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Die ökologischen Folgen der Freisetzung von Radionukliden durch den Reaktorunfall in Tschernobyl 1986 sind noch bis heute spürbar. Unter den vielen emittierten Radionukliden stellt das Americiumisotop Am-241 zum jetzigen Zeitpunkt den dominierenden α-Emitter in der Sperrzone dar und kann von Pflanzen aus kontaminiertem Boden aufgenommen werden. Damit öffnet sich ein Pfad in die menschliche Nahrungskette. Um die Aufnahme auf makroskopischer Ebene zu verstehen, wird Winterroggen (Secale cereale L.) mit Americium und dem chemischen Homolog Europium kontaminiert und Speziesanalysen durchgeführt. Mit einer Kombination aus Lumineszenz-Spektroskopie, Mikroskopie und hochauflösender Massenspektrometrie konnten erste chemische Verbindungen identifiziert werden. Dazu fand die Aufzucht der Pflanzen im flüssigen Nährmedium, der Hoagland-Lösung, statt. Im Hoagland-Medium wurden Veränderungen der Europiumspezies nach Pflanzenkontakt untersucht und die Aufnahme des Eu3+-Ions und von [Eu(H2EDTA)]+ festgestellt. Außerdem zeigten die Ergebnisse die Anwesenheit des Pflanzenexsudats Malat komplexiert mit Europium. Anhand der Lumineszenz-Mikroskopie wurde erstmals die Speziesverteilung von drei Eu-Verbindungen mit organischem und anorganischem Phosphat sowie eine Protein-Spezies bildgebend dargestellt und Akkumulationen in bestimmten Pflanzenregionen sichtbar gemacht. Dazu ergaben Extraktionsexperimente mögliche Eu-Malat, Eu-Citrat und Eu-Aspartat- Verbindungen in der Pflanzenwurzel, welche auf einen Einfluss in den Pflanzenmetabolismus der Mitochondrien hindeuten. Weitere Informationen über die Aufnahme von Europium und Americium in Pflanzen wurde durch Untersuchungen der Auswirkung der Komplexbildner EDTA, Citrat, Malonat und Oxalat nach Zugabe zum Nährmedium erhalten und Spezies in Lösung identifiziert. Die erhaltenen Ergebnisse geben erstmalig Hinweise auf das Verhalten von Europium- und Americiumspezies in Secale cereale L. und weisen auf verschiedene Transportmechanismen in Anwesenheit von organischen Komplexbildnern hin. Einhergehend mit den unterschiedlichen Eigenschaften der identifizierten Komplexe in Bezug auf die Resorption im menschlichen Körper, kann die Toxizität variieren. Dies unterstreicht die wichtige Rolle der Speziesanalyse bei der Gefährdungsbeurteilung von Radionukliden., Ecological consequences of the radionuclide release during the Chernobyl nuclear accident 1986 are still being observed today. Among various released nuclides, the long-lived americium isotope 241Am represents the dominating α-emitter in the Chernobyl exclusion zone. Americium can enter the human food chain via uptake from contaminated soil by plants. In this work, the plant uptake of americium, its homologue europium, and their chemical species in plants were investigated on microscopic scale. For this purpose, Secale cereale L. (winter rye) was grown as hydroponics in the Hoagland-solution. By using a combination of luminescence spectroscopy, microscopy, and high-resolution mass spectrometry, chemical compounds were identified in plant and solution. In the nutrition medium, changes in the europium species after plant contact and the possible uptake of Eu3+ ions and [Eu(H2EDTA)]+ was determined. Afterwards, europium malate species were identified in the Hoagland-medium, whereby the organic ligand acts as plant exudate. In winter rye, at least three europium species were determined with the possible binding to organic and inorganic phosphate groups as well as a protein-bound species. In combination with luminescence microscopy, the species distribution was shown to be different for each species inside the plant parts. Extraction experiments resulted in possible europium malate, citrate, and aspartate compounds inside the plant root, indicating an impact on the plant metabolism in the mitochondria. Furthermore, the influence of the complexing agents EDTA, citrate, malonate, and oxalate on the europium and americium uptake was investigated. After the addition to the nutrition medium chemical species were identified. For the first time, evidences on the behaviour of europium and americium species in Secale cereale L. have been obtained and point to different transport mechanisms in the presence of organic complexing agents. Along with the different properties of the identified complexes with respect to the resorption into the human body, the toxicity varies. This highlights the important role of species analysis for the risk assessment of radionuclides.

