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I report in this manuscript a theoretical and experimental study of a compact, reliable and low cost source of 30 Hz linewidth, continuous and coherent electromagnetic waves tunable from 1 GHz to 500 GHz in steps of 1 GHz. These waves are generated by photomixing two distributed feedback (DFB) laser diodes at 1550 nm which are frequency stabilized with orthogonal polarizations on the same optical fibered Fabry-Perot cavity. I have designed very fast electronic control filters for each laser allowing a 7 MHz servo bandwidth limited by the loop length. I demonstrate phase noise suppressions down to -60 dBc/Hz at 1 kHz and -90 dBc/Hz at 100 kHz offset frequencies from a 92 GHz electrical carrier. I also measure a ~170 kHz frequency drift of the beat note at 10 GHz on the long term over a continuous 7.5 hour locking period. I show an optimized design of an integrated servo loop of few tens of cm length which reduces the phase noise by 18 dB at 1 MHz optical carrier offset frequency and the phase-amplitude couplings in the cavity by a factor of 50 compared to the experimental one. The addition of a third DFB laser phase stabilized on a local oscillator allows the possibility to have continuously tunable source over 1 THz. The continuous wave source also makes it possible to generate fixed repetition rate pico- or femtosecond pulses from highly non-linear and dispersive fibers, replacing the DFB lasers by further stable lasers. I have calculated by simulation 7.2 fs temporal jitter at 40 GHz repetition rate over a 1 ms integration time., Je rapporte dans ce manuscrit une étude théorique et expérimentale d’une source compacte, fiable et bas coût d’ondes électromagnétiques continues et cohérentes de 30 Hz de largeur de raie, accordables de 1 GHz à 500 GHz par pas de 1 GHz. Ces ondes sont générées par un photo-mélange de deux diodes lasers DFB