un oxyfluorure à fusion congruente, et LaxGd1-xSc3(BO3)4 un membre de la famille des huntites à fusion non congruente mais pouvant être obtenu par la méthode Czochralski. Après l’étude des conditions de synthèse et de croissance, les propriétés optiques de l’ion ytterbium dans ces matrices ont été caractérisées, et l’effet laser en régime continu autour de 1µm a été démontré pour la première fois. Pour améliorer les performances d’auto-doublage de fréquence dans des cristaux de YCa4O(BO3)3:Yb, deux pistes ont été envisagées : stabiliser l’émission laser infra-rouge en travaillant sur la cavité résonnante (traitement de surface des optiques), et améliorer le rendement de conversion de Génération de Seconde Harmonique de type I en effectuant le premier suivi expérimental de la courbe d’accord de phase hors des plans principaux à 1064nm.

Various optical sensors, such as LIDARs, need laser sources both powerful and narrow-linewidth. In this context, the aim of this project is the realization of integrated pulsed laser sources with a Fourier Transform Limited (FTL) spectrum. To do so, we propose a passively Q-switched DFB laser structure. Ion-exchange technology is used to realize amplifier waveguides on Ytterbium-doped phosphate glass. The DFB cavity is made by dry etching of a Bragg grating on the waveguides surface. The Q-Switched behavior is obtained by depositing a BDN-doped cellulose acetate coating layer, acting as a saturable absorber. This structure allowed us obtaining FTL single-frequency pulsed lasers. When studying the impact of BDN concentration, we observe pulses ranging from 2,5 ns with 40 W peak power, to 100 ns with 14 W peak power. Thus, our device FWHM linewidth goes down to 9 MHz. These results pave the way for the realisation of compact laser sources for embedded lidar systems.; De nombreux capteurs optiques, tels que les LIDARS, nécessitent des sources laser à la fois puissantes et spectralement fines. Dans ce contexte, l'objectif de ce projet est la réalisation de sources laser impulsionnelles intégrées, dont les caractéristiques spectrale et temporelle atteignent la limite théorique prédite par la théorie de Fourier. Pour ce faire, nous proposons une structure laser de type DFB avec un fonctionnement déclenché. La technologie de l'échange d'ions est retenue pour réaliser des guides d'onde amplificateurs dans un verre phosphate dopé ytterbium. La cavité DFB est ensuite constituée par gravure d'un réseau de Bragg à la surface des guides amplificateurs. Le comportement impulsionnel est obtenu par dépôt, sur la structure précédente, d'une couche mince d'acétate de cellulose dopée avec l'absorbant saturable BDN. Cette structure nous a permis d'obtenir des lasers impulsionnels monomodes longitudinaux dont les caractéristiques spectrales atteignent la limite de Fourier. Une étude en concentration d'absorbant saturable du superstrat montrent une variation de la durée des impulsions de 2,5 ns à 100 ns avec des puissances crêtes respectives de 30 W et 14 W. Nous parvenons donc à des spectres de largeur à mi-hauteur de valeur 9 MHz. Ces résultats ouvrent la voie à la réalisation de sources laser compactes pour les lidars embarqués.

Various optical sensors, such as LIDARs, need laser sources both powerful and narrow-linewidth. In this context, the aim of this project is the realization of integrated pulsed laser sources with a Fourier Transform Limited (FTL) spectrum. To do so, we propose a passively Q-switched DFB laser structure. Ion-exchange technology is used to realize amplifier waveguides on Ytterbium-doped phosphate glass. The DFB cavity is made by dry etching of a Bragg grating on the waveguides surface. The Q-Switched behavior is obtained by depositing a BDN-doped cellulose acetate coating layer, acting as a saturable absorber. This structure allowed us obtaining FTL single-frequency pulsed lasers. When studying the impact of BDN concentration, we observe pulses ranging from 2,5 ns with 40 W peak power, to 100 ns with 14 W peak power. Thus, our device FWHM linewidth goes down to 9 MHz. These results pave the way for the realisation of compact laser sources for embedded lidar systems., De nombreux capteurs optiques, tels que les LIDARS, nécessitent des sources laser à la fois puissantes et spectralement fines. Dans ce contexte, l'objectif de ce projet est la réalisation de sources laser impulsionnelles intégrées, dont les caractéristiques spectrale et temporelle atteignent la limite théorique prédite par la théorie de Fourier. Pour ce faire, nous proposons une structure laser de type DFB avec un fonctionnement déclenché. La technologie de l'échange d'ions est retenue pour réaliser des guides d'onde amplificateurs dans un verre phosphate dopé ytterbium. La cavité DFB est ensuite constituée par gravure d'un réseau de Bragg à la surface des guides amplificateurs. Le comportement impulsionnel est obtenu par dépôt, sur la structure précédente, d'une couche mince d'acétate de cellulose dopée avec l'absorbant saturable BDN. Cette structure nous a permis d'obtenir des lasers impulsionnels monomodes longitudinaux dont les caractéristiques spectrales atteignent la limite de Fourier. Une étude en concentration d'absorbant saturable du superstrat montrent une variation de la durée des impulsions de 2,5 ns à 100 ns avec des puissances crêtes respectives de 30 W et 14 W. Nous parvenons donc à des spectres de largeur à mi-hauteur de valeur 9 MHz. Ces résultats ouvrent la voie à la réalisation de sources laser compactes pour les lidars embarqués.

This thesis concerns the structural characterization and the photoluminescence propertiesof thin silicon oxide films doped with rare earths The films are doped with cerium. The codopingwith both cerium and ytterbium is also studied in the case of SiO 2 layers. It is shown thatin oxides with composition SiO1, cerium plays an important role in the structure and chemicalorganization of the oxide, in particular by promoting phase separation of the oxide. The exposureto a focused laser beam generates a local demixtion favored by cerium. For thin SiO1,5 filmscontaining both cerium and silicon nanocrystals, we are able to follow the phase separationoccuring between Si nanocrystals and Ce rich aggregates using both atom probe tomography andscanning transmission electron microscopy. The luminescence properties of dopants arediscussed in connection with the microstructure of the host matrix. For all these systems, theformation of a cerium silicate with composition Ce2Si2O7 is observed at high temperature (> 1100° C). The cerium present either as isolated Ce3+ ions or in a silicate emits intensely at 400 nm(blue) at room temperature, which might be of interest for the development of blue light emittingdiodes fully compatible with the Si technology. Finally, an energy transfer from Ce3+ ions to Yb3+ions is demonstrated in thin SiO2 films opening the route to possible applications in the field ofphotovoltaics.; Ce travail de thèse concerne l’élaboration et la caractérisation chimique et structurale de couches minces d’oxyde de silicium dopées avec des terres rares ainsi que l’étude de leurs propriétés de photoluminescence. Les films sont dopées avec du cérium. Le co-dopage cérium et ytterbium est également étudié dans le cas des couches de SiO2. Il est montré que dans les oxydes de composition SiO1, le cérium joue un rôle important dans la structure et l’organisation chimique de l’oxyde, notamment en favorisant la démixtion de l’oxyde. L’exposition à un faisceau laser focalisé engendre une démixtion locale favorisée par le cérium. Pour les films minces de SiO1,5 contenant à la fois du cérium et des nanocristaux de silicium, les différentes étapes de la séparation de phase entre nanocristaux de Si et agrégats riches en Ce ont été mises en évidence, notamment par sonde atomique tomographique et par microscopie électronique à balayage en transmission. Les propriétés de luminescence des dopants sont discutées en lien avec la microstructure de la matrice hôte. Pour tous ces systèmes, la formation d’un silicate de cérium de composition Ce2Si2O7 à haute température (> 1100°C) a été mise en évidence. Le cérium présent sous forme d’ions isolés ou dans un silicate émet intensément dans le bleu (400 nm) à température ambiante ce qui pourrait être intéressant pour le développement de diodes bleues en filière Si. Enfin, un transfert d’énergie des ions Ce3+ vers les ions Yb3+ a été mis en évidence dans les films minces de SiO2 ouvrant ainsi la voie à de possibles applications dans le domaine du solaire photovoltaïque