Die untertägige Verbringung von radioaktivem Abfall aus der kerntechnischen Energieerzeugung sowie eine mögliche Freisetzung langlebiger Radionuklide aus Endlagern im Störfallszenario erfordern eine detaillierte Kenntnis über das Verhalten der Radionuklide in der Geo- und Biosphäre. Durch landwirtschaftliche Nutzung von kontaminierten Ackerflächen ist insbesondere das System Grundwasser - Boden - Pflanze von Bedeutung, da der Verzehr von auf diesen Flächen kultivierten Nutzpflanzen zu einer Akkumulation der radiotoxischen Nuklide im Körper und folglich zu einer zusätzlichen Strahlendosis für die Bevölkerung führen kann. In dieser Arbeit wurden das Sorptions- und Migrationsverhalten von Plutonium und Americium an verschiedenen deutschen Referenzböden mittels Batch- und Säulenversuchen untersucht. Die Aufnahme der Radionuklide 238Pu und 243Am aus den radioaktiv markierten Böden in die verschiedenen Kompartimente der Nutzpflanzen Karotte (Daucus carota), Kartoffel (Solanum tuberosum), Erbse (Pisum sativum) und Weizen (Triticum aestivum) wurde in Gefäßversuchen untersucht und Transferfaktoren bestimmt. Die Migration von Plutonium und Americium im System Boden-Grundwasser wurde mittels eines Langzeit-Lysimeterexperimentes analysiert, auf Basis der dort in-situ gemessenen pH und Eh-Werte wurden zusätzlich die unterschiedlichen Radionuklidspeziationen mittels „PHREEQC“ berechnet. Zur Ermittlung des bioverfügbaren Plutoniumanteils im Boden wurden sequentielle Extraktionen an markierten Böden durchgeführt. Als Methoden kamen überwiegend Alpha- und Gammaspektrometrie zum Einsatz, jedoch teils auch massenspektrometrische Bestimmungen. Americium und Plutonium zeigten beide hohe Flüssig-Fest-Verteilungskoeffizienten an den vier Referenzböden, sowie sehr geringe Mobilitäten im Säulenversuch. Die Transferfaktoren wiesen für Plutonium und Americium recht ähnliche Werte auf, unterschieden sich jedoch um Größenordnungen zwischen den Kompartimenten. Für die Wurzelproben wurden dabei die höchsten Transferfaktoren ermittelt, gefolgt vom Blattwerk und den essbaren Anteilen. Die sequentiellen Extraktionen ergaben recht hohe Anteile an bioverfügbarem Plutonium und nur geringe Unterschiede zwischen den Böden. In den Lysimeterexperimenten zeigte sich eine geringe Mobilität der Radionuklide, die modellierten Speziesverteilungen in den drei Messtiefen des Lysimeters ergaben deutliche Unterschiede innerhalb der Lysimeter.

Das vom Bundesministerium für Bildung und Forschung geförderte Forschungsprojekt Secondary Ionisation of Radioactive Isotopes for Ultra trace analysis with Spatial resolution (SIRIUS) zur Migration von Radionukliden aus einem künftigen Endlager fokusstiert sich auf das Migrations- und Auflösungsverhalten von Mikro- und Nanopartikeln. Für Experimente geeignete Partikel bedürfen einer anfänglichen zerstörungsfreien Charakterisierung, um mit Umweltpartikeln anschließend Speziations- und Auslaugungsexperimente durchführen zu können. Hierzu werden einzeln präparierte Partikel benötigt, die bezüglich der elementaren und isotopen Zusammensetzung charakterisiert wurden, da hierdurch die Herkunft betrachteter Partikel bestimmt werden kann. Radiometrische Untersuchungsmethoden wie gamma- und alpha-Spektrometrie bieten hier neben der Rasterelektronenmikroskopie Informationen bezüglich der Isotopenzusammensetzung, können jedoch entweder nur die kurzlebigen Radionuklide mit entsprechend hohen Zerfallsenergien nachweisen oder sind auf die Zusammensetzung bezüglich der Hauptelemente beschränkt. Eine alternative Nachweismethode für eine Bandbreite von sowohl radioaktiven, als auch stabilen Isotopen bietet die nahezu zerstörungsfreie resonante Laser-Sekundärneutralteilchen-Flugzeit-Massenspektrometrie, die eine isotopenselektive Oberflächenanalyse bei einer lateralen Auflösung im Bereich von 100nm bereitstellt. Das Forschungprojekt beschränkt sich dabei auf das geochemische Migrationsverhalten von Uran, Plutonium, Americium und Technetium, wobei sich die vorliegende Arbeit mit dem Ionisationsverhalten von gesputtertem Uran, Plutonium und Americium von Kernbrennstoffpartikeloberflächen befasst. Bestehende und neu entwickelte zwei- und dreistufige Resonanzionisationsschemata sind auf das Unterdrückungsverhalten isobarer Interferenzen und das Ansprechen verschiedener Isotope eines Elements hin untersucht und optimiert worden. Es wurde der Einfluss von Laserstrahlpolarisationen auf das Isotopensignal untersucht und darüber die Gesamtdrehimpulsquantenzahl eines autoionisierenden Zustands von Plutonium bestimmt. Darüber hinaus erfolgte der erstmalige nahezu zerstörungsfreie Nachweis von 238-Pu bei einem Überschuss an 238-U von mindestens fünf Größenordnungen von einer Brennstoffpartikelprobe aus der Chernobyl Exclusion Zone. Zusätzlich ist über ein durch das Institut für Physik der Johannes Gutenberg-Universität Mainz neu entwickeltes zweistufiges Anregungsschema für Americium der Nachweis des Isotops 242m-Am in derselben Probe bei einer abgeschätzten Gesamtmasse von etwa einem Femtogramm gelungen. Bundesministerium für Bildung und Forschung/SIRIUS/BMBF 2020+ 02NUK044A/EU

