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42 results on '"Chenevier, Pascale"'

6. Nanostructured Li2S Cathodes for Silicon–Sulfur Batteries

Author

Mollania, Hamid, primary, Zhang, Chaoqi, additional, Du, Ruifeng, additional, Qi, Xueqiang, additional, Li, Junshan, additional, Horta, Sharona, additional, Ibañez, Maria, additional, Keller, Caroline, additional, Chenevier, Pascale, additional, Oloomi-Buygi, Majid, additional, and Cabot, Andreu, additional

Published
2023
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12. Porous silicon-nanowire-based electrode for the photoelectrocatalytic production of hydrogen

Author

Wang, Jingxian, primary, Keller, Caroline, additional, Dietrich, Marc, additional, Olli, Paul Erik, additional, Gentile, Pascal, additional, Pouget, Stephanie, additional, Okuno, Hanako, additional, Boutghatin, Mohamed, additional, Pennec, Yan, additional, Reita, Valerie, additional, Nguyen, Duc Ngoc, additional, Johnson, Hannah, additional, Morozan, Adina, additional, Artero, Vincent, additional, and Chenevier, Pascale, additional

Published
2023
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18. Easy Diameter Tuning of Silicon Nanowires with Low-Cost SnO 2 -Catalyzed Growth for Lithium-Ion Batteries.

Author

Keller, Caroline, Djezzar, Yassine, Wang, Jingxian, Karuppiah, Saravanan, Lapertot, Gérard, Haon, Cédric, and Chenevier, Pascale

Subjects
SILICON nanowires, NANOWIRES, LITHIUM-ion batteries, TIN oxides, DIAMETER, ANODES, TIN
Abstract

Silicon nanowires are appealing structures to enhance the capacity of anodes in lithium-ion batteries. However, to attain industrial relevance, their synthesis requires a reduced cost. An important part of the cost is devoted to the silicon growth catalyst, usually gold. Here, we replace gold with tin, introduced as low-cost tin oxide nanoparticles, to produce a graphite–silicon nanowire composite as a long-standing anode active material. It is equally important to control the silicon size, as this determines the rate of decay of the anode performance. In this work, we demonstrate how to control the silicon nanowire diameter from 10 to 40 nm by optimizing growth parameters such as the tin loading and the atmosphere in the growth reactor. The best composites, with a rich content of Si close to 30% wt., show a remarkably high initial Coulombic efficiency of 82% for SiNWs 37 nm in diameter. [ABSTRACT FROM AUTHOR]

Published
2022
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20. How do H2 oxidation molecular catalysts assemble onto carbon nanotube electrodes? A crosstalk between electrochemical and multi-physical characterization techniques

Author

Ghedjatti, Ahmed, primary, Coutard, Nathan, additional, Calvillo, Laura, additional, Granozzi, Gaetano, additional, Reuillard, Bertrand, additional, Artero, Vincent, additional, Guetaz, Laure, additional, Lyonnard, Sandrine, additional, Okuno, Hanako, additional, and Chenevier, Pascale, additional

Published
2021
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25. Growth of bulk functionalized silicon nanowires: importance of the gaseous phase

Author

Keller, Caroline, Lapertot, Gerard, Bayle, Pierre-Alain, Reiss, Peter, Haon, Cédric, Chenevier, Pascale, Synthèse, Structure et Propriétés de Matériaux Fonctionnels (STEP), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Instrumentation, Material and Correlated Electrons Physics (IMAPEC), PHotonique, ELectronique et Ingénierie QuantiqueS (PHELIQS), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Département de l'électricité et de l'hydrogène dans les transports (DEHT), Laboratoire d'Innovation pour les Technologies des Energies Nouvelles et les nanomatériaux (LITEN), Institut National de L'Energie Solaire (INES), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National de L'Energie Solaire (INES), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Société Chimique de France, Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut National de L'Energie Solaire (INES), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), and Chenevier, Pascale

Subjects
[CHIM.MATE] Chemical Sciences/Material chemistry, Silicon, nanowires, disproportionation, reaction mechanism, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, silylenes
Abstract