In recent years, the development of femtosecond lasers has been heavily oriented towards high average power sources forboth scientific experiments - such as XUV pulses generation - as well as for industrial applications. This work has been devoted to developa laser source able to amplify ultra-short pulses at a very high repetition rate. In one hand, we develop a high average power (50W)pump laser based on a Fiber Chirped Pulse Amplification (FCPA) technology delivering 400 fs pulses at a high repetition rate (100kHz).In the other hand, a multistage ultrafast optical parametric amplifiers (

This work is devoted to the study of diode-pumped rare-earth doped solid-state lasers emitting in the infrared spectral range: at 1 μm for high-power laser and ultra-short pulses and at 1,5 μm in the eye-safe domain. The first part of this work describes the study of two kinds of defects occurring in Yb:CALGO crystals: diffusing centres and colour centres. The non-stoechiometric compositions and the growth parameters we investigated do not eliminate the diffusing centers, whereas a solid solution Ca2+-Sr2+ does but presents another type of defects (bubbles). The colour centres are attributed to polaronic holes, which is confirmed by fitting the related absorption band. The study of codoped materials Yb3+, X4+:CALGO tends to show a positive effect of the tetravalent codopant on the decoloration. The second part studies Er, Yb codoped materials for eye-safe laser applications. After crystal growth of the selected Er, Yb codoped hosts (Ca2Al2SiO7, SrGdGa3O7, Y2SiO5, CaGdAlO4), thermal, spectroscopic and laser properties are evaluated. In CW regime, Er, Yb, Ce: CAS generates output power of 200-300 mW at 1555 nm. In Q-Switch regime, pulses of 1,4 mJ energy and 40 ns-duration are obtained in Er, Yb, Ce:CAS for the first time. Hence this crystal appears as a possible alternative to the commercial phosphate glass.; De nouveaux matériaux lasers solides dopés terres rares et pompés par diode émettant soit à 1 µm (dopage Yb) pour les applications laser de puissance et femtosecondes, soit à 1,55 µm (codopage Er, Yb) pour la zone de sécurité oculaire ont été étudiés. Le premier volet étudie deux types de défauts récurrents (centres colorés et diffusants) dans la matrice CaGdAlO4:Yb. Les différentes stoechiométries et les paramètres de croissance testés ne permettent pas d'éliminer les centres diffusants. Par contre, une substitution Ca2+-Sr2+ les supprime mais induit d'autres défauts sous forme de bulles.Les centres colorés sont attribués à des polarons O-, hypothèse confirmée par la modélisation des bandes d'absorption. L'influence d'un codopage de la matrice par un ion tétravalent en substitution de l'ion Al3+ tend à montrer un effet bénéfique sur la diminution des centres colorés. Le second volet concerne la recherche de matrices cristallines dopées Er3+, Yb3+. Une étude en composition permet de sélectionner les taux de dopage optimaux dans les matrices Ca2Al2SiO7, SrGdGa3O7, Y2SiO5, CaGdAlO4. Des croissances de monocristaux sont effectuées par le procédé Czochralski leurs propriétés spectroscopiques, thermiques et laser sont évaluées. En régime continu, les cristaux de CAS génèrent des puissances laser d'environ 200-300 mW à 1555 nm tandis qu'en régime déclenché, des pulses d'énergie de 1,4 mJ et 40 ns sont obtenus pour la première fois. A performances équivalentes, le CAS présente une résistance au pompage incident bien supérieure à celle du verre phosphate commercial, ce qui en fait une alternative possible.

This work is devoted to the study of diode-pumped rare-earth doped solid-state lasers emitting in the infrared spectral range: at 1 μm for high-power laser and ultra-short pulses and at 1,5 μm in the eye-safe domain. The first part of this work describes the study of two kinds of defects occurring in Yb:CALGO crystals: diffusing centres and colour centres. The non-stoechiometric compositions and the growth parameters we investigated do not eliminate the diffusing centers, whereas a solid solution Ca2+-Sr2+ does but presents another type of defects (bubbles). The colour centres are attributed to polaronic holes, which is confirmed by fitting the related absorption band. The study of codoped materials Yb3+, X4+:CALGO tends to show a positive effect of the tetravalent codopant on the decoloration. The second part studies Er, Yb codoped materials for eye-safe laser applications. After crystal growth of the selected Er, Yb codoped hosts (Ca2Al2SiO7, SrGdGa3O7, Y2SiO5, CaGdAlO4), thermal, spectroscopic and laser properties are evaluated. In CW regime, Er, Yb, Ce: CAS generates output power of 200-300 mW at 1555 nm. In Q-Switch regime, pulses of 1,4 mJ energy and 40 ns-duration are obtained in Er, Yb, Ce:CAS for the first time. Hence this crystal appears as a possible alternative to the commercial phosphate glass.; De nouveaux matériaux lasers solides dopés terres rares et pompés par diode émettant soit à 1 µm (dopage Yb) pour les applications laser de puissance et femtosecondes, soit à 1,55 µm (codopage Er, Yb) pour la zone de sécurité oculaire ont été étudiés. Le premier volet étudie deux types de défauts récurrents (centres colorés et diffusants) dans la matrice CaGdAlO4:Yb. Les différentes stoechiométries et les paramètres de croissance testés ne permettent pas d'éliminer les centres diffusants. Par contre, une substitution Ca2+-Sr2+ les supprime mais induit d'autres défauts sous forme de bulles.Les centres colorés sont attribués à des polarons O-, hypothèse confirmée par la modélisation des bandes d'absorption. L'influence d'un codopage de la matrice par un ion tétravalent en substitution de l'ion Al3+ tend à montrer un effet bénéfique sur la diminution des centres colorés. Le second volet concerne la recherche de matrices cristallines dopées Er3+, Yb3+. Une étude en composition permet de sélectionner les taux de dopage optimaux dans les matrices Ca2Al2SiO7, SrGdGa3O7, Y2SiO5, CaGdAlO4. Des croissances de monocristaux sont effectuées par le procédé Czochralski leurs propriétés spectroscopiques, thermiques et laser sont évaluées. En régime continu, les cristaux de CAS génèrent des puissances laser d'environ 200-300 mW à 1555 nm tandis qu'en régime déclenché, des pulses d'énergie de 1,4 mJ et 40 ns sont obtenus pour la première fois. A performances équivalentes, le CAS présente une résistance au pompage incident bien supérieure à celle du verre phosphate commercial, ce qui en fait une alternative possible.

