Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES) Magnesium is a light metal with a relatively low cost. It can form magnesium hydride (MgH2), which is interesting for the safe storage of hydrogen in the solid state, thanks to its high gravimetric capacity of 7.6%. The Mg application is hampered by its high H2 absorption/desorption temperature and slow kinetics. The High energy ball milling (HEBM) has been successful in preparing Mg-based nanocomposites, resulting in rapid kinetics around 300 °C. However, powder contamination, process time and the need for inert atmosphere to its manipulation are limiting the HEBM. In order to improve its performance, Mg, with or without iron addition, was submitted to two main processing routes. First the HEBM was performed as a reference for the milled powder. In another route, bulk Mg was processed as stacked plates, and also, Fe was added in the form of continuous and fragmented wires, or powdered. In this route, Mg was submitted to severe plastic deformation (SPD) at room temperature, starting with the extensive cold rolling (ECR) and followed by the repetitive cold rolling (ARB). The materials were characterized by X-ray diffraction (XRD), optical microscopy (OM), scanning (SEM) and transmission electron microscopy (TEM). The H2 storage properties were evaluated by differential scanning calorimetry (DSC) and the Sievert’s volumetric method. The Mg submitted to HEBM was superior in the activation, kinetics and H2 storage capacity, compared to the ECR+ARB. The Mg with Fe addition, milled for 10 h, showed optimum kinetics and a large reduction on the desorption temperature. However, the Mg processed by ECR+ARB with Fe addition under varied morphologies, yield a high level of accumulated deformations and defects, permanence of the (002) plane texture and submicrometric grain refinement, reflecting in good activation and high H2 storage capacity, which still requires more studies to overcome the better results of the HEBM. O magnésio é um metal leve com baixo custo relativo. Ele pode formar o hidreto de magnésio (MgH2), interessante para a armazenagem segura do hidrogênio no estado sólido, graças à sua elevada capacidade gravimétrica de 7,6%. A aplicação do Mg é dificultada por sua alta temperatura de absorção/dessorção de H2 e cinética lenta. A moagem de alta energia (High Energy Ball Milling - HEBM) têm sido bem sucedida para preparar nanocompósitos à base de Mg, resultando em rápida cinética em torno de 300 ºC. Porém, a contaminação do pó, o tempo de processo e a necessidade de manipulação em atmosfera inerte limitam a HEBM. Para melhorar seu desempenho, o Mg, com ou sem a adição de ferro, foi submetido a duas rotas de processamento. Primeiro executou-se a HEBM como referência para o pó. Em outra rota, o Mg maciço foi processado como lâminas empilhadas, e também, adicionou-se o Fe na forma de fios contínuos, fragmentados ou em pó. Nesta rota, o Mg sofreu deformação plástica severa (Severe Plastic Deformation - SPD) a temperatura ambiente, iniciando pela laminação extensiva (Extensive Cold Rolling - ECR) e seguida da laminação repetitiva (Accumulative Roll Bonding - ARB). Os materiais foram caracterizados por difração de raios-X (DRX), microscopia óptica (MO), microscopia eletrônica de varredura (MEV) e de transmissão (MET). As propriedades de armazenagem de H2 foram avaliadas por calorimetria diferencial de varredura (DSC) e pelo método volumétrico de Sievert. O Mg submetido à HEBM foi superior na ativação, cinética e capacidade de H2, comparado ao processado por ECR+ARB. O Mg com adição de Fe, moído por 10 h, apresentou ótima cinética e grande redução da temperatura de dessorção. O Mg processado por ECR+ARB com adição de Fe sob morfologias variadas, resultou em alto nível de deformações e defeitos acumulados, permanência da textura no plano (002) e refino de grãos a nível submicrométrico, refletindo em boa ativação e alta capacidade de armazenamento de H2, requerendo ainda mais estudos para superar os melhores resultados obtidos por HEBM.