International audience; Silicon nanowires (SiNWs) have remarkable properties allowing new applications. Forexample, Li-ion batteries performances can be significantly improved[1]. It is therefore interesting toproduce them in an easy and quantitative way, and our team recently patented a new innovative growthprocess in this way. It allows high yield and bulk production of SiNWs, thanks to a non-dangerousorganosilane precursor, a gold nanoparticle catalyst, and a sacrificial support in NaCl[2]. The assynthetized SiNWs are surface functionalized, which is very useful for making SiNWs/carboncomposites. With this new process, the SiNWs diameter is always close to 10 nm with a sharpdistribution; the reason is not clear. In the present work we focus on the reaction mechanism, with theaim to understand the size limitation and the way the functionalization is happening. Electronicmicroscopy on SiNWs after a short reaction time revealed that 2 distinct populations of SiNWs withdifferent diameters (6nm and 10nm) are formed separately at different reaction times. Also, by usingNMR spectroscopy and a scavenger, we show that silylenes are part of the process as reactionintermediates. The gaseous phase plays for sure a key role in the mechanism, and the understandingof the steps occurring there is fundamental for the tunability of the SiNWs.1. Chan C.K., Peng H., Liu G. McIlwrath K., Zhang X.F., Huggins R.A. and Cui Y., Nature Nano., 2008, 3, 31-342. Chenevier P., Reiss P., Burchak O., Method for Producing Silicon Nanowires, FR3022234 (A1), 2015

Published
2018

26. Organic shell wrapped silicon nanowires as an energy storage material

Author

Chenevier, Pascale, Keller, Caroline, Lapertot, Gérard, Burchak, Olga, Aradilla, David, Reiss, Peter, Synthèse, Structure et Propriétés de Matériaux Fonctionnels (STEP), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Synthèse, Structure et Propriétés de Matériaux Fonctionnels (STEP ), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Instrumentation, Material and Correlated Electrons Physics (IMAPEC), PHotonique, ELectronique et Ingénierie QuantiqueS (PHELIQS), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), ENWIRES, Société Chimique de France, Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Chenevier, Pascale

Subjects
inorganic chemicals, [CHIM.MATE] Chemical Sciences/Material chemistry, stomatognathic diseases, lithium-ion batteries, technology, industry, and agriculture, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, equipment and supplies, complex mixtures, nano-safe reaction, organosilane, mass production, silicon nanowires
Abstract

International audience; Silicon nanowires were first produced by lithography or CVD for electronics, sensing and optical applications. Independently, silicon has emerged as highly promising in lithium-ion battery anodes because of its absorbing 10 times more lithium than the standard carbon anodes. Silicon in battery anodes is submitted to intense mechanical constraints due to lithiation-delithiation, that only very small crystals can handle. Silicon nanowires then appeared as particularly efficient as they can withstand such constraints and maintain battery cycling over several hundreds of cycles. However, silicon nanowires grown as thin films do not fit as material for lithium-ion batteries, neither in terms of mass produced nor in terms of production cost: even a coin cell contains several milligrams of anode material, while silicon nanowires are grown at μg/cm$^2$ by CVD.We recently patented [1] a new technology of silicon nanowire synthesis designed for mass production as a powder. The nanowires are grown in a glass or steel reactor at medium temperature (430°C) from metal nanoparticles deposited on an inert support, and from an air-stable organosilane as the silicon source. Table salt (NaCl) is usually used as a support that can be conveniently removed by washing with water after growth. Growth on salt also avoids handling silicon nanowires as a dry powder, preventing risk of inhaling nanoparticles. The synthesis yields silicon nanowires in gram scale, with a yield of 70-80%. Tests of the pure silicon nanowires in lithium-metal batteries show an excellent capacity retention over 1000 cycles.

Published
2018

28. Reversible superfunctionalization process for production of soluble SWCNT with tunable electrical and optical properties

Author

El-Moussawi, Zeinab, NOURDINE, Ali, Medlej, Hussein, Toufaily, J., Hamieh, Tayssir, Chenevier, Pascale, Lionel, Flandin, Matériaux organiques à propriétés spécifiques (LMOPS), Laboratoire d'Electrochimie et de Physico-chimie des Matériaux et des Interfaces (LEPMI ), Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP )-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP )-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Lebanese University [Beirut] (LU), Synthèse, Structure et Propriétés de Matériaux Fonctionnels (STEP), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Charvin, Nicolas, Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)

Subjects
[SPI.MAT] Engineering Sciences [physics]/Materials, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS, [SPI.MAT]Engineering Sciences [physics]/Materials
Abstract

International audience

Published
2019

29. Mass production of silicon nanowires for Lithium-ion battery

Author

Chenevier, Pascale, Lapertot, Gerard, Aradilla, David, Reiss, Peter, Puech, Laurent, Burchak, Olga, Synthèse, Structure et Propriétés de Matériaux Fonctionnels (STEP), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Instrumentation, Material and Correlated Electrons Physics (IMAPEC), PHotonique, ELectronique et Ingénierie QuantiqueS (PHELIQS), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), ENWIRES, European Materials Research Society, Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and Chenevier, Pascale

