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Nukleare Brennelemente werden nach ihrem Betrieb mehrere Jahre in Nasslagerbecken gelagert, wo ihre Nachzerfallswärme durch elektrisch betriebene Kühlsysteme abgeführt wird. Bei Ausfall der Stromversorgung droht eine Überhitzung der Brennelemente und im schlimmsten Fall die Schädigung der Brennstabhüllen und der Austritt von radioaktivem Material in die Umwelt. Im Mittelpunkt der vorliegenden Dissertation steht die Untersuchung des komplexen Zusammenspiels von Strömung und Wärmetransport bei solch einem angenommenen Unfall, der zu teilweise freigelegten Brennelementen führt. Eine Auswertung des aktuellen Forschungsstandes verdeutlicht, dass die zugrundeliegenden physikalischen Prozesse zwar theoretisch verstanden sind, aber bisher keine speziellen Simulationsprogramme zur präzisen Vorhersage der Temperaturverteilung für mögliche Unfallszenarien existieren. Für die detaillierte Analyse der Vorgänge werden deshalb erstmals numerische Strömungssimulationen unter Berücksichtigung der exakten Geometrie und aller relevanten Wärmetransportmechanismen für ein teilweise freigelegtes Brennelement durchgeführt. Zur Gewährleistung eines praktikablen Rechenaufwands wird der instationäre Verdampfungsvorgang in mehrere, eigenständige Simulationen mit stationären Randbedingungen und jeweils konstantem Füllstand unterteilt. Die Validierung mit experimentellen Daten zeigt, dass dieser Ansatz bei niedriger Nachzerfallsleistung geeignet ist, um die Stabtemperaturen mit ausreichender Genauigkeit vorherzusagen. Durch eine umfassende Sensitivitätsanalyse wird darüber hinaus der Einfluss zahlreicher unsicherer Faktoren auf die Temperaturverteilung und Zusammensetzung im Brennelement untersucht, der sich rein auf Grundlage des Experiments nicht beurteilen lässt. Die Simulationsergebnisse zeigen, dass die maximale Stabtemperatur hauptsächlich vom Füllstand und der Leistung der Brennstäbe abhängt. Eine horizontal gerichtete Luftströmung oberhalb des Brennelements führt insgesamt zu einem Temperaturgefälle in Strömungsrichtung innerhalb des Brennelements. Die Ursache dafür ist ein charakteristisches Strömungsfeld, bei dem kaltes Gas an der stromabwärts gelegenen Wand des Brennelements nach unten und heißes Gas an der stromaufwärts gelegenen Wand nach oben befördert wird. Die alleinige Variation der Geschwindigkeit der Luftströmung bewirkt jedoch keine nennenswerte Änderung der maximalen Stabtemperatur. Erst durch die Verwendung realitätsnaher Randbedingungen für Geschwindigkeit, Temperatur und Zusammensetzung, die aus großskaligen Simulationen des gesamten Lagerbeckens gewonnen wurden, wird der Einfluss der Querströmung auf die Temperaturverteilung im Brennelement deutlich. Bedingt durch das Verhältnis aus Auftriebs- zu Trägheitskräften, steigt die Temperatur im Brennelement bei einer Kombination aus geringer Temperatur, geringem Dampfmassenanteil und hoher Geschwindigkeit der Querströmung signifikant an. Diese Ergebnisse ermöglichen die Ableitung gezielter Beladungsstrategien von Lagerbecken, sofern die Randbedingungen oberhalb der Brennelemente hinreichend genau bekannt sind bzw. vorhergesagt werden können. Im letzten Schritt wird eine Methode zur skalenübergreifenden Modellierung eines Lagerbeckenbereichs vorgestellt. Durch die Kopplung zweier Modellierungsansätze wird eine teilweise geometrieauflösende Simulation ermöglicht, bei der das zentrale Brennelement geometrisch aufgelöst und die benachbarten Brennelemente als poröse Körper modelliert werden. Diese Vorgehensweise verbessert die Übertragbarkeit der Ergebnisse auf ein ganzes Lagerbecken, weil die Auswertung im geometrisch aufgelösten Brennelement unabhängiger von den mit Unsicherheit behafteten Randbedingungen wird.:1 Einleitung 1 1.1 Chancen und Risiken der Kernenergienutzung 1 1.2 Randbedingungen für den Wärme- und Stofftransport im Lagerbecken 3 1.2.1 Zerfallsleistung 3 1.2.2 Brennelement-Typ und Aufbau 4 1.2.3 Wärmetransportmechanismen 6 1.2.4 Verdampfungsrate 8 1.2.5 Grenztemperaturen 9 1.3 Simulation des Wärme- und Stofftransports im Lagerbecken 10 1.3.1 Das Lagerbecken als Multiskalenproblem 10 1.3.2 Systemcodes und Codes für schwere Störfälle 12 1.3.3 CFD-Simulation mit Brennelementen als poröse Körper 13 1.3.4 Geometrieauflösende CFD-Simulation 15 1.4 Zielstellung und Aufbau der Arbeit 16 2 Modell für ein ausdampfendes Brennelement 19 2.1 Vorbetrachtungen 19 2.1.1 Strömungsform 19 2.1.2 Form des Wärmeübergangs 22 2.2 Physikalische Modellierung 23 2.2.1 Simulationsstrategie 23 2.2.2 Physikalische Modellgleichungen 24 2.2.3 Rechengebiet und Randbedingungen 27 2.3 Numerische Modellierung 32 2.3.1 Örtliche Diskretisierung 32 2.3.2 Zeitliche Diskretisierung 34 3 Sensitivitätsanalyse