A growing number of applications such as micro-machining of electronical components need high average power in a various range of wavelengths (infrared at 1030 nm, green at 515 nm and ultravioletat 343 nm). These high average power lasers are generally design using a MOPA (MasterOscillator Power Amplifier) scheme. Following this idea, Eolite systems wants to develop its own oscillators since it already masters the different difficulties when trying to reach high average power,especially by using rod-type fibers with a large mode area. The development of high power picosecondfiber oscillators is a essential piece in the global amplification scheme. In the frame of a CIFRE contract between Eolite Systems and the Laboratoire Onde et Matière d’Aquitaine of the Universitéde Bordeaux 1 we have developed different laser oscillators with an average power of more than10 W at a repetition rate of 74 MHz. The pulse duration generated is ranging from 20 ps down to130 fs. The pulsed regime was initiated using non-linear polarization evolution in the fiber and in anormal dispersion laser cavity. This lead to the generation of pulse energies in the range of 150 nJ for the different architectures. We also developed a numerical code in ordre to fully understand the influence of the different elements in the laser cavity. The results are in good agreement with those obtained with the experimental setup.; Un nombre croissant d’applications telles que le micro-usinage ou le diagnostique de composants électroniques nécessitent de fortes puissances moyennes dans différentes gammes de longueurs d’onde (infra-rouge à 1030 nm, vert à 515 nm ou ultra-violet à 343 nm). Ces fortes puissances moyennes lasers ne sont généralement atteignables qu’à l’aide d’architecture laser de type MOPA (Master Oscillator Power Amplifier). C’est dans cette optique que la société Eolite Systems veut développer ses propres oscillateurs car elle maitrise déjà l’amplification à l’aide de fibres de type barreau à large aire modale. Le développement d’oscillateurs picosecondes de fortes puissances moyennes est ainsi une brique essentielle dans la chaîne d’amplification globale. Dans le cadre d’un contrat CIFRE entre Eolite Systems et le Laboratoire Onde et Matière d’Aquitaine de l’Universitéde Bordeaux 1, nous avons développé différents laser dont la puissance moyenne est supérieure à 10W, à une cadence de 74 MHz. La durée des impulsions générées s’étend de 20 ps à 130 fs. Le fonctionnement de ces différents lasers repose sur l’utilisation de la rotation non-linéaire de polarisation dans la fibre optique qui, dans le régime de fonctionnement à dispersion normale, permet d’atteindre le verrouillage en phase des modes et ainsi la génération d’impulsions d’énergie de l’ordre de 150nJ. Nous avons développé un code de simulation numérique afin de rendre compte de la dynamique des impulsions dans la cavité. Les résultats obtenus à l’aide de ce code sont en bon accord avec ceux obtenus lors des différentes expériences.

Présentation orale; National audience

The objective of the present work is to develop luminescent materials with a quantum yield higher than 100% for improving the conversion efficiency of photovoltaic solar cells. The study is focused on rare-earth-doped sulfide-based materials with low phonon energy. The multiplication of photon is firstly studied in rare-earths doped Ga₂S₃-GeS₂-CsCl glasses. It has been demonstrated that one visible photon can be divided into two NIR photons by the rare earth couples Er³⁺/Yb³⁺ou Pr³⁺/Yb³⁺. However, the overall quantum yield measured with an integrating sphere is much lower than 100%. The low quantum yield is attributed to the high concentration of impurities acting as "luminescence killers" and to the charge-transfer absorption of Yb³⁺ which is located in the visible region in sulfides. The rare-earth oxysulfides are then introduced as matrix since the partial substitution of sulfur by oxygen shifts the charge transfer band of Yb³⁺ to the UV region. The oxysulfides with high purity are prepared by combustion method with subsequent sulfuration. The multiplication of photon in the NIR is confirmed in La₂O₂S doped with Pr³⁺/Yb³⁺, Er³⁺,Yb³⁺ and Tb³⁺/Yb³⁺. To the best of our knowledge, it is the first time that quantum yield higher than 100% is directly measured in La₂O₂S : Er³⁺,Yb³⁺. A core-shell structure is designed to sensitize Er3+ in the oxysulfides by Ce³⁺ in the YAG. By homogeneous precipitation with urea, the Y₂O₂S is precipitated on the fine powders of YAG : Ce³⁺. Although the desired structure is not yet obtained due to the diffusion of Er³⁺ into the YAG, further efforts on this subject seem promising to invent spectral convertors with large and intense absorption band.; Cette étude a pour objectif de développer des matériaux luminescents avec un rendement quantique supérieur à 100% permettant d'améliorer l'efficacité des cellules photovoltaïques. Ces travaux sont basés sur des sulfures avec une faible énergie de phonon. Les verres Ga₂S₃-GeS₂-CsCl dopés par des terres-rares sont d'abord étudiés. Il a été démontré qu'un photon visible peut être divisé en deux photons infrarouges par les couples d'ions Er³⁺/Yb³⁺ou Pr³⁺/Yb³⁺ Cependant, le rendement quantique mesuré avec une sphère intégrante est beaucoup plus faible que 100%. Ceci est attribué aux impuretés qui conduisent au désexcitation non-radiative, et à l'absorption du transfert de charge d'Yb³⁺ qui se situe dans le visible dans le cas des sulfures. Grâce à l'électronégativité plus élevée de l'oxygène par rapport au soufre, la bande de transfert de charge d'Yb³⁺ est repoussée vers l'UV dans des oxysulfures de terres-rares. Les oxysulfures très purs ont été préparés avec la méthode de combustion complétée par une sulfuration. La multiplication de photon dans l'IR a été observée dans La₂O₂S dopé par Pr³⁺/Yb³⁺, Er³⁺/Yb³⁺ ou Tb³⁺/Yb³⁺. Un rendement quantique supérieur à 100% est pour la première fois directement mesuré dans La₂O₂S :Er³⁺,Yb³⁺. Une structure "core-shell" est conçue pour sensibiliser des ions Er³⁺ dans les oxysulfures par des ions Ce³⁺ dans le YAG. Par une précipitation homogène, on a réussi à déposer du Y₂O₂S sur des poudres fines de YAG : Ce³⁺. Bien que la structure désirée ne soit pas encore obtenue due à la diffusion d'Er³⁺ dans le YAG, cette piste de recherche est intéressante pour développer des convertisseurs spectrales avec une bande d'absorption large et intense.

The objective of the present work is to develop luminescent materials with a quantum yield higher than 100% for improving the conversion efficiency of photovoltaic solar cells. The study is focused on rare-earth-doped sulfide-based materials with low phonon energy. The multiplication of photon is firstly studied in rare-earths doped Ga₂S₃-GeS₂-CsCl glasses. It has been demonstrated that one visible photon can be divided into two NIR photons by the rare earth couples Er³⁺/Yb³⁺ou Pr³⁺/Yb³⁺. However, the overall quantum yield measured with an integrating sphere is much lower than 100%. The low quantum yield is attributed to the high concentration of impurities acting as "luminescence killers" and to the charge-transfer absorption of Yb³⁺ which is located in the visible region in sulfides. The rare-earth oxysulfides are then introduced as matrix since the partial substitution of sulfur by oxygen shifts the charge transfer band of Yb³⁺ to the UV region. The oxysulfides with high purity are prepared by combustion method with subsequent sulfuration. The multiplication of photon in the NIR is confirmed in La₂O₂S doped with Pr³⁺/Yb³⁺, Er³⁺,Yb³⁺ and Tb³⁺/Yb³⁺. To the best of our knowledge, it is the first time that quantum yield higher than 100% is directly measured in La₂O₂S : Er³⁺,Yb³⁺. A core-shell structure is designed to sensitize Er3+ in the oxysulfides by Ce³⁺ in the YAG. By homogeneous precipitation with urea, the Y₂O₂S is precipitated on the fine powders of YAG : Ce³⁺. Although the desired structure is not yet obtained due to the diffusion of Er³⁺ into the YAG, further efforts on this subject seem promising to invent spectral convertors with large and intense absorption band.; Cette étude a pour objectif de développer des matériaux luminescents avec un rendement quantique supérieur à 100% permettant d'améliorer l'efficacité des cellules photovoltaïques. Ces travaux sont basés sur des sulfures avec une faible énergie de phonon. Les verres Ga₂S₃-GeS₂-CsCl dopés par des terres-rares sont d'abord étudiés. Il a été démontré qu'un photon visible peut être divisé en deux photons infrarouges par les couples d'ions Er³⁺/Yb³⁺ou Pr³⁺/Yb³⁺ Cependant, le rendement quantique mesuré avec une sphère intégrante est beaucoup plus faible que 100%. Ceci est attribué aux impuretés qui conduisent au désexcitation non-radiative, et à l'absorption du transfert de charge d'Yb³⁺ qui se situe dans le visible dans le cas des sulfures. Grâce à l'électronégativité plus élevée de l'oxygène par rapport au soufre, la bande de transfert de charge d'Yb³⁺ est repoussée vers l'UV dans des oxysulfures de terres-rares. Les oxysulfures très purs ont été préparés avec la méthode de combustion complétée par une sulfuration. La multiplication de photon dans l'IR a été observée dans La₂O₂S dopé par Pr³⁺/Yb³⁺, Er³⁺/Yb³⁺ ou Tb³⁺/Yb³⁺. Un rendement quantique supérieur à 100% est pour la première fois directement mesuré dans La₂O₂S :Er³⁺,Yb³⁺. Une structure "core-shell" est conçue pour sensibiliser des ions Er³⁺ dans les oxysulfures par des ions Ce³⁺ dans le YAG. Par une précipitation homogène, on a réussi à déposer du Y₂O₂S sur des poudres fines de YAG : Ce³⁺. Bien que la structure désirée ne soit pas encore obtenue due à la diffusion d'Er³⁺ dans le YAG, cette piste de recherche est intéressante pour développer des convertisseurs spectrales avec une bande d'absorption large et intense.