Subjects
[CHIM.MATE] Chemical Sciences/Material chemistry, Silicon nanowires, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, Lithium-ion Battery
Abstract

International audience; First produced by thin film technologies (CVD growth or etching), silicon nanowires (SiNWs) have shown great promises in nanoelectronics, sensors and energy storage. For the latter, high quantities of SiNWs are required. We recently developed a new technology of SiNW synthesis that allows for the preparation of large quantities of SiNWs in bulk in a small, simple reactor within a few hours. Our SiNWs are grown on metal nanoparticles deposited on an unreactive nanopowder of NaCl. After synthesis, the NaCl powder is dissolved in water to recover a dense mat of pure SiNWs. From an air-stable organosilane oil as Si source, about 200mg of SiNWs are obtained in a 100mL steel reactor. NaCl particles play a critical role as a “solid solvent”, keeping catalysts available to reactive gases and apart from each other during growth. Bulk grown SiNWs behave differently from SiH4-fed CVD-grown SiNWs: long and very thin (10nm), very small in diameter, they are strongly hydrophobic and show a low oxygen content even after exposure to air. Lithium-metal batteries made of SiNW-based anodes had a long cycling ability with a stable, high energy capacity (1800mAh/gSi over >100 cycles at 1C) with an initial capacity loss in the first charge-discharge cycles as low as 20%. (poster 13BZD)

Published
2017

30. CuFeS2 nanocrystals composite with Sn nanoparticles as heavy metal-free thermoelectrics

Author

Chenevier, Pascale, Vaure, Louis, Yu, Liu, Cadavid, Doris, Aldakov, Dmitry, Pouget, Stephanie, Cabot, Andreu, Reiss, Peter, Chenevier, Pascale, Synthèse, Structure et Propriétés de Matériaux Fonctionnels (STEP), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Catalonia Institute for Energy Research (IREC), Service Général des Rayons X (SGX ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), European Materials Society, Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])

Subjects
Chalcopyrites, Thermoelectrics matarials, [CHIM.MATE] Chemical Sciences/Material chemistry, Nanocrystals NCs, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, Colloidal Nanocrystals
Abstract

International audience; Thanks to their robustness and simple design, thermoelectric generators are interesting candidates for microscale energy harvesting applications. However current room temperature thermoelectrics based on heavy elements such PbTe or Bi2Te3 would preferably be replaced by more abundant, eco-friendly and low cost materials for use in widespread applications such as internet of things. CuFeS2 is an interesting semi-conductor in this scope. It shows high Seebeck and easy doping affording good n-type conduction. The too high thermal conductivity in bulk can be reduced in nanostructured pellets from pressed nanopowders. Here we describe nanocomposites made of CuFeS2 colloidal nanocrystals. Grown in organic solvents, the nanocrystals present a surface/core gap in chemical composition that can be tuned by non-stoichiometric conditions in synthesis, or by post synthesis surface treatment of nanocrystals in solution. The nanocrystals are then mixed with Sn nanoparticles for additional surface doping and hot-pressed into pellets. The nanocomposite pellets show a 5 times decrease in thermal conductivity down to 0.8W/m/K compared to bulk chalcopyrite, while electrical conductivity is maintained above 50S/cm. Perspectives of improvements using anisotropic nanocrystals in the composites will be discussed.

Published
2017

31. Scalable chemical synthesis of doped silicon nanowires for energy applications

Author

Burchak, Olga, primary, Keller, Caroline, additional, Lapertot, Gérard, additional, Salaün, Mathieu, additional, Danet, Julien, additional, Chen, Yani, additional, Bendiab, Nedjma, additional, Pépin-Donat, Brigitte, additional, Lombard, Christian, additional, Faure-Vincent, Jérôme, additional, Vignon, Anthony, additional, Aradilla, David, additional, Reiss, Peter, additional, and Chenevier, Pascale, additional

Published
2019
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32. A highly selective non-radical diazo coupling provides low cost semi-conducting carbon nanotubes

Author

Chenevier, Pascale, Synthèse, Structure et Propriétés de Matériaux Fonctionnels (STEP), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), GDR-I Graphene Nanotubes, Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), and Chenevier, Pascale

Subjects
[CHIM.MATE] Chemical Sciences/Material chemistry, carbon nanotubes, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry
Abstract