Mittels UV-vis Spektroskopie wurden die Stabilitätskonstanten von Am-Citratkomplexen bei verschiedenen temperaturen zwischen 20 und 60°C bestimmt. Durch den Einsatz einer Liquid Waveguide Capillary Cell (LWCC) konnte mit sehr kleinen Am-Konzentrationen gemessen werden.

Im Rahmen des Planfeststellungsverfahrens für die Stilllegung des ERAM wurden standortspezifische Sorptions- und Löslichkeitsexperimente durchgeführt, um die potentielle Rückhaltung von Radionukliden belastbar in einer Sicherheitsanalyse berücksichtigen zu können. An ausgewählten Verschließmaterialien (Salzbeton und Magnesiabinder) des Endlagers für radioaktive Abfälle Morsleben (ERAM) für die Radionuklide Uran und Kohlenstoff-14 (als Carbonat) sowie am Grauen Salzton für die Radionuklide Plutonium, Americium, Uran, Radium und Kohlenstoff (als [14C]-Carbonat) wurden belastbare Sorptionsdaten aus Sorptionsexperimenten ermittelt, die für Modellrechnungen zur Ausbreitung von Radionukliden im Nah- und Fernbereich des ERAM verwendet werden können. Als flüssige Phase für die Sorptionsexperimente wurden zwei endlagertypische gesättigte Salzlösungen eingesetzt: Lösung 1, eine quinäre Salzlösung, und Lösung 3, die hauptsächlich Natriumchlorid enthält. Zusätzlich zur Sorption der Radionuklide wurden die Löslichkeiten der Radionuklide in den mit dem jeweiligen Bodenkörper konditionierten Salzlösungen bestimmt.

The quantitative estimation of the characteristic radiation from 127I following external stimulation by 241americium photons makes it possible to estimate iodine concentration. The plasma concentration of non-ionic contrast media handled by glomerular filtration was measured in 16 patients with renal artery stenosis. This was done during diagnostic angiography or percutaneous dilatation, either at an early stage (one to two hours) or at a late stage (five to eight hours). Assuming an exponential excretory function, a clearance value could be calculated. The results were compared with the clearance values of a tubular excreted radiopharmaceutical (99m technetium-MAG3). Despite the different excretory mechanisms, there was a statistically significant correlation between the scintigraphic and contrast clearances at the later time (r = 0.85, p is less than 0.001). At the earlier stage, there was no signification correlation (r = 0.46, p is greater than 0.05). The correlation between the later values and the serum creatinin level was moderately significant (r = 0.55, p less than 0.05).

A case of plutonium injury of the left hand is used to explain the correct management. In addition to radical surgical excision under repeated monitoring of radioactivity, it is obligatory to commence parenteral chelation therapy with DTPA. Close cooperation with radiological technologists is necessary. Discharges and used bandages have to be analysed for their radioactive content before elimination as radioactive waste. Isolation of the patient is not required. The relevant government department has to be contacted. A health center for radiation victims with special measuring equipment is desirable.