This PhD is dedicated to the synthesis and the study of laser and spectroscopic properties of ytterbium doped calcium fluoride transparent ceramics. These ceramics will be used as solid state laser amplifier. First the advantages of transparent ceramics over glasses and single crystals are presented. Indeed, ceramics present high thermal conductivity, low synthesis temperature and large scale possibilities. Then we describe the process developed to obtain ytterbium doped calcium fluoride transparent ceramics and the impact of different process adjustments to decrease optical losses. The origin of the residual losses has been studied using transmission electron microscopy and showed defects present at grain boundaries. A spectroscopic study at 20 K has been conducted in order to show that ytterbium ions form clusters in our fluoride ceramics which are the luminescent centers. These clusters have also been evidenced by analyzing HAADF-STEM images. In the last part, the spectroscopic properties at 77 K, possible work temperature, and the laser demonstration have been studied.; Ce travail de thèse a pour objectif l'étude du frittage ainsi que l'étude des propriétés spectroscopiques et lasers de céramiques transparentes de fluorure de calcium dopé par des ions ytterbium pour une application comme matériau amplificateur pour les lasers de puissance. Dans le premier chapitre, nous présentons les avantages des céramiques transparentes sur les verres et les monocristaux tant du point de vue des propriétés thermiques et mécaniques que du point de vue du procédé d'élaboration. Dans une deuxième partie, nous décrivons le protocole expérimental d'élaboration de céramiques transparentes de fluorure de calcium dopé par les ions ytterbium ainsi que des améliorations possibles afin de diminuer les pertes optiques. L'étude de l'origine des pertes optiques par microscopie électronique a mis en évidence la présence de défauts au niveau des joints de grains. Dans le troisième chapitre, nous étudions les propriétés spectroscopiques à 20 K des ions ytterbium dans nos céramiques et analysons des images issues de la microscopie électronique pour mettre en évidence la présence d'ions ytterbium sous forme de clusters, espèces responsables de la fluorescence. Dans le dernier chapitre, nous nous sommes intéressés aux propriétés spectroscopiques des céramiques transparentes à 77 K, température d'utilisation envisagée, et à la démonstration de l'effet laser dans nos céramiques.

In solid-state lasers, heat generation in gain medium can introduce wave-front distorsions. The goal of my thesis is to measure thermo-optic coefficients (thermal conductivity, thermo-optic coefficient dn/dT and thermal expansion coefficient) of new laser materials allowing reaching high energy with high repetition rate. These laser materials are ytterbium doped ceramics of sesquioxides of scandium Sc2O3, lutetium Lu2O3 and yttrium Y2O3. These materials have also been tested in a free running laser oscillator: these experiments have shown the interest to work at low temperature. When driven at low temperature (cryogenic cooling), thermal properties of these materials are improved. Thermo-optical values of these materials are actually unknown in the literature, especially at low temperatures. Therefore, measuring these parameters is very important for the development of high-power lasers. Other materials have also been studied: ytterbium doped ceramics and crystals of YAG, crystals of calcium fluoride CaF2 and neodymium doped phosphate laser glass., Dans les lasers, les gradients de température dans les milieux à gain provoquent des déformations de l'onde laser qui s'y propage. Le but de ma thèse est de mesurer les propriétés thermo-optiques (conductivité thermique, coefficient thermo-optique dn/dT, coefficient de dilatation) de nouveaux matériaux lasers permettant d'atteindre des énergies élevées à de hautes cadences de tir. Ces matériaux sont des céramiques sesquioxydes de scandium Sc2O3, de lutétium Lu2O3 et d'yttrium Y2O3 dopées ytterbium. Les mesures se font à basse température (température de l'azote liquide, 77 K) car les propriétés thermiques sont améliorées lorsque la température du matériau diminue. Ces matériaux ont également été testés en configuration d'oscillateur laser relaxé, montrant ainsi tout l'intérêt de travailler à basse température. Les mesures de ces propriétés représentent un enjeu majeur pour le développement des lasers de forte puissance, d'autant plus que les données de la littérature concernant ces matériaux, dans ces domaines de température, sont quasiment inexistantes. D'autres matériaux comme des cristaux et des céramiques de YAG, des cristaux de fluorure de calcium CaF2 dopés ytterbium, et des verres phosphates dopés néodyme ont également été testés.

By the mean of InGaAs diode, trivalent ytterbium ions can give rise to an interestinginfrared emission for laser applications. Numerous compounds are in study. Among them,borates are stable, UV-transparent compounds and they have a high damage threshold. Thusthey are good candidates for optical applications. From a structural point of view, they exhibita diversity of host sites for the rare earth which allows to modulate emission withcomposition.We carry out an elaboration and characterization study on a borate and two oxyboratecompounds of formula Li6Ln(BO3)3 ; LiGd6O5(BO3)3 ; Na3La9O3(BO3)8.Crystal growth, by Czochralski or flux method depending on the meltingcharacteristic, enable us to obtain centimetric sized crystals with large transparent areas.Ytterbium ion spectroscopy study enables us to estimate energy levels splitting and to locaterare earth ions in these matrices. Several thermal, mechanical and optical characterizations were also performed on the crystals to estimate laser parameters. Finally, first laser tests werecarried out and have shown the potentiality of these materials as amplifier media.; Facilement excitable au moyen de diode InGaAs, l'ion Ytterbium trivalent présenteune émission infrarouge intéressante pour des applications laser. Les matériaux étudiés sontnombreux. Parmi eux, les borates sont des composés stables, transparents dans l'UV et présentant un seuil élevé au dommage. Ils sont par conséquent des bons candidats pour desapplications optiques. D'un point de vue structural, ils présentent une diversité de sitesd'accueil pour la terre rare ce qui permet de moduler les émissions obtenues en fonction de lacomposition.Nous avons mené une étude d'élaboration et de caractérisation sur un borate (à fusioncongruente) et deux oxyborates (à fusion non congruente) de composition : Li6Ln(BO3)3 ;LiGd6O5(BO3)3 ; Na3La9O3(BO3)8.Les différentes croissances cristallines, par la méthode Czochralski ou par la méthodedu flux, nous ont permis d'obtenir des cristaux de taille centimétrique comportant de largeszones transparentes, utiles pour les tests en cavité laser. L'étude spectroscopique de l'ionytterbium nous a permis d'évaluer l'éclatement des niveaux d'énergie et de localiser les ionsterres rares dans ces matrices. Différentes caractérisations thermiques, mécaniques et optiquesont aussi été réalisées sur les cristaux afin de pouvoir estimer les paramètres laser.Finalement, de premiers tests lasers ont été réalisés et ont montré la potentialité de cesmatériaux en tant que matériaux amplificateurs.