International audience; Single wall carbon nanotubes are synthesized as a mixture of semi-conducting (sc-CNT) and metallic (m-CNT). Both sc-CNT and m-CNT would find applications in electronics if separated, but the presence of the otherelectronic type in the mixture is very detrimental, in particular m-CNT shorting devices made of sc-CNTs. CNTsorting after electronic type has been widely studied, giving rise to very efficient separation methods in the past 10years. However the cost of separated sc-CNTs or m-CNTs remains too high for such low cost applications as plasticelectronics.We propose an alternative strategy where CNTs are treated with a covalent coupling selective for m-CNTs,and the mixture is used as a semi-conductive material without separation. Indeed, covalent coupling to m-CNTs cutstheir conductivity, while the sc-CNT quality is preserved thanks to the high selectivity of the diazoether reagent used[2], as a contrary to diazonium coupling [1].We will show how the unsorted semi-conducting CNT material can be produced in large quantity forprinting or spray processing. We will show what key role plays the quality of the CNT dispersion in water withsurfactant for reactivity, selectivity as well as ink stability. The origin of the high selectivity towards m-CNTcoupling will be discussed. Finally, we will show an example of implementation in transistors on plastic obtained byspray.

Published
2014

33. Gram-scale carbon nanotubes as semiconducting material for highly versatile route of integration in plastic electronics

Author

Hugot, Nathalie, Casademont, Hugo, Jouni, Mohammad, Hanifi, Nassim, Darchy, Léa, Azevedo, Joël, Derycke, Vincent, Simonato, Jean-Pierre, Celle, Caroline, Chenevier, Pascale, Laboratoire d'Innovation pour les Technologies des Energies Nouvelles et les nanomatériaux (LITEN), Institut National de L'Energie Solaire (INES), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Innovation en Chimie des Surfaces et NanoSciences (LICSEN), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Structures et propriétés d'architectures moléculaire (SPRAM - UMR 5819), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Institut Nanosciences et Cryogénie (INAC), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Laboratoire Innovation en Chimie des Surfaces et NanoSciences (LICSEN UMR 3685), Institut Nanosciences et Cryogénie (INAC), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)

Subjects
semiconductor ink, carbon nanotubes, spray, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, plastic electronics
Abstract

International audience; A versatile chemical functionalization of single-walled carbon nanotubes (SWNT) is developed to eliminate the conductivity of metallic SWNTs in pristine SWNT mixtures, without sorting. Thanks to the high selectivity of the diazoether reagent, metallic SWNTs can be functionalized while preserving the transport properties of semiconducting SWNTs, even in nonindividually dispersed SWNT solutions. In this way, liters of aqueous semiconducting ink for printing or spray can be prepared at the laboratory scale and used for the fabrication of thin-film transistors (TFT) by spraying. Diazoether grafting also improved SWNT dispersion by preventing rebundling. Consequently, while less conductive than pristine SWNTs, diazoether-treated SWNTs provided higher TFT transconductance thanks to a more homogeneous percolation in the film. SWNT TFTs made on wafer and plastic with pristine and diazoether-treated SWNTs were compared. Sprayed films of diazoether treated, unsorted SWNTs provided TFTs with I ON /I OFF around 500, about 2 orders of magnitude higher than pristine SWNT TFTs. Mobilities were similar, up to 1 cm 2 /V s. Interestingly, diazoether-treated SWNT TFTs kept a high I ON /I OFF in a wide range of SWNT density and channel length, where pristine SWNT films became metallic.

Published
2015
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34. Nanotubes de carbone comme matériau semi-conducteur pour l'électronique plastique : trier ou ne pas trier ?

Author

Chenevier, Pascale, Synthèse, Structure et Propriétés de Matériaux Fonctionnels (STEP), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Groupe Français d'Etude des Carbones GFEC, Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)

Subjects
Carbon nanotubes CNTs, semiconductors, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry
Abstract

National audience; Les nanotubes de carbone mono-parois sont obtenus par croissance d'un mélange de nanotubes semi-conducteurs et de nanotubes métalliques de diamètres similaires, mais différents par la chiralité de l'enroulement du feuillet de graphène qui constitue le tube. La synthèse séparée des deux types a été envisagée mais s'avère très difficile et à faible rendement. Cependant, les nanotubes semi-conducteurs sont d'excellents candidats pour l'électronique plastique : manipulable en solution comme des composés organiques, ils présentent d'excellentes mobilités et rapports courant ouvert/courant fermé proches de ceux des semi-conducteurs inorganiques.Pour éviter les court-circuit dus aux nanotubes métalliques présents dans le mélange de croissance, plusieurs méthodes de séparation ont été développées dans les 15 dernières années, dont deux ont permis la mise sur le marché de matériaux séparés. Nous verrons un aperçu de ces méthodes de séparation et de leurs usages pour l'électronique plastique, en comparaison d'autres matériaux imprimables. Notre laboratoire développe par ailleurs un traitement chimique sélectif permettant de supprimer la conductivité des nanotubes métalliques tout en conservant la qualité des nanotubes semi-conducteurs. Ce traitement simple, en phase aqueuse, évite la nécessité de séparer les deux types et fournit un matériau semi-conducteur imprimable à coût réduit.