für ein ausdampfendes Brennelement 37 3.1 Vorgehensweise 37 3.2 Einfluss der Strahlungsmodellierung 39 3.2.1 Motivation 39 3.2.2 Bestimmung des Absorptionskoeffzienten 40 3.2.3 Einfluss der Gasstrahlung 41 3.2.4 Einfluss der numerischen Parameter 44 3.3 Einfluss unsicherer Randbedingungen 46 3.3.1 Wärmeverlust über die Isolierschicht 46 3.3.2 Verteilung des Dampfmassenstroms an der Wasseroberfläche 51 3.4 Einfluss der effektiv freigelegten Länge der Heizstäbe 56 3.5 Einfluss der Stableistung 58 4 Wechselwirkung zwischen Querüberströmung und Wärmetransport im Brennelement 63 4.1 Rechengebiet und Randbedingungen 63 4.2 Physikalische und numerische Modellierung 65 4.2.1 Physikalische Modellierung 65 4.2.2 Numerische Einstellungen 67 4.3 Ergebnisse und Diskussion 67 4.3.1 Generelles Vorgehen 67 4.3.2 Temperaturentwicklung und Strömung im Stabbereich 69 4.3.3 Temperatur und Strömung im Überströmkanal 75 5 Ansätze zur skalenübergreifenden Modellierung eines Lagerbeckens 81 5.1 Einordnung 81 5.2 Co-Simulation des Wärme- und Stoffaustauschs zwischen Einzelbrennelement und Lagerbeckenatmosphäre 81 5.2.1 Konfiguration 81 5.2.2 Einfluss der Konvektionsströmung oberhalb der Brennelemente 86 5.3 Gekoppelte Simulation eines Lagerbeckenbereichs 92 5.3.1 Motivation 92 5.3.2 Parametrierung des porösen Körpers 92 5.3.3 Vergleich der Simulationsansätze 94 5.3.4 Simulation der Brennelement-Gruppe 96 6 Zusammenfassung und Ausblick 101 Literaturverzeichnis 115 Symbol- und Abkürzungsverzeichnis 119 After their operation, spent nuclear fuel assemblies are stored for several years in wet storage pools, where their decay heat is removed by electrically operated cooling systems. If the power supply fails, this poses the risk of overheating of the fuel assemblies and, in the worst case, damage to the fuel rod cladding and the release of radioactive material into the environment. This dissertation focuses on the investigation of the complex interaction of flow and heat transport in such an assumed accident, which leads to partially uncovered fuel assemblies. A review of the current state of research illustrates that although the underlying physical processes are theoretically understood, no specific simulation programmes exist to date to accurately predict the temperature distribution for possible accident scenarios. For the detailed analysis of the processes, numerical flow simulations taking into account the exact geometry and all relevant heat transport mechanisms are therefore carried out for a partially uncovered fuel assembly for the first time. To ensure a manageable computational effort, the transient evaporation process is subdivided into several, independent simulations with steady boundary conditions and a constant water level in each case. The validation with experimental data shows that this approach is suitable for predicting the rod temperatures with sufficient accuracy for low decay heat. A comprehensive sensitivity analysis also identifies the influence of numerous uncertain factors on the temperature distribution and composition in the fuel assembly, which cannot be assessed purely on the basis of the experiment. The simulation results show that the maximum rod temperature depends mainly on the water level and the power of the fuel rods. A horizontally directed air flow above the fuel assembly leads to an overall temperature gradient in the flow direction within the fuel assembly. This is caused by a characteristic flow field in which cold gas is transported down the downstream wall of the fuel assembly and hot gas is transported up the upstream wall. However, varying the velocity of the airflow alone does not cause a significant change in the maximum rod temperature. The influence of the crossflow on the temperature distribution in the fuel assembly only becomes clear by using realistic boundary conditions for velocity, temperature and composition, obtained from large-scale simulations of the entire storage pool. Determined by the ratio of buoyant to inertial forces, the temperature in the fuel assembly increases significantly with a combination of low temperature, low steam mass fraction and high velocity of the crossflow. These results provide information on how to best arrange fuel assemblies in spent fuel pools, provided that the boundary conditions above the fuel assemblies are known or can be predicted with sufficient accuracy. Finally, a method for modelling a larger part of the spent fuel pool is presented. The combination of two modelling approaches enables a partially geometry-resolving simulation in which the central fuel assembly is geometrically resolved and the neighbouring fuel assemblies are modelled as porous bodies. This approach improves the