By the mean of InGaAs diode, trivalent ytterbium ions can give rise to an interestinginfrared emission for laser applications. Numerous compounds are in study. Among them,borates are stable, UV-transparent compounds and they have a high damage threshold. Thusthey are good candidates for optical applications. From a structural point of view, they exhibita diversity of host sites for the rare earth which allows to modulate emission withcomposition.We carry out an elaboration and characterization study on a borate and two oxyboratecompounds of formula Li6Ln(BO3)3 ; LiGd6O5(BO3)3 ; Na3La9O3(BO3)8.Crystal growth, by Czochralski or flux method depending on the meltingcharacteristic, enable us to obtain centimetric sized crystals with large transparent areas.Ytterbium ion spectroscopy study enables us to estimate energy levels splitting and to locaterare earth ions in these matrices. Several thermal, mechanical and optical characterizations were also performed on the crystals to estimate laser parameters. Finally, first laser tests werecarried out and have shown the potentiality of these materials as amplifier media., Facilement excitable au moyen de diode InGaAs, l'ion Ytterbium trivalent présenteune émission infrarouge intéressante pour des applications laser. Les matériaux étudiés sontnombreux. Parmi eux, les borates sont des composés stables, transparents dans l'UV et présentant un seuil élevé au dommage. Ils sont par conséquent des bons candidats pour desapplications optiques. D'un point de vue structural, ils présentent une diversité de sitesd'accueil pour la terre rare ce qui permet de moduler les émissions obtenues en fonction de lacomposition.Nous avons mené une étude d'élaboration et de caractérisation sur un borate (à fusioncongruente) et deux oxyborates (à fusion non congruente) de composition : Li6Ln(BO3)3 ;LiGd6O5(BO3)3 ; Na3La9O3(BO3)8.Les différentes croissances cristallines, par la méthode Czochralski ou par la méthodedu flux, nous ont permis d'obtenir des cristaux de taille centimétrique comportant de largeszones transparentes, utiles pour les tests en cavité laser. L'étude spectroscopique de l'ionytterbium nous a permis d'évaluer l'éclatement des niveaux d'énergie et de localiser les ionsterres rares dans ces matrices. Différentes caractérisations thermiques, mécaniques et optiquesont aussi été réalisées sur les cristaux afin de pouvoir estimer les paramètres laser.Finalement, de premiers tests lasers ont été réalisés et ont montré la potentialité de cesmatériaux en tant que matériaux amplificateurs.

The development of innovative technical solutions in high power laser systems is supported by the increasing number of applications. For their realization, solid-state lasers benefit from considerable progress in the integration and the power scaling of high-brightness laser diodes used as pump sources. Gain medium must guaranty an efficient conversion of pump radiation in laser radiation while also preventing the generation of deleterious thermal phenomena and while limiting effects induced by high peak power. In this thesis, two different concepts were studied in order to overcome the major pitfalls of systems emitting in the near infrared (1 μm). The first part of this work was realized in collaboration with the Laboratoire de Physico-Chimie des Matériaux Luminescents and the company Fibercryst. We have developed and characterized Ytterbium doped crystal fibers elaborated by the micro-pulling down growing technique. This geometry combines the properties of bulk crystals and the advantages of doped fibers. We achieved promising laser performance for the realization of systems of high energy, high average power and high peak power. The second part of this thesis is devoted to studying the concept of direct in-band pumping of Neodymium doped crystals. Thanks to drastic reduction of heating processes inside the laser medium, this solution could allow power scaling of lasers systems based on Neodymium doped gain media.; Le nombre croissant d‟applications des sources lasers de puissance favorise le développement de solutions techniques innovantes afin d‟atteindre des performances inédites. Pour y parvenir, la technologie des lasers solides bénéficie des progrès considérables réalisés pour l‟intégration et la montée en puissance des diodes lasers utilisées pour le pompage. Les milieux à gain doivent alors permettre une conversion efficace du rayonnement de pompage en rayonnement laser tout en limitant les phénomènes thermiques et les effets induits par la puissance crête. Au cours de cette thèse, nous proposons d‟étudier deux concepts différents afin de dépasser les principaux écueils des systèmes émettant dans le proche infrarouge (1 μm). Dans le cadre d‟une collaboration regroupant le Laboratoire de Physico-Chimie des Matériaux Luminescents, le Laboratoire Charles Fabry de l‟Institut d‟Optique et l‟entreprise Fibercryst, nous avons développé et caractérisé des fibres cristallines dopées Ytterbium élaborées par la technique de croissance micro-pulling down. Cette géométrie combinant les propriétés des cristaux massifs et les avantages des fibres en verre nous a permis d‟obtenir des performances laser prometteuses pour la réalisation de systèmes alliant forte énergie, forte puissance moyenne et forte puissance crête. La seconde partie de ce travail de thèse est consacrée à l‟étude du concept de pompage direct de cristaux dopés Néodyme dans les niveaux émetteurs. Cette voie, permettant de réduire à l‟extrême l‟échauffement dans le milieu, est fortement prometteuse pour l‟amélioration des performances des systèmes laser utilisant des cristaux dopés Néodyme.

This work concerns the study of ytterbium doped laser systems for the generation of high energy pulses with high average power, within the pint of a laser for the inertial fusion energy. Ytterbium ion have a lot of advantages for high average power applications - low quatum defect, high fluorescence lifetime, no energy transfert phenomena between electronics levels. Thus, ytterbium doped laser media are able to store highs amount of energy with a low thermal load. About the choice of the laser media, we have proposed a thermomecanical figure of merits which shows that garnets and rare earth sesquioxydes are very well suited ti high average power applications. As far as the laser amplifiers architecture is concerned, we have concluded that longitudinaly diode-pumped thin disk amplifiers cooled by the rear face are an excellent solution to achieve a good management of thermal effects. Thanks to a numeric modeling of ytterbium doped laser amplifiers, we have optimized several parameters of the laser architecture and compared differents ytterbium doped laser media. We have shown that ytterbium doped rare earth sesquioxides appears to be excellent laser media for high average power applications. Moreover, we have shown that low temperatures are a very seducing solution ti improve both thermomecanical properties of amplifiers and spectroscopic properties of ytterbium ion. Thank to a gain switched cryigenic laser cavity, we have experimentaly demonstrated that energetic performances of yttrebium doped rare earth sesquioxides are far better at low temperatures., Ces travaux de thèse concernent l'étude de systèmes laser dopés à l'ion ytterbium pour la génération d'impulsions de forte énergie et de haute puissance moyenne, dans la perspective d'un laser permettant d'envisager la production d'énergie par fusion par confinement inertiel. En ce qui concerne le choix d'une matrice hôte, nous avons établi une figure de mérite thermomécanique et montré que les grenats et surtout les sesquioxydes de terres rares apparaissent comme les matrices les plus adaptées à la haute puissance moyenne. Quant à l'architecture des amplificateurs, nous sommes arrivés à la conclusion que des amplificateurs à disques minces pompés longitudinalement et refroidis par la face arrière constituent une excellente solution pour permettre une bonne gestion des effets thermiques. La réalisation d'un modèle numérique d'amplificateur laser dopé à l'ytterbium nous à permis d'optimiser divers paramètres de l'architecture du laser et de comparer différentes matrices dopées à l'ytterbium. Il est alors apparu que les sesquioxydes de de terres rares dopés à l'ion ytterbium constituent d'excellents matériaux amplificateurs pour la réalisation de laser de haute puissance moyenne. Il a par ailleurs été montré que les basses températures constituent une solution séduisante pour améliorer à la fois les propriétés thermomécaniques des amplificateurs laser et les propriétés spectroscopiques de l'ion ytterbium. A l'aide d'une cavité laser cryogénique, en mode relaxé, nous avons vérifié expérimentalement que les performances énergétiques des sesquioxydes d! e terres rares dopés à l'ytterbium se voient améliorées de manière très significative aux basses températures.