Published
2015

35. Solution-based Carbon Nanomaterials: from Chemistry to Devices for Electronics and Energy

Author

Derycke, Vincent, Casademont, Hugo, Balan, Adrian, Hijazi, Ismael, Charrier, Gaëlle, Chenevier, Pascale, Filoramo, Arianna, Cornut, Renaud, Jousselme, Bruno, Campidelli, Stéphane, Palacin, Serge, Laboratoire Innovation en Chimie des Surfaces et NanoSciences (LICSEN UMR 3685), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Innovation en Chimie des Surfaces et NanoSciences (LICSEN), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)

Subjects
[CHIM.MATE] Chemical Sciences/Material chemistry, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract

International audience

Published
2015

37. Gram-scale carbon nanotubes as semiconducting material for highly versatile route of integration in plastic electronics.

Author

Hugot, Nathalie, Casademont, Hugo, Jouni, Mohammad, Hanifi, Nassim, Darchy, Léa, Azevedo, Joël, Derycke, Vincent, Simonato, Jean‐Pierre, Celle, Caroline, and Chenevier, Pascale

Subjects
CARBON nanotubes, SEMICONDUCTORS, THIN film transistors, PERCOLATION, ULTRACENTRIFUGATION, POLYFLUORENES
Abstract

A versatile chemical functionalization of single-walled carbon nanotubes (SWNT) is developed to eliminate the conductivity of metallic SWNTs in pristine SWNT mixtures, without sorting. Thanks to the high selectivity of the diazoether reagent, metallic SWNTs can be functionalized while preserving the transport properties of semiconducting SWNTs, even in nonindividually dispersed SWNT solutions. In this way, liters of aqueous semiconducting ink for printing or spray can be prepared at the laboratory scale and used for the fabrication of thin-film transistors (TFT) by spraying. Diazoether grafting also improved SWNT dispersion by preventing rebundling. Consequently, while less conductive than pristine SWNTs, diazoether-treated SWNTs provided higher TFT transconductance thanks to a more homogeneous percolation in the film. SWNT TFTs made on wafer and plastic with pristine and diazoether-treated SWNTs were compared. Sprayed films of diazoether treated, unsorted SWNTs provided TFTs with ION/ IOFF around 500, about 2 orders of magnitude higher than pristine SWNT TFTs. Mobilities were similar, up to 1 cm2/V s. Interestingly, diazoether-treated SWNT TFTs kept a high ION/ IOFF in a wide range of SWNT density and channel length, where pristine SWNT films became metallic. [ABSTRACT FROM AUTHOR]

Published
2016
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38. Conductivity vsfunctionalization in single-walled carbon nanotube films

Author

Jouni, Mohammad, Fedorko, Pavol, Celle, Caroline, Djurado, David, Chenevier, Pascale, and Faure-Vincent, Jérôme

Abstract

Graphical abstract: We studied the conductivity of chemically functionalized Single Walled Carbon Nanotube films with a progressively decreased metallic/semiconducting ratio in a wide range of temperatures (4–300 K) to unravel the charge transport mechanisms of metallic and semiconducting SWCNT subnetworks to show how these components participate in the total conductivity of the films.

Published
2022
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39. Silicon nanowires grown-on-graphite as composite anodes for high-energy lithium ion batteries

