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Eine einfache Route zur Synthese von Isochinolin‐3‐onen durch Kooperation von B(C6F5)3‐ und Cp*CoIII‐katalysierter C‐H‐Bindungsaktivierung von Iminen mit Diazoverbindungen wird beschrieben. Der Einsatz von katalytischen Mengen an B(C6F5)3 ermöglicht eine hocheffiziente Reaktion, sodass selbst labile NH‐Imine als Substrate eingesetzt werden können. CoIII‐operative Katalyse: Die erste einfache Route zur Synthese von Isochinolin‐3‐onen mittels kooperativer C‐H‐Aktivierungskatalyse durch B(C6F5)3 („BCF” im Bild) und Cp*CoIII (Cp*=C5Me5) wird vorgestellt. Das neue katalytische System ist hochreaktiv, sodass labile NH‐Imine als Substrate eingesetzt werden können. [ABSTRACT FROM AUTHOR]