L'objectif de cette thèse est de développer un ensemble de modèles pour comprendre la physique des sources lasers à fibres de grande luminance spectrale. En les utilisant, des sources laser impulsionnelles à fibres dopées Erbium-Ytterbium ont été réalisées pour les applications lidar à détection cohérente. La dynamique des sources impulsionnelles générant des impulsions nanosecondes à microsecondes a été analysée dans la première partie de cette étude. L'influence des réflexions parasites aux faibles taux de répétition (quelques kilohertz) a notamment été mise en évidence. Les effets thermiques dans les lasers Erbium-Ytterbium à forte puissance de pompe ont également été étudiés. Lorsque l'intensité transportée devient suffisamment importante, l'effet non-linéaire dominant, la Diffusion Brillouin Stimulée (DBS) limite la puissance extractible des amplificateurs. Nous avons donc développé dans un deuxième temps un modèle original qui rend compte de la dynamique de la DBS dans les amplificateurs dopés. Le caractère guidé des ondes acoustiques qui interviennent a été pris en compte. Un modèle satisfaisant des modes longitudinaux acoustiques a été introduit. Afin d’élever le seuil de la DBS, des fibres amplificatrices faiblement multimodes peuvent être utilisées. Un compromis entre qualité spatiale et puissance crête transportable doit alors être trouvé. Grâce à nos modèles, nous avons conçu une source impulsionnelle multi-étages qui a permis d’atteindre 650 µJ pour des impulsions de l'ordre de la microseconde avec une qualité de faisceau caractérisée par un M²~2. The goal of this PhD work is to provide a set of models helping to understand the physics of pulsed fiber lasers with high spectral brightness. Using these models, pulsed Erbium-Ytterbium fiber sources have been designed for coherent lidar applications. Pulsed source dynamics with pulse duration ranging from nanosecond to microsecond has been analyzed in the first part of this study. The influence of parasitic reflections at low repetition rate (a few kilohertz) has been demonstrated. Thermal effects in strongly pumped Erbium-Ytterbium fiber lasers have also been studied. When the signal intensity is large enough, the main non linear effect, Stimulated Brillouin Scattering (SBS) limits the extractable energy. We have developed in the second part of this work an original model which takes into account the SBS dynamics in a fiber amplifier. The guided propagation of the acoustic waves was included. A proper modeling of longitudinal acoustic waves was proposed. In order to increase the SBS threshold, fibers with a larger core can be used. These fibers guide a few modes. A trade off between spatial beam quality and peak power has to be found. Using our modeling, we have designed a pulsed fiber sources based on several stages to reach 650 μJ for microsecond pulses with a beam quality factor M²~2.

The goal of this PhD work is to provide a set of models helping to understand the physics of pulsed fiber lasers with high spectral brightness. Using these models, pulsed Erbium-Ytterbium fiber sources have been designed for coherent lidar applications.Pulsed source dynamics with pulse duration ranging from nanosecond to microsecond has been analyzed in the first part of this study. The influence of parasitic reflections at low repetition rate (a few kilohertz) has been demonstrated. Thermal effects in strongly pumped Erbium-Ytterbium fiber lasers have also been studied. When the signal intensity is large enough, the main non linear effect,Stimulated Brillouin Scattering (SBS) limits the extractable energy. We have developed in the secondpart of this work an original model which takes into account the SBS dynamics in a fiber amplifier.The guided propagation of the acoustic waves was included. A proper modeling of longitudinal acoustic waves was proposed. In order to increase the SBS threshold, fibers with a larger core can be used. These fibers guide a few modes. A trade off between spatial beam quality and peak power has to be found. Using our modeling, we have designed a pulsed fiber sources, L'objectif de cette thèse est de développer un ensemble de modèles pour comprendre la physique des sources lasers à fibres de grande luminance spectrale. En les utilisant, des sources laser impulsionnelles à fibres dopées Erbium-Ytterbium ont été réalisées pour les applications lidar à détection cohérente.La dynamique des sources impulsionnelles générant des impulsions nanosecondes à microsecondes a été analysée dans la première partie de cette étude. L'influence des réflexions parasites aux faibles taux de répétition (quelques kilohertz) a notamment été mise en évidence. Les effets thermiques dans les lasers Erbium-Ytterbium à forte puissance de pompe ont également été étudiés. Lorsque l'intensité transportée devient suffisamment importante, l'effet non-linéairedominant, la Diffusion Brillouin Stimulée (DBS) limite la puissance extractible des amplificateurs.Nous avons donc développé dans un deuxième temps un modèle original qui rend compte de la dynamique de la DBS dans les amplificateurs dopés. Le caractère guidé des ondes acoustiques qui interviennent a été pris en compte. Un modèle satisfaisant des modes longitudinaux acoustiques a été introduit. Afin d'élever le seuil de la DBS, des fibres amplificatrices faiblement multimodes peuvent être utilisées. Un compromis entre qualité spatiale et puissance crête transportable doit alors êtretrouvé. Grâce à nos modèles, nous avons conçu une source impulsionnelle multi-étages qui a permisd'atteindre 650 µJ pour des impulsions de l'ordre de la microseconde avec une qualité de faisceau caractérisée par un M2~2.

The trivalent ytterbium ion can give rise to two emissions with different spectroscopic properties : the first one, with a short lifetime, in the ultraviolet (charge transfer emission) is used in detectors such as sintillators, and the other one, with a long lifetime, in the infrared (4f-4f emission) for laser applications. The strong connexion between material structure and properties is illustrated by the mean of ytterbium luminescence study, in the ultraviolet and infrared, inserted in the borate Li6Y(BO3)3 and two oxyborates : LiY6O5(BO3)3 and Y17,33B8O38. For the first time an ytterbium charge transfer emission in oxyborates has been observed. The calculation of the single configurational coordinate diagram, as well as the thermal quenching, has been conducted under a fundamental approach on the ytterbium - oxygen bond. The study of the ybbertium infrared spectroscopy in these compounds has been realised and an energy level attribution is proposed in the particular case of the borate Li6Y(BO3)3 : Yb3+. An original approach is introduced with the study of the charge tranfer states for the three compounds by looking at the infrared emission. The first laser performances in three operating modes (continuous wave, Q-switch and mode locking) of a Li6Y(BO3)3 : Yb3+ crystal are reported.; L'ion ytterbium trivalent présente la particularité de pouvoir donner lieu à deux émissions aux propriétés spectroscopiques différentes : l'une, de durée de vie courte, dans l'ultraviolet (émission de transfert de charge) employée au sein de détecteurs tels que les scintillateurs, et l'autre, de durée de vie longue, dans l'infrarouge (émission de type 4f x 4f) pour des applications de type laser.La relation étroite qui existe entre structure et propriétés de la matière est illustrée au travers de l'étude de la luminescence de l'ytterbium, dans l'ultraviolet et l'infrarouge, inséré dans le borate Li6Y(BO3)3 ainsi que deux oxyborates : LiY6O5(BO3)3 et Y17,33B8O38. Pour la première fois dans des oxyborates une émission de transfert de charge de l'ytterbium a été observée. Une approche théorique a permis le calcul des courbes à une seule coordonnée de configuration des niveaux d'énergie de la liaison ytterbium - oxygène, ainsi que la simulation de l'extinction thermique de cette émission. L'étude de la spectroscopie infrarouge de l'ytterbium dans ces composés a été réalisée et une attribution des niveaux d'énergie est proposée dans le cas du borate Li6Y(BO3)3 : Yb3+. Une approche originale est également introduite avec l'étude des états de transfert de charge pour les trois composés via l'émission dans l¤infrarouge. Les premiers tests portant sur les performances lasers dans trois régimes de fonctionnement (continu, déclenché et blocage de modes) d¤un cristal de Li6Y(BO3)3 : Yb3+ (Yb-LYB) sont reportés.