Author

Raaen, Martin, Chenevier, Pascale, and Svensson, Ann Mari

Abstract

Silisium er et lovende anodematerial for fremtidige litium-ionbatterier med høy energitetthet, men det finnes utfordringer med lav elektrisk ledningsevne og store volumendringer av materialet under sykling. Silisium nanotråder kombinert med grafitt som en kompositt-anode kan dempe disse begrensningene. Tinnbaserte frøpartikler er et rimelig alternativ til gull som katalysator for vekst av silisium nanotråder gjennom vapor-liquid-solid (VLS) metoden, og prosessen kan bli ytterligere forbedret ved å øke silisiumutbyttet gjennom bruk av nye forløpere. To nye VLS synteseruter av grafitt-silisium nanotråd (Gt-SiNW) aktive materialer ble utforsket i dette arbeidet: 1) Tinnoksid og tinnsulfid som katalysatorer og 2) Syklohexasilan (CHS) som silisiumkilde. Målet var å identifisere kjemiske og strukturelle endringer i materialet som følge av de forskjellige vekstmetodene, og deres effekt på den elektrokjemiske ytelsen av anoder i batterier. Gt-SiNW aktive materialer med Si-innhold på ca. 20 wt% ble laget gjennom en one-pot-syntese ved bruk av en VLS-vekstmekanisme med tinnkatalysatorer. Mikrostruktur og kjemisk sammensetning ble studert ved materialkarakterisering, og materialenes ytelse i batterier ble testet i halvceller. En serie SiNW-vekster med ulike prosentandeler CHS i en blanding med difenylsilan som forløper ble utført for å teste innvirkningen av CHS på veksten av nanotråder, før to forløpersammensetninger på 100% og 46% CHS ble valgt for syntese av Gt-SiNW kompositter og batteritester. Gt-SiNW syntese ved hjelp av SnO_2 som katalysator dannet nanotråder med mindre diameter og et ekstra oksidlag sammenlignet med da SnS ble brukt som katalysator. Nanotrådene med mindre diameter ga en bedre kapasitetsbevaring, men høyere initialt kapasitetstap. SnO_2- og SnS-katalysatorer ga gjennomsnittlig spesifikk kapasitet på henholdsvis 1017 og 1123 mAh/g ved syklus nummer 150. CHS forbedret Si-utbytte med 25%, men produserte ikke nanotråder for forløpere med over 54% CHS. På grafittsubstrat dannet ren CHS 50-100 nm silisiumkuler, mens 46% CHS i forløperen ga nanotråder. Silisium ``nanokuler'' ga en lavere Coulombisk effektivitet, men lavere initialt kapasitetstap enn nanotrådene. Etter 60 sykluser var den gjennomsnittlige spesifikke kapasiteten 829 og 731 mAh/g for henholdsvis 100% CHS og 46% CHS-forløpere. Silicon is a promising anode material for future high-energy lithium ion batteries, but it has issues with a low electronic conductivity and high volume changes during cycling. Silicon nanowires combined with graphite as a composite anode can mitigate these limitations. Tin-based seeds is a low-cost alternative to gold as a catalyst for growth of Si nanowires through the vapor-liquid-solid (VLS) method, and the process can be improved further by increasing the silicon yield through new silicon precursors. Two new VLS synthesis routes of graphite-silicon nanowire (Gt-SiNW) active materials were explored in this work: 1) Tin oxide and tin sulfide as catalysts and 2) Cyclohexasilane (CHS) as silicon source. The aim was to identify chemical and structural changes in the material induced by the different growth methods, and their effect on the electrochemical performance when assembled in batteries. Gt-SiNW active materials with Si contents of ca. 20 wt% were made through a one-pot-synthesis using a VLS growth mechanism with tin catalysts. Their microstructure and chemical composition was studied by materials characterization, and their performance in batteries was tested in half-cells. A series of SiNW-growths with various percentages of CHS in a mixture with diphenylsilane as precursor was conducted to test the nanowire growth, before two precursor compostions of 100% and 46% CHS were chosen for Gt-SiNW composite synthesis and battery tests. Gt-SiNW synthesis by SnO_2 formed nanowires with smaller diameter and an additional oxide layer compared to SnS. The smaller diameter nanowires gave a better capacity retention, but higher initial capacity loss. SnO_2- and SnS catalysts gave average specific capacities of 1017 and 1123 mAh/g at cycle 150, respectively. CHS improved Si yield with 25%, but did not grow nanowires for CHS-rich precursors. On graphite substrates, pure CHS formed 50-100 nm silicon balls, while 46% CHS in the precursor gave nanowires. The Si ``nanoballs'' gave a lower Coulombic efficiency, but lower initial capacity loss than the wires. After 60 cycles, the average specific capacities were 829 and 731 mAh/g for 100% CHS and 46% CHS precursors, respectively.

