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Se estudian las propiedades estructurales, electrónicas y la estabilidad energética de los dióxidos VO2, CrO2, MoO2 y WO2 en la fase estructural 2H en volumen y de las monocapas ternarias basadas en dióxidos de metales de transición MTxV1-xO2 (con MT=Cr, Mo y W; x= 0, 0.25, 0.50, 0.75 y 1) en estructura H, mediante la Teoría del Funcional de la Densidad (Density Functional Theory: DFT) usando pseudopotenciales ultrasuaves y una base de ondas planas como se implementa en el paquete Quantum-ESPRESSO. Para la interacción electrón-electrón se usó la aproximación de Gradiente Generalizado (GGA) de Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE). Se determina, que tanto los sistemas volumétricos como las aleaciones bidimensionales son energéticamente estables, siendo los volumétricos más estables que sus monocapas correspondientes, como era de esperarse. A través de la densidad de estados y el diagrama de bandas electrónicas, se establece que: a) la monocapa original o pura (prístina) VO2 es metálica y magnética, mientras que las monocapas originales CrO2, MoO2 y WO2 son semiconductoras y no magnéticas; b) Las aleaciones Mo0.25V0.75O2 y W0.25V0.75O2 son metálicas y magnéticas, mientras que la aleación Cr0.25V0.75O2 es semimetálico (half-metallic) y magnética. Esta magnetización débil, con valores de 0.08µB/átomo, 0.03 µB/átomo, y 0.09 µB/átomo para el Cr0.25V0.75O2, el Mo0.25V0.75O2 y el W0.25V0.75O2 respectivamente, se debe principalmente a la hibridación de los orbitales p-O y d-V (o más preciso, a la interacción de intercambio entre los momentos magnéticos atómicos vecinos para alinearse paralelamente entre sí: ferromagnetismo) en las aleaciones precitadas, respectivamente. Las aleaciones con concentraciones x=0.50 y 0.75 muestran magnetización nula, debido a la compensación de los orbitales arriba (up) y abajo (down) para condiciones ricas en Cr, Mo, W y moderadas en V. El comportamiento metálico de las aleaciones, es causado, principalmente, por los orbitales p del Oxígeno (p-O), y por el orbital d del vanadio, cromo, molibdeno y tungsteno, es decir, d-V, d-Cr, d-Mo y d-W, en cada aleación respectiva. Resumen ...............................................................................................................................................9 1. Introducción ...............................................................................................................................10 2. Antecedentes ..............................................................................................................................11 3. Justificación ...............................................................................................................................13 4. Planteamiento del problema .......................................................................................................15 5. Objetivos ....................................................................................................................................16 5.1. Objetivo general .................................................................................................................16 5.2. Objetivos específicos .........................................................................................................16 6. Referente teórico ........................................................................................................................17 6.1. Hamiltoniano del problema ................................................................................................17 6.2. Teoría del funcional de la densidad (DFT) ........................................................................18 6.2.1. Aproximación de densidad local (LDA) ..........................................................................19 6.2.2. Aproximación de gradiente generalizado (GGA) ............................................................19 6.3. Pseudopotenciales y Ondas Planas ....................................................................................20 6.3.1. Pseudopotenciales que conservan la norma .....................................................................20 6.3.2. Pseudopotenciales ultrasuaves .........................................................................................20 6.4. Ciclo de autoconsistencia ...................................................................................................21 7. Metodología ...............................................................................................................................23 8. Análisis de los resultados ...........................................................................................................25 8.1. Dióxidos VO2, CrO2, MoO2 y WO2 en el volumen ............................................................25 8.1.1. Resultados estructurales y estabilidad energética en el volumen .....................................26 8.1.2. Carácter electrónico en el volumen ..................................................................................29 8.2. Monocapas prístinas VO2, CrO2, MoO2 y WO2 ................................................................33 8.2.1. Resultados estructurales y estabilidad energética monocapas prístinas ...........................34 8.2.2. Carácter electrónico de las monocapas prístinas ..............................................................36 8.3. Aleaciones 2D MTxV1-xO2 con MT: Cr, Mo y W; x: 0.25, 0.50 y 0.75 ............................38 8.3.1. Resultados estructurales de las aleaciones .......................................................................38 8.3.2. Carácter electrónico de las aleaciones..............................................................................44 9. Conclusiones ..............................................................................................................................53 Anexos ...............................................................................................................................................55 Anexo A: Los grupos espaciales considerados ..............................................................................55 A1. Grupo espacial P-6m2 (#187) .............................................................................................55 A2. Grupo espacial P63/mmc (#194) .........................................................................................55 Anexo B: Optimizaciones ..............................................................................................................56 Anexo C: Archivos de entrada .......................................................................................................59 Referencias bibliográficas ..................................................................................................................71 Posgrado Magíster en Ciencias Físicas