This thesis is dedicated to the study of Yb3+ doped material for laser applications around 1um. The first purpose of this work was to study bulk crystals doped with Yb3+ ions grown at the CIRIL laboratory to obtain CW as well as short pulses laser sources. In this way, we have decided to focus our attention on CaF2 host doped with Yb3+ which combines the properties of crystals (high thermal conductivity) and of glasses (broad absorption and emission bands). Despite the fact that this matrix had been deeply studied in the past, there was no comprehensive spectroscopic study on CaF2 doped with Yb3+. Consequently, before starting laser experiments, a detailed spectroscopic study at low as well as at high ytterbium doping level was achieved. Therefore, isolated sites and clusters appearing at high Yb concentration have been clearly identified. An experimental and theoretical laser study has then been carried out conducing to remarkable laser results in CW and femtosecond regime, making Yb3+:CaF2 a serious candidate for this kind of laser sources. The second objective of this thesis was the study of an optically integrated laser sources emitting at 980 nm for the realization of pumping sources useful for the telecommunications (to pump erbium amplifiers). In this goal, two studies have been conduced, the first onYb,Ti,Ge:SiO2 waveguides fabricated by Rf magnetron sputtering and the second on Yb3+:CaF2 waveguides fabricated by ionic implantation. Thus, first experimental results have been obtained and a theoretical laser model paves the way to optimize laser emission at 980 nm in such waveguides., Cette thèse porte sur l'étude de sources lasers à base d'ions Yb3+ pour une émission autour de 1um. Le premier objectif de ce travail était d'étudier des cristaux massifs dopés Yb3+ fabriqués au CIRIL pour réaliser des sources lasers en régime continu et en régime à impulsions brèves. Pour cela, nous avons concentré notre attention sur la matrice de CaF2 dopée Yb3+ qui combine les propriétés des cristaux (bonne conductivité thermique) et des verres (larges bandes d'émission). Bien que largement étudié par le passé, le CaF2 dopé par de l'ytterbium trivalent n'avait pas encore fait l'objet d'une étude spectroscopique détaillée. L'examen du fonctionnement laser a donc été précédé d'une étude spectroscopique pour de faibles et de forts taux de dopage en ions Yb3+. Les sites dits isolés ainsi que les agrégats d'ions terres rares ont pu être caractérisés clairement. Une étude laser expérimentale et théorique a ensuite été menée qui a conduit à d'excellentes performances, en régime continu ou femtoseconde, plaçant le CaF2:Yb3+ comme un des plus sérieux candidats pour ce type de source. Le second objectif de cette thèse était l'étude d'une source laser en optique intégrée émettant à 980 nm, utile dans le domaine des télécommunications (pompage des amplificateurs dopés erbium). Deux voies d'exploration ont été examinées, l'une sur des guides de SiO2:Yb,Ti,Ge fabriqués par pulvérisation magnétron réactive et l'autre sur des guides de CaF2:Yb3+ élaborés par implantation ionique. De premiers résultats expérimentaux ont été obtenus, et un modèle laser théorique nous a permis de prédire l'émission laser à 980 nm dans ce type de structure.

Extraordinary high powers are nowadays available out of fiber lasers and amplifiers (» 10 kW in continuous wave regime and » 1 MW peak power in pulsed regime). Such an increase can initiate the apparition of some undesirable effects.During this thesis, we have developed and studied some high power Ytterbium doped fiber systems both in continuous wave and pulsed regimes. For this purpose, we have chosen to use the technology of double-clad fibers in association with adapted pumping techniques.Especially, we have developed an original approach that allows to efficiently amplify wavelengths of small emission cross sections. High output powers, in continuous wave regime, have been achieved experimentally and these results are in good agreement with the theoretical ones.The spatial and spectral properties of high output power lasers or amplifiers can be significantly degraded compared to those at low power. We have studied and developed an original approach allowing, for a system in pulsed regime, to maintain, up to extreme high output peak powers, the spectral purity of the source.Moreover, we have computed and theoretically analysed the evolution of the pulse shape in amplification by a high power fiber amplifier. The study of the influence of various parameters of the seed pulse on the output pulse shape allows to significantly decrease the penalties induced by the apparition of non linear effects and to increase their thresholds while output power and energy become important. Comparison between computed results and theoretical ones are of good agreement.These results, associated with the development of new components, indicate the possibility to achieve even higher output powers while preserving good spectral and spatial properties and retaining the same techniques as those used or demonstrated during this thesis., Des puissances extraordinaires sont, de nos jours, extraites de systèmes à fibres dopées (» 10 kW de puissance continue et » 1 MW de puissance crête en régime d'impulsions). L'augmentation de la puissance dans les systèmes s'accompagne de l'apparition d'effets qui peuvent limiter leurs performances. Parmi ceux-ci citons, notamment, les effets non linéaires, thermiques, de dégradation des propriétés spatiales et spectrales de faisceau, . . . ). Au cours de cette thèse, nous avons développé et étudié des systèmes à fibre dopée Ytterbium délivrant de très fortes puissances en régime de fonctionnement continu et en régime d'impulsions. Pour ce faire, nous avons retenu une technologie à fibre double-gaine couplée à des techniques de pompage adaptées. La puissance s'élevant, nous avons été confrontés à l'apparition d'effets non linéaires. Une étude théorique de ces effets nous permet de proposer des méthodes originales pour s'en affranchir ou en augmenter le seuil. Nos expériences confrontées à notre étude théorique et, le cas échéant, à un modèle d'analyse numérique, nous permettent d'accroître la puissance obtenue. Un amplificateur optimisé pour l'amplification d'un signal à gain faible en régime continu est étudié. Les mêmes méthodes, en régime d'impulsions, permettent de préserver les propriétés spectrales d'une source laser très cohérente à très forte puissance crête. Dans ce régime, une technique de modelage de l'impulsion source est mise en oeuvre, en amplification à l'aide d'une structure à oscillateur amplifié, pour réduire l'impact sur les performances à très forte puissance des effets non linéaires. Celle-ci est étudée, pour l'extraction de très fortes énergies, de manière théorique et nos résultats de simulations confrontés à l'expérience. Avec les technologies utilisées nous proposons, enfin, une ouverture vers l'obtention de davantage de puissance.