Published
2022

40. Design of carbon nanotube-based sensors for the detection of catalytic activity

Author

Vanhorenbeke, Béatrice, Martel, Richard, Hermans, Sophie, UCL - SST/IMCN/MOST - Molecules, Solids and Reactivity, UCL - Faculté des Sciences, Devaux, Jacques, Reber, Christian, Chenevier, Pascale, Vlad, Alexandru, and Badia, Antonella

Subjects
Senseurs, Nanotubes de carbone, Electrical transport, Sensors, Fonctionnalisation, Carbon nanotubes, Catalyse, Functionalization, Catalysis, Transport électrique
Abstract

Les nanotubes de carbone possèdent des propriétés uniques qui en font des matériaux prometteurs dans de nombreux domaines. En particulier, leur structure quasi-unidimensionnelle et leur rapport surface/volume élevé font de ces matériaux des candidats de choix pour leur utilisation comme senseurs. A ce jour, les études concernant l'utilisation des nanotubes de carbone pour la conception de senseurs se concentrent principalement sur la détection de gaz, de molécules biologiques ou chimiques. Dans le cadre de cette thèse, nous nous intéressons à l'utilisation des nanotubes de carbone comme senseurs pour détecter en temps réel une transformation chimique, au travers d'une réaction catalytique. Pour ce faire, des catalyseurs supportés sur nanotubes de carbone sont préparés grâce à des méthodes de fonctionnalisation appropriées de ces matériaux. En pratique, nous développons dans ce travail deux approches distinctes pour la préparation de catalyseurs supportés sur nanotubes de carbone. D'une part, nous mettons au point une méthode de fonctionnalisation monovalente des nanotubes de carbone, permettant de déposer des nanoparticules métalliques à la surface des nanotubes en vue de la préparation de catalyseurs hétérogènes supportés. A cette fin, les nanotubes sont dans un premier temps fonctionnalisés par des sels de diazonium. Cette première étape permet d'établir un point d'accroche sur les nanotubes permettant une post-fonctionnalisation ultérieure, en vue de l'ancrage de clusters métalliques. Une étape d'activation thermique permet ensuite de former des nanoparticules métalliques, au départ de ces précurseurs moléculaires. D'autre part, un catalyseur homogène supporté est préparé via l'ancrage de complexes à base de Pd(0) sur des nanotubes de carbone fonctionnalisés de manière à présenter des liaisons triples. Pour ce faire, les nanotubes de carbone sont fonctionnalisés de façon divalente, par la réaction de Bingel-Hirsch. Cette approche divalente assure l'ancrage covalent des sites actifs, tout en préservant la conductivité électrique des nanotubes de carbone. Quelle que soit l'approche envisagée, la préparation de ces catalyseurs est attentivement suivie par des méthodes classiques de caractérisation telles que la spectroscopie Raman, la spectroscopie des photoélectrons X et l'analyse thermogravimétrique. En outre, une caractérisation électrique est également effectuée à chaque étape de la préparation des catalyseurs, afin d'étudier l'influence des différentes étapes de fonctionnalisation sur les propriétés électriques du nanotube. Ces matériaux sont ensuite testés en catalyse, pour la transformation hydrolytique du diméthylphénylsilane en diméthylphénylsilanol ou pour la réaction de couplage croisée de Suzuki-Miyaura, respectivement pour les catalyseurs hétérogènes et homogènes supportés. L'activité de ces catalyseurs, ainsi que leur recyclabilité, est étudiée grâce à un suivi réactionnel par chromatographie gazeuse. Enfin, nous démontrons dans cette thèse la possibilité d'utiliser les nanotubes de carbone comme senseurs pour détecter in situ l'activité catalytique. A cette fin, des mesures électriques en temps réel sont enregistrées au cours de la réaction de catalyse. L'activité catalytique se traduit par des changements de la conductivité des nanotubes au cours du temps., Due to their outstanding properties, carbon nanotubes are being considered as promising materials in various fields. Namely, their quasi-one-dimensionality and their high surface/volume ratio make them ideal candidates for sensing applications. To date, studies dealing with the use of carbon nanotubes in sensing mainly focus on gas, biological and chemical molecules detection. In this thesis, we aim to use carbon nanotubes as sensors for the real-time detection of a chemical transformation through a catalytic reaction. In order to do this, carbon nanotube supported catalysts are prepared thanks to appropriate functionalization methods. In practice, we develop in this work two distinct approaches for the preparation of carbon nanotube supported catalysts. On one hand, we develop a monovalent functionalization pathway for the deposition of metallic nanoparticles on carbon nanotube surface. For this purpose, carbon nanotubes are first functionalized by diazonium salts. This first step allows to bind a tethering point for a subsequent post-functionalization. Metallic clusters are then coordinated on these functionalized moieties. A thermal activation step ensures the formation of metallic nanoparticles from these nanoparticle molecular precursors. On the second hand, a homogeneous supported catalyst is prepared by anchoring Pd(0) complexes on carbon nanotube surface. In order to do this, carbon nanotubes are divalently functionalized by Bingel-Hirsch reaction to present dangling triple bonds at their surfaces. This divalent approach ensures a covalent anchoring of the active sites on the nanotube surface, while preserving their electrical conductivity. Whichever the considered approach, the catalyst preparation is carefully analyzed by common characterization techniques, such as Raman spectroscopy, X-ray photoelectron spectroscopy and thermogravimetric analysis. Moreover, the materials are also electrically characterized at each step of the catalyst preparation process. This electrical characterization allows to study the influence of the different steps of the functionalization strategy on the nanotube electrical properties. These materials are then tested in catalysis, for the hydrolytic transformation of dimethylphenylsilane in dimethylphenylsilanol or for the Suzuki-Miyaura cross-coupling reaction, respectively for heterogeneous and homogeneous supported catalysts. The activity and recyclability of these catalysts is monitored by gas chromatography. Finally, we demonstrate in this thesis the possibility of using carbon nanotubes as sensors for the in situ detection of catalytic activity. For this purpose, real-time electrical measurements are recorded during the catalytic reaction. The catalytic activity is revealed by fluctuations of the nanotube conductivity over time., Thèse réalisée en cotutelle avec l'Université catholique de Louvain, Belgique