transferability of the results to an entire spent fuel pool, because the evaluation in the geometrically resolved fuel assembly becomes more independent from the uncertain boundary conditions.:1 Einleitung 1 1.1 Chancen und Risiken der Kernenergienutzung 1 1.2 Randbedingungen für den Wärme- und Stofftransport im Lagerbecken 3 1.2.1 Zerfallsleistung 3 1.2.2 Brennelement-Typ und Aufbau 4 1.2.3 Wärmetransportmechanismen 6 1.2.4 Verdampfungsrate 8 1.2.5 Grenztemperaturen 9 1.3 Simulation des Wärme- und Stofftransports im Lagerbecken 10 1.3.1 Das Lagerbecken als Multiskalenproblem 10 1.3.2 Systemcodes und Codes für schwere Störfälle 12 1.3.3 CFD-Simulation mit Brennelementen als poröse Körper 13 1.3.4 Geometrieauflösende CFD-Simulation 15 1.4 Zielstellung und Aufbau der Arbeit 16 2 Modell für ein ausdampfendes Brennelement 19 2.1 Vorbetrachtungen 19 2.1.1 Strömungsform 19 2.1.2 Form des Wärmeübergangs 22 2.2 Physikalische Modellierung 23 2.2.1 Simulationsstrategie 23 2.2.2 Physikalische Modellgleichungen 24 2.2.3 Rechengebiet und Randbedingungen 27 2.3 Numerische Modellierung 32 2.3.1 Örtliche Diskretisierung 32 2.3.2 Zeitliche Diskretisierung 34 3 Sensitivitätsanalyse für ein ausdampfendes Brennelement 37 3.1 Vorgehensweise 37 3.2 Einfluss der Strahlungsmodellierung 39 3.2.1 Motivation 39 3.2.2 Bestimmung des Absorptionskoeffzienten 40 3.2.3 Einfluss der Gasstrahlung 41 3.2.4 Einfluss der numerischen Parameter 44 3.3 Einfluss unsicherer Randbedingungen 46 3.3.1 Wärmeverlust über die Isolierschicht 46 3.3.2 Verteilung des Dampfmassenstroms an der Wasseroberfläche 51 3.4 Einfluss der effektiv freigelegten Länge der Heizstäbe 56 3.5 Einfluss der Stableistung 58 4 Wechselwirkung zwischen Querüberströmung und Wärmetransport im Brennelement 63 4.1 Rechengebiet und Randbedingungen 63 4.2 Physikalische und numerische Modellierung 65 4.2.1 Physikalische Modellierung 65 4.2.2 Numerische Einstellungen 67 4.3 Ergebnisse und Diskussion 67 4.3.1 Generelles Vorgehen 67 4.3.2 Temperaturentwicklung und Strömung im Stabbereich 69 4.3.3 Temperatur und Strömung im Überströmkanal 75 5 Ansätze zur skalenübergreifenden Modellierung eines Lagerbeckens 81 5.1 Einordnung 81 5.2 Co-Simulation des Wärme- und Stoffaustauschs zwischen Einzelbrennelement und Lagerbeckenatmosphäre 81 5.2.1 Konfiguration 81 5.2.2 Einfluss der Konvektionsströmung oberhalb der Brennelemente 86 5.3 Gekoppelte Simulation eines Lagerbeckenbereichs 92 5.3.1 Motivation 92 5.3.2 Parametrierung des porösen Körpers 92 5.3.3 Vergleich der Simulationsansätze 94 5.3.4 Simulation der Brennelement-Gruppe 96 6 Zusammenfassung und Ausblick 101 Literaturverzeichnis 115 Symbol- und Abkürzungsverzeichnis 119

Der Betrieb kerntechnischer Anlagen führt zur Kontamination von Oberflächen, das heißt der Verunreinigung mit Radionukliden, innerhalb des Containments. Die Stilllegung kerntechnischer Anlagen erfordert die Dekontamination metallischer Komponenten und Baustrukturen zur Minimierung von Masse und Volumen des radioaktiven Abfalls. Stand der Technik ist die Nutzung von chemischen und mechanischen Dekontaminationsverfahren. Die Reinigung von Oberflächen mittels gescannter Laserstrahlung ermöglicht die Bearbeitung großer Flächen bei hohen Flächenraten. Gleichzeitig ist der Laserabtrag ein kontaktloses, nahezu kräftefreies Verfahren, welches zur Minimierung oben genannter Abfälle durch Einsatz für die Dekontamination beitragen kann. In der vorliegenden Arbeit werden die Ergebnisse aus der internationalen Forschung für die Auswahl eines geeigneten Lasers aufgegriffen und auf ein praxistaugliches Lasersystem übertragen. Der ns-gepulste Nd:YAG-Laser mit einer mittleren Leistung von 150 W wird für den Einsatz im kerntechnischen Umfeld durch den Einschluss der Reaktionszone angepasst und so die Rekontamination durch mobilisierte Radionuklide verhindert. Die Nutzung kurzgepulster Laser führt zum Abtrag durch Schmelzen und Verdampfen auf metallischen Oberflächen, wobei eine maximale Schmelztiefe von 1,8 μm ermittelt wird. Durch Analysen an Querschliffen mittels Auflichtmikroskopie und Rasterelektronenmikroskopie kann die Gefügeänderung der metallischen Substrate unterhalb dieser Tiefe bei Pulsfolgefrequenzen von 12 kHz ausgeschlossen werden. Der Abtrag von Dekontaminationsanstrichen erfolgt ab einer Fluenz von 1,8 J/cm² bei hohen Abtragraten um 1,1 μm/(J cm²) im Vergleich zu sehr geringen Abtragraten um 0,006 μm/(J cm²) von ferritischem Stahl. Der vollständige Abtrag von Beschichtungen ist somit äußerst selektiv, was zur Abfallminimierung beiträgt. Der Dekontaminationseffekt wird in vergleichenden Untersuchungen zwischen stabilen und radioaktiven Isotopen geprüft. Für beide Verunreinigungen werden Präparationsroutinen zur reproduzierbaren Herstellung kontaminierter Proben entwickelt. Die Aktivität der radioaktiven Proben wird durch den Laserabtrag um mehr als 97 % reduziert, was auf die sehr gute Eignung des Laserverfahrens für die Dekontamination hinweist.:1 Einleitung 2 Kontamination in kerntechnischen Anlagen 3 Grundlagen der laserbasierten Dekontamination 4 Untersuchungen zur laserbasierten Dekontamination 5 Experimentelle Ergebnisse 6 Zusammenfassung und Ausblick The operation of nuclear sites results in contamination of surfaces within their containment. Decommissioning of nuclear sites requires decontamination of metal surfaces and building structures to minimize the mass and volume of radioactive waste products. State of the art decontamination technologies are based on chemical and mechanical approaches, which achieve high decontamination factors, but result in the generation of chemical and secondary radioactive waste. Cleaning of surfaces by scanned laser beams renders the processing of large surfaces at high surface rates possible. Laser cleaning is simultaneously free of contact and restoring forces and could lead to the further reduction of radioactive waste from decommissioning of nuclear sites. The results of international state of science are summarized and applied for the choice of a laser, which is able to comply with the demands for application in decontamination tasks. Within this thesis a ns-pulsed Nd:YAG-laser with a mean power of 150 W is modified for the utilization in nuclear sites by enclosing the process zone around the ablation area to omit the spread of the mobilized radionuclides. Laser/substrate-interaction results in metal removal via melting and vaporization and a maximum melt depth of 1,8 μm is detected. No further changes within the grain structure of metal substrates are found by the analysis of cross-sections using microscopy and scanning electron microscopy when pulse frequencies of 12 kHz are applied. The removal of decontamination paint is achieved for fluences above 1,8 J/cm² at high removal rates of 1,1 μm/(J cm²), compared to the very low removal rate for ferritic steel of 0,006 μm/(J cm²). Complete and selective removal of the paints can thus be realized, which contributes to the waste minimization in decontamination projects. Laser-based decontamination is exercised for stable as well as radioactive isotopes in comparative experiments. For this purpose, sample preparation methods are developed to provide replicable contaminated surfaces. The activity of radioactive samples is reduced to less than 3 % of the starting value by laser-based decontamination, which is proof of the very good suitability of the process for the application in nuclear decommissioning.:1 Einleitung 2 Kontamination in kerntechnischen Anlagen 3 Grundlagen der laserbasierten Dekontamination 4 Untersuchungen zur laserbasierten Dekontamination 5 Experimentelle Ergebnisse 6 Zusammenfassung und Ausblick

Mit deterministischen Sicherheitsanalysen werden Auslegungsstörfälle bei Kernkraftwerken anhand von Rechenmodellen am Computer berechnet, um damit die Funktionalität der installierten Sicherheitssysteme eines jeden Kraftwerkes zu überprüfen. Allerdings sind bei solchen Störfalluntersuchungen stets Unsicherheiten vorhanden, die den zu ermittelnden Störfallablauf stark beeinflussen können. Beispielsweise können aufgrund technisch bedingter Fertigungstoleranzen schwankende Geometrie- und Materialdaten entstehen, die bei der Modellierung des Rechenmodells zu Unsicherheiten führen. Weitere Unsicherheiten können auf die physikalischen Modelle eines Störfall-analyseprogrammes zurückgeführt werden. Insbesondere haben die empirischen Beziehungen Unsicherheiten, da diese aus experimentellen Daten ermittelt wurden. In der vorliegenden Arbeit wurden daher die empirischen Beziehungen des Programmes TRACE analysiert und dessen Unsicherheiten quantifiziert. Mit der entwickelten „Dynamic Best-Estimate Safety Analysis“-Methode (DYBESA-Methode) lässt sich diese programmspezifische Unsicherheit bei der Störfalluntersuchung berücksichtigen. Es wurden 13 verschiedene „Correlation, Identification and Ranking Table“ (CIRT) erstellt, die die relevanten Unsicherheiten bei den unterschiedlichen Auslegungsstörfällen für Druckwasserreaktoren kategorisieren. Damit können Unsicherheitsanalysen basierend auf dem statistischen Verfahren nach S. S. Wilks durchgeführt werden. Schlussendlich werden die sicherheitsrelevanten Rechenergebnisse realistisch und vor allem mit einer hohen Zuverlässigkeit, im Vergleich zu einer herkömmlichen konservativen Berechnungsmethode, ermittelt.:1 Einleitung 2 Sicherheitsanforderungen an Kernkraftwerke 2.1 Einschluss radioaktiver Stoffe und Abschirmung ionisierender Strahlung 2.2 Störfallkategorien 2.3 Thermohydraulische Nachweiskriterien 3 Analysetechniken für die Durchführung von Störfalluntersuchungen 3.1 Das Störfallanalyseprogramm TRACE 3.2 Identifikation von Unsicherheiten bei Störfalluntersuchungen 3.3 Konservative Methode und Best-Estimate-Methode mit Unsicherheitsanalyse 3.4 Stand von Wissenschaft und Technik der wesentlichen Best-Estimate-Methoden 3.4.1 CSAU-Methode 3.4.2 UMAE-Methode 3.4.3 CIAU-Methode 3.4.4 GRS-Methode 3.4.5 ASTRU-Methode 4 Entwicklung der DYBESA-Methode für DWR-Störfalluntersuchungen 4.1 Thermohydraulische Phänomene beim Störfallablauf 4.2 Regressionsverfahren für die experimentelle Datenanalyse 4.2.1 Vertrauens- und Vorhersagebereich 4.2.2 Statistische Toleranzgrenzen 4.3 Identifikation von empirischen Beziehungen und deren Bewertung 4.4 Erzeugen und Kombinieren von geeigneten Stichproben 4.5 Programm zur Vorbereitung und Auswertung von Unsicherheitsanalysen 4.6 Modifikation des Störfallanalyseprogramms TRACE für die Berücksichtigung der programmspezifischen Unsicherheit 4.7 Verifikation der DYBESA-Methode 5 Ergebnisse 5.1 FEBA 5.1.1 Verifikation Rechenmodell 5.1.2 Verifikation CIRT 5.2 Marviken-Test-Station 5.2.1 Verifikation Rechenmodell 5.2.2 Verifikation CIRT 5.3 Druckwasserreaktor 5.3.1 Mittlerer Bruch einer Hauptkühlmittelleitung 5.3.2 Notstromfall 6 Diskussion und Ausblick 7 Zusammenfassung 8 Quellenverzeichnis 9 Anlagenverzeichnis

Die vorliegende Dissertationsschrift beinhaltet die Ergebnisse der Untersuchung von loka-len und globalen Prozessen der Wärmeübertragung beim unterkühlten Strömungssieden. Sie ist an der Schnittstelle zwischen Reaktorsicherheitsforschung und der experimentellen Thermofluiddynamik für Phasenübergänge einzuordnen. In technischen Anwendungen zur effizienten Übertragung großer Wärmemengen spielt der Prozess des Siedens eine wichtige Rolle. Dieser Vorgang bewirkt einen starken Anstieg des Wärmetransportes von der beizten Wand an das Fluid bei vergleichsweise geringem Anstieg der Wandtemperatur. Der maximal übertragbare Wärmestrom beim Sieden wird begrenzt durch die sogenannte kritische Wärmestromdichte, deren Überschreitung zum thermomechanischen Versagen der beheizten Komponente führen kann. Aufgrund der Komplexität dieser Prozesse ist es trotz intensiver Arbeiten in den letzten Jahrzehnten noch nicht gelungen, diese Vorgänge detailliert zu modellieren. Eine Weiter-entwicklung der Modelle zur realistischen Beschreibung des unterkühlten Strömungssie-dens erfordert neuartige Untersuchungen, welche eine genaue Klassifizierung der partiellen Wärmeübergänge des Blasensiedens ermöglichen. Die Analyse partieller Wärmetransportgrößen beim unterkühlten Strömungssieden sowie der Einfluss variierender thermohydraulischer Randbedingungen ist Schwerpunkt dieser Arbeit. In der entwickelten Versuchsanlage erfolgt die Erfassung der Siedevorgänge bei Strömungsgeschwindigkeiten von 0,1 – 2 m/s und Eintrittstemperaturen von 60 - 98 °C. Mit Hilfe empfindlicher Temperaturmessungen in einem elektrisch beheizten Kapillarrohr innerhalb des Strömungskanals werden die globalen Vorgänge beim Übergang von Kon-vektion zum Sieden erfasst. Durch eine modellbasierte Bestimmung der Oberflächentem-peratur lassen sich Phänomene nachweisen, welche bisher weitestgehend unbeachtet ge-blieben sind. Die transparente Versuchsstrecke ermöglicht eine Erfassung der lokalen Sie-devorgänge mit optisch und zeitlich hochauflösenden Messverfahren. Durch die Entwick-lung neuer Algorithmen der digitalen Bildverarbeitung wurde eine umfangreiche, kenngrö-ßenorientierte Auswertung der in großem Umfang entstandenen Datenmengen realisiert. Der Einsatz transparenter und elektrisch leitfähiger Beschichtungen ermöglicht die mikro-skopische Erfassung des Blasenwachstums in weiten thermohydraulischen Parameterberei-chen. Mit erweiterten Bildverarbeitungsalgorithmen erfolgt die detaillierte und dynamische Bewertung des Blasenwachstumsverhaltens. Die statistische Auswertung der Verläufe er-möglicht die Ableitung eines Blasenwachstumsmodells für unterkühltes Strömungssieden. In einer weiteren Versuchsanordnung werden die lokalen Wärmetransportvorgänge bei der Ablösung quasistatisch gewachsener Blasen mit Hilfe der Infrarot-Thermographie be-stimmt. Dadurch können erstmalig die aus der lokalen Abkühlung der beheizten Oberfläche durch Blasenablösung resultierenden Wärmeströme unter Vernachlässigung der Bla-senbildung experimentell quantifiziert werden. Weiterhin können die bisher theoretisch beschriebenen Driftströmungen beim Aufstieg der Blase experimentell nachgewiesen wer-den. Die ermittelten Größen und Zusammenhänge tragen zur Weiterentwicklung und zum Abbau von Unsicherheiten bei der Modellierung von Wärmetransportvorgängen beim unterkühlten Strömungssieden bei.

Der VHTR als Weiterentwicklung des HTR gilt als eines von sechs aussichtsreichen Reaktorkonzepten für Kernkraftwerkte der Generation IV. Im Rahmen dieser Arbeit wird ein CFD-Modell des HTR-Moduls entwickelt und durch die Simulation eines postulierten Lufteinbruchszenarios die Anwendbarkeit unter Beweis gestellt. Zunächst wird eine Bestandsaufnahme bestehender HTR-Rechenprogramme vorgestellt und die Methodik CFD in ihren Grundzügen erläutert. Anhand der Grundgleichungen werden die zur Berechnung des Störfalls zu modellierenden, HTR-spezifischen Parameter diskutiert, die verwendeten empirischen Korrelationen vorgestellt und die umfangreiche Validierung des entwickelten Modellansatzes zusammengefasst. Anschließend wird die Anwendbarkeit des HTR-Modells auf ein konkretes Lufteinbruchszenario eines HTR-Moduls gezeigt. Dabei werden die einzelnen Phasen des Szenarios anhand der Simulationsergebnisse intensiv diskutiert. Abschließend erfolgt eine Diskussion der Modellunsicherheiten und der numerischen Fehler.

Ziel dieser Arbeit war es, die Auswirkungen der im Kühlmittel von Leichtwasserreaktoren zur Reaktivitätssteuerung eingesetzten Borverbindungen auf Siedeprozesse – und damit indirekt auf die Wärmeabfuhr der Brennelemente – zu untersuchen. Bei den Siedeversuchen, die Gegenstand der vorliegenden Arbeit sind, wurde besonders auf eine realitätsnahe Annäherung an die Reaktorparameter Wert gelegt. Als Unterstützung zur Interpretation der Ergebnisse dienten eigene Messungen von signifikanten physikalischen Stoffdaten an wässrigen Borsäure- und Pentaboratlösungen. Die Siedeprozesse wurden in einer eigens für diese Analysen konzipierten und errichteten Versuchsanlage SECA unter Verwendung eines Leitfähigkeitsgittersensors sowie einer Hochgeschwindigkeitskamera bei Drücken von maximal 40 bar und Temperaturen bis zu 250 °C untersucht. Entsprechend der in den Untersuchungen gewonnenen Erkenntnis wird für reale Reaktoren fol-gendes angenommen: Die Anwesenheit von Borsäure hat keinen Einfluss auf großvolumige Sie-devorgänge im betrachteten Störfallszenario eines Druckwasserreaktors, und die Auswirkungen auf das unterkühlte Sieden sind vernachlässigbar gering. Es ist nicht zu erwarten, dass der Wärmeübergang von den Brennelementen an das Kühlmittel beeinflusst wird. Bei einer Einspeisung von Pentaborat in Siedewasserreaktoren kann jedoch davon ausgegangen werden, dass der Wärmeübergang durch eine Verkleinerung der Blasen verbessert wird. Weitere Untersuchungen bezüglich des Austrages von Pentaborat an der Phasengrenze sowie der Bildung von Schäumen sind jedoch notwendig, und es ist den Fragen nachzugehen, ob sich diese Schäume auch bei der Einspeisung von Pentaborat in einen Siedewasserreaktor bilden können und welche Auswirkungen diese auf die oberhalb des Kerns befindlichen Dampfabscheiderzyklone und Dampftrockner haben.

In Siedewasserreaktoren ist ein Boreinspeisesystem diversitär wirkend zur Reaktorschnellabschaltung installiert. Dieses System garantiert, dass der Reaktor beim Versagen des Schnellabschaltesystems in einen unterkritischen Zustand überführt werden kann. Der aufgrund der Nachzerfallsleistung entweichende Dampf trägt jedoch ständig einen Teil des eingespeisten Bors in Form von Borsäure mit sich. Da dieser Prozess bisher nicht quantifiziert wurde, ist somit das Eintreten einer Rekrititkalität während der Transiente ohne weitere Untersuchungen nicht auszuschließen. In der vorliegenden Arbeit erfolgt die Erstellung einer fundierten Datenbasis zur Quantifizierung des Borverlusts an verschiedenen Betriebspunkten. Dazu stehen nach vorheriger Konstruktion und Inbetriebnahme zwei Versuchsanlagen zur Verfügung, ein Versuchsautoklav und der Siedewasserreaktor-Simulator BORAN. Das in diesen Versuchsanlagen enthaltene und als Kühlmedium genutzte entionisierte Wasser wird wie bei einem Siedewasserreaktor mit einer hochkonzentrierten Lösung der Borverbindung Dinatrium-Pentaborat-Dekahydrat versetzt. Für weiterführende Untersuchungen findet auch Borsäure Verwendung. Die Bestimmung des Borgehalts der Kondensate des entwichenen Dampfes erfolgt mit Massenspektrometrie mit induktiv gekoppeltem Plasma (ICP-MS). Die durch Variation von Borkonzentration, Temperatur, pH-Wert und Volumendampfgehalt erzeugten Messdaten fließen in einem Flüchtigkeitsmodell in Form einer empirischen Gleichung zusammen, welches in den Thermohydraulikcode ATHLET implementiert wird. Experimente am SWR-Simulator BORAN und entsprechende Rechnungen mit dem modifizierten Code ATHLET von Langzeit-Deborierungstransienten bei unterschiedlichen Randbedingungen bestätigen das Flüchtigkeitsmodell. Gleichzeitig erfolgt mittels dieser Experimente die Validierung des Modells im ATHLET mit hinreichender Genauigkeit. Mit den Ergebnissen aus Rechnungen und Experimenten wird das Boreinspeisesystem in seiner aktuellen Konfiguration bewertet und mit zukünftigen Konzepten verglichen. Schlussendlich erfolgt der Nachweis, dass die Funktionalität des Boreinspeisesystem aus dem Blickwinkel der durchgeführten Analysen, trotz der nachgewiesenen Borflüchtigkeit, die Forderungen der KTA 3103 erfüllt und aufgrund der nachgewiesenen Borflüchtigkeit binnen der ersten beiden Stunden der Transiente keine Rekritikalität verursacht wird.:1 Einleitung und Motivation 1 A Theoretische Vorbetrachtung 2 Die Borchemie 9 2.1 Bor 9 2.2 Borverbindungen 9 2.3 Beeinflussung der Ionenzusammensetzung gelöster Borat-Ionen 15 2.4 Flüchtigkeit von Borsäure und Boraten 18 2.5 Veränderungen der Oberflächenspannung von Wasser durch Borverbindungen 23 3 Probenpräparation 24 4 RAMAN-Spektroskopie und Thermogravimetrie / Differenzthermoanalyse 25 B Beschreibung der Versuchsanlagen und des Simulationsprogramms 5 Versuchsanlage – Autoklav 29 6 Versuchsanlage – Umlaufschleife BORAN 31 7 Zweiphasenmesstechnik und Phasenschlupf 40 8 Leitfähigkeit und pH-Messungen an Borlösungen 46 9 Konzentrationsbestimmung 48 10 Konzentrationsmesssystem in der Umlaufschleife BORAN 51 C Messwerteerfassung und Modellbildung 11 Borausbreitung in einphasiger und zweiphasiger Strömung 55 12 Flüchtigkeit des Bors mit Wasserdampf 57 12.1 Vorbetrachtungen 57 12.2 Flüchtigkeitsmessungen am Autoklav 59 12.2.1 Einfluss von Substanz, Konzentration und Temperatur 59 12.2.2 Einfluss vom pH-Wert 62 12.2.3 Einfluss des Füllstandes 63 12.3 Flüchtigkeitsmessungen an der BORAN – Anlage 64 12.3.1 Vorteile gegenüber dem Autoklav 64 12.3.2 Einfluss von Temperatur und Dampfgehalt 64 12.3.3 Einfluss des Massenstroms 67 12.3.4 Einfluss des pH-Wertes 70 12.3.5 Transiente Messpunkte 71 13 Modellbildung – Beschreibung über empirische Gleichungen 73 14 Borflüchtigkeit mit eingeperltem Dampf oder Luft 77 14.1 Einperlung von Dampf in die BORAN – Anlage 77 14.2 Lufteinperlung in borsaure Lösung in Lufteinperlanlage 81 15 Ergebnisvergleich von BORAN – Anlage und Autoklav 84 16 Einordnung der Experimente in das Flüchtigkeitsmodell 85 17 Zusammenfassende Ergebnisdarstellung – Diskussion 87 17.1 Volumendampfgehalt und Phasengrenzflächendichte 89 17.2 Bormassenstromdichte 91 D Simulationen mit ATHLET und Deborierung 18 ATHLET – ein Simulationsprogramm der Thermohydraulik 93 18.1 Einführung in das Simulationsprogramm 93 18.2 Erstellen und Anpassen des Eingabedatensatzes für BORAN 96 19 Modifikation des ATHLETs für Deborierungsrechnungen 99 20 Flüchtigkeitsverhalten bei zeitlich langem Ausdampfen 101 21 Bewertung der bisherigen Ergebnisse 103 E Bezug zur Realanlage 22 Abschätzung des Borverlustes bei Transienten 105 23 Möglichkeiten der Reduktion der Borflüchtigkeit 107 24 Zukünftige Einspeisekonzepte 108 F Zusammenfassung 25 Zusammenfassung der Ergebnisse 113 26 Danksagung 117 27 Quellen- und Literaturverzeichnis 119 28 Tabellenverzeichnis 125 29 Abbildungsverzeichnis 126 G Anhänge 30 Anhang 1 Exakte Berechnung des pH-Wertes der Lösung beim Erwärmen 133 31 Anhang 2 ATHLET-Rechnung für Autoklav 135 32 Anhang 3 Konstruktionsbeschreibung der Versuchsanlage BORAN 137 In boiling water reactors a boron injection system as an alternative system is installed to guarantee that the reactor shut down in case of a total or partial ATWS accident. Because of the heat generated by the fission products after shutting down a part of the injected boron is evaporated as boron acid. This process is not characterized quantitatively yet. This is the reason that the incidence of recriticality during a transient cannot be excluded without further research. In the following studies a funded database quantifying the loss of boron is established. The volatility of the boron solution was measured by experiments in a small autoclave and in a boiling water reactor simulator called BORAN after construction. The deionised water used as coolant in the facilities will be enriched with boron by a high concentrated solution of Disodium-Pentaborate-Decahydrate. The measurement of the boron concentration in the condensates of the exhausted vapour is carried out by inductively-coupled-plasma mass-spectrometry (ICP-MS). For additional analysis boron acid is also used. The boron concentration in the vapour mainly depends on the temperature and void fraction of the two-phase-flow. This volatility model in form of an empiric equation is implemented in the thermo hydraulic ATHLET-code. Furthermore the reason of the volatility of the analysed solutions will be discussed within a chemical and physical background. Experiments at the BORAN facility and corresponding calculation with the modified ATHLET-code of long time deboration transients with different boundary conditions prove the volatility model. Thereby the code will be validated with sufficient accuracy. The modified code with an adapted Input-Dataset provides the possibility to calculate transients with the loss of boron. With the consideration of the volatility the demand of the KTA-rule 3103 on the Boron injection system is also grantable.:1 Einleitung und Motivation 1 A Theoretische Vorbetrachtung 2 Die Borchemie 9 2.1 Bor 9 2.2 Borverbindungen 9 2.3 Beeinflussung der Ionenzusammensetzung gelöster Borat-Ionen 15 2.4 Flüchtigkeit von Borsäure und Boraten 18 2.5 Veränderungen der Oberflächenspannung von Wasser durch Borverbindungen 23 3 Probenpräparation 24 4 RAMAN-Spektroskopie und Thermogravimetrie / Differenzthermoanalyse 25 B Beschreibung der Versuchsanlagen und des Simulationsprogramms 5 Versuchsanlage – Autoklav 29 6 Versuchsanlage – Umlaufschleife BORAN 31 7 Zweiphasenmesstechnik und Phasenschlupf 40 8 Leitfähigkeit und pH-Messungen an Borlösungen 46 9 Konzentrationsbestimmung 48 10 Konzentrationsmesssystem in der Umlaufschleife BORAN 51 C Messwerteerfassung und Modellbildung 11 Borausbreitung in einphasiger und zweiphasiger Strömung 55 12 Flüchtigkeit des Bors mit Wasserdampf 57 12.1 Vorbetrachtungen 57 12.2 Flüchtigkeitsmessungen am Autoklav 59 12.2.1 Einfluss von Substanz, Konzentration und Temperatur 59 12.2.2 Einfluss vom pH-Wert 62 12.2.3 Einfluss des Füllstandes 63 12.3 Flüchtigkeitsmessungen an der BORAN – Anlage 64 12.3.1 Vorteile gegenüber dem Autoklav 64 12.3.2 Einfluss von Temperatur und Dampfgehalt 64 12.3.3 Einfluss des Massenstroms 67 12.3.4 Einfluss des pH-Wertes 70 12.3.5 Transiente Messpunkte 71 13 Modellbildung – Beschreibung über empirische Gleichungen 73 14 Borflüchtigkeit mit eingeperltem Dampf oder Luft 77 14.1 Einperlung von Dampf in die BORAN – Anlage 77 14.2 Lufteinperlung in borsaure Lösung in Lufteinperlanlage 81 15 Ergebnisvergleich von BORAN – Anlage und Autoklav 84 16 Einordnung der Experimente in das Flüchtigkeitsmodell 85 17 Zusammenfassende Ergebnisdarstellung – Diskussion 87 17.1 Volumendampfgehalt und Phasengrenzflächendichte 89 17.2 Bormassenstromdichte 91 D Simulationen mit ATHLET und Deborierung 18 ATHLET – ein Simulationsprogramm der Thermohydraulik 93 18.1 Einführung in das Simulationsprogramm 93 18.2 Erstellen und Anpassen des Eingabedatensatzes für BORAN 96 19 Modifikation des ATHLETs für Deborierungsrechnungen 99 20 Flüchtigkeitsverhalten bei zeitlich langem Ausdampfen 101 21 Bewertung der bisherigen Ergebnisse 103 E Bezug zur Realanlage 22 Abschätzung des Borverlustes bei Transienten 105 23 Möglichkeiten der Reduktion der Borflüchtigkeit 107 24 Zukünftige Einspeisekonzepte 108 F Zusammenfassung 25 Zusammenfassung der Ergebnisse 113 26 Danksagung 117 27 Quellen- und Literaturverzeichnis 119 28 Tabellenverzeichnis 125 29 Abbildungsverzeichnis 126 G Anhänge 30 Anhang 1 Exakte Berechnung des pH-Wertes der Lösung beim Erwärmen 133 31 Anhang 2 ATHLET-Rechnung für Autoklav 135 32 Anhang 3 Konstruktionsbeschreibung der Versuchsanlage BORAN 137