This thesis is a study of new ytterbium-doped crystals, made for the development of efficient (and sometimes broadly tunable) lasers emitting around 1 µm. The first part presents the laser performance, under high power diode pumping, of new crystals: Yb:GGG, Yb:GdCOB, Yb:BOYS (and Yb:CaBOYS), Yb:SYS and Yb:YSO. The efficiency, tunability and thermal behaviour of these materials is discussed, and illustrated (when pertinent) by a comparison between materials of similar properties. Thermal effects limit the scaling toward higher powers in most of these materials: a comprehensive study of these effects is performed in the second part of this thesis. We begin this part by setting the theoretical background necessary to understand thermal and thermomechanical effects in solid state lasers. After a description of the classical techniques employed to investigate thermal effects, we describe the experimental setup we used. It is based on a commercially available Shack-Hartmann wavefront sensor, and enables the measurement of the thermal lens (including its aberrations) in end-pumped laser, under lasing and nonlasing conditions. We emphasize on the characteristics and limitations of this technique. Thermal lensing measurements are then reported, for the first time, in ytterbium-doped materials. Significant nonradiative effects have been demonstrated, whereas it is generally admitted that such effects are purely absent. We then explain how, thanks to a simple analytical model, it is possible to derive the quantum efficiency and the thermo-optical coefficient from these measurements. We also demonstrated the influence of the lasing wavelength on the thermal load, the reduction of thermal effects by the use of composite crystals, as well as the major role played by the photoelastic effect in the thermally-induced lens in Yb:GdCOB.; Ce travail a comme but l'étude de nouveaux cristaux dopés à l'ion ytterbium, pour le développement de lasers efficaces (et éventuellement accordables) émettant vers 1 µm. La première partie traite des performances laser en pompage par diode de forte puissance (10-15 W) de nouveaux cristaux : l'Yb:GGG, l'Yb:GdCOB, l'Yb:BOYS (et l'Yb:CaBOYS), l'Yb:SYS et l'Yb:YSO. L'efficacité, l'accordabilité, et le comportement thermique de ces matériaux est discutée, et illustrée, lorsque cela est pertinent, par une comparaison entre matériaux voisins. Les effets thermiques limitent la montée en puissance dans la plupart de ces nouveaux matériaux : leur étude détaillée fait l'objet de la seconde partie. Nous commençons par une synthèse théorique sur les effets thermiques et thermomécaniques dans les lasers solides. Après une description des différentes méthodes expérimentales d'investigation des effets thermiques, nous décrivons le banc de mesure que nous avons mis en place. Il est basé sur un analyseur de front d'onde de Shack-Hartmann, et il permet la mesure des lentilles thermiques (et de leurs aberrations) dans des configurations de pompage longitudinal, en présence (ou non) d'effet laser. Nous décrivons les caractéristiques et les limitations de cet outil en détail. Des mesures de lentilles thermiques sont ensuite rapportées, pour la première fois, dans des matériaux dopés à l'ytterbium. Nous avons mis en évidence d'importants effets non radiatifs qui contribuent à la charge thermique, contrairement à ce qui est généralement admis. Nous détaillons alors comment, avec un modèle analytique simple, on peut déduire de ces mesures le rendement quantique et le coefficient thermo-optique des matériaux considérés. Nous avons également mis en évidence expérimentalement l'influence de la longueur d'onde laser sur la charge thermique, la réduction des effets thermiques dans des cristaux composites, ou encore la contribution significative de l'effet photoélastique à la lentille thermique dans l'Yb:GdCOB.

This study fits, non only, into the understanding of the relation between the rare earth and the non linear index, but also, into the search of new rare earth doped materials for optical commutation. The erbium oxide introduction in tellurite and borophosphate glasses, showing intrinsically high third order nonlinearity, has been studied. It has been demonstrated that it is possible to correlate the gain and the nonlinearity in doped materials with the structural analysis and the spectroscopic properties. The influence of the 4f – 4f transition probability on the nonlinearity has been discussed. All the results allow to understand and to predict the nonlinear index variation of an amplifier material.; Ce travail s'insère, non seulement, dans la compréhension de la relation entre la résonance des terres rares et l'indice non linéaire, mais aussi, dans la recherche de nouveaux matériaux dopés terres rares pour la commutation optique. L'introduction d'oxyde d'erbium dans des verres tellurites et borophosphates de niobium, présentant intrinsèquement une non linéarité optique de 3ème ordre élevée, a été étudiée. Il a été montré qu'il est possible de contrôler le gain et la non linéarité de matériaux dopés grâce à la corrélation établie entre l'analyse structurale et l'étude des propriétés spectroscopiques, de gain et de non linéarité qui dépendent des probabilités de transition 4f –4f. L'ensemble des résultats permet de mieux comprendre et prédire la variation de l'indice non linéaire d'un matériau amplificateur.

This work deals with the study and the development of high-power Ytterbium-doped double-clad fiber lasers and amplifiers. The first chapter concerns the passive characterization of the fiber. We give the spectroscopic of Ytterbium ion in silicate host. Then, we present the experimental set-up and results from characterization. We present double-clad specific parameters like mode mixing. Lastly, we do a comparative study of the mains coupling technologies of the pump in the fiber. The second chapter concerns amplifiers. We develop a numerical model which achieves to characterize and optimize the amplifier with continuous pumping and continuous signal. Then we check the agreement between the model and the experimental results. We study the effects of intrinsic and extrinsic fiber parameters. We point out the Brillouin effects. At last, we give the parameters which achieves to optimize the amplifier in single stage and double stage configuration. The third chapter concerns lasers. First, we extend the model to the laser with homogeneous gain medium. Then we check the validity of the model in the case of a 1 W Fabry-Pérot laser. We present the multimode 1083 nm fiber laser for helium pumping. We study the effect of different parameters on the spectral envelop, and compare the results with the model. We analyze the dynamic of the laser. We give theoretical and experimental results on ring laser, and finish with a laser for pumping of a Raman resonator., Cette thèse présente les travaux effectués pour développer et optimiser des amplificateurs et lasers 1 µm de forte puissance à base de fibre double gaine dopée Ytterbium. Le premier chapitre traite de la caractérisation passive de la fibre. Nous donnons les caractéristiques spectroscopiques de l'ion Ytterbium dans une matrice de silice. Nous présentons ensuite les moyens et résultats de caractérisation des fibres utilisées. Nous discutons ensuite certaines spécificités associées aux fibres double gaine, comme le mélange de mode. Enfin, nous faisons l'étude comparative des principales techniques d'injection de la pompe. Le second chapitre traite des amplificateurs. Nous présentons le modèle numérique de l'amplificateur dans le cas d'un régime de pompage continu et d'amplification de signaux continus. Puis, nous donnons les résultats expérimentaux permettant de le valider. Nous étudions, ensuite, l'influence des paramètres intrinsèques et extrinsèques à la fibre. Nous mettons l'accent sur les effets limitatifs du Brillouin généré. Enfin, nous présentons les paramètres permettant d'optimiser le fonctionnement des amplificateurs dans une structure simple et double étage. Le troisième chapitre traite des lasers. Nous commençons par étendre le modèle développé au cas du laser à gain homogène. Nous validons, tout d'abord, le modèle avec les résultats issus d'un laser en cavité Fabry-Pérot de 1 W, puis, nous optimisons ses paramètres. Nous présentons, ensuite, le laser multimode à 1083 nm pour le pompage optique de l'hélium. Nous étudions l'effet de divers paramètres sur la largeur d'enveloppe mesurée, et confrontons les résultats au modèle numérique. Nous abordons l'étude des instabilités observées et l'analyse de leurs origines. Nous continuons par présenter les résultats théoriques et expérimentaux d'un laser en anneau. Enfin, nous étudions un laser pour le pompage d'un résonateur Raman.