Published
2017

41. Nanostructured Li 2 S Cathodes for Silicon-Sulfur Batteries.

Author

Mollania H, Zhang C, Du R, Qi X, Li J, Horta S, Ibañez M, Keller C, Chenevier P, Oloomi-Buygi M, and Cabot A

Abstract

Lithium-sulfur batteries are regarded as an advantageous option for meeting the growing demand for high-energy-density storage, but their commercialization relies on solving the current limitations of both sulfur cathodes and lithium metal anodes. In this scenario, the implementation of lithium sulfide (Li 2 S) cathodes compatible with alternative anode materials such as silicon has the potential to alleviate the safety concerns associated with lithium metal. In this direction, here, we report a sulfur cathode based on Li 2 S nanocrystals grown on a catalytic host consisting of CoFeP nanoparticles supported on tubular carbon nitride. Nanosized Li 2 S is incorporated into the host by a scalable liquid infiltration-evaporation method. Theoretical calculations and experimental results demonstrate that the CoFeP-CN composite can boost the polysulfide adsorption/conversion reaction kinetics and strongly reduce the initial overpotential activation barrier by stretching the Li-S bonds of Li 2 S. Besides, the ultrasmall size of the Li 2 S particles in the Li 2 S-CoFeP-CN composite cathode facilitates the initial activation. Overall, the Li 2 S-CoFeP-CN electrodes exhibit a low activation barrier of 2.56 V, a high initial capacity of 991 mA h g Li 2 S -1 , and outstanding cyclability with a small fading rate of 0.029% per cycle over 800 cycles. Moreover, Si/Li 2 S full cells are assembled using the nanostructured Li 2 S-CoFeP-CN cathode and a prelithiated anode based on graphite-supported silicon nanowires. These Si/Li 2 S cells demonstrate high initial discharge capacities above 900 mA h g Li 2 S -1 and good cyclability with a capacity fading rate of 0.28% per cycle over 150 cycles.

Published
2023
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42. How do H 2 oxidation molecular catalysts assemble onto carbon nanotube electrodes? A crosstalk between electrochemical and multi-physical characterization techniques.

Author

Ghedjatti A, Coutard N, Calvillo L, Granozzi G, Reuillard B, Artero V, Guetaz L, Lyonnard S, Okuno H, and Chenevier P

Abstract

Molecular catalysts show powerful catalytic efficiency and unsurpassed selectivity in many reactions of interest. As their implementation in electrocatalytic devices requires their immobilization onto a conductive support, controlling the grafting chemistry and its impact on their distribution at the surface of this support within the catalytic layer is key to enhancing and stabilizing the current they produce. This study focuses on molecular bioinspired nickel catalysts for hydrogen oxidation, bound to carbon nanotubes, a conductive support with high specific area. We couple advanced analysis by transmission electron microscopy (TEM), for direct imaging of the catalyst layer on individual nanotubes, and small angle neutron scattering (SANS), for indirect observation of structural features in a relevant aqueous medium. Low-dose TEM imaging shows a homogeneous, mobile coverage of catalysts, likely as a monolayer coating the nanotubes, while SANS unveils a regular nanostructure in the catalyst distribution on the surface with agglomerates that could be imaged by TEM upon aging. Together, electrochemistry, TEM and SANS analyses allowed drawing an unprecedented and intriguing picture with molecular catalysts evenly distributed at the nanoscale in two different populations required for optimal catalytic performance., Competing Interests: There are no conflicts to declare., (This journal is © The Royal Society of Chemistry.)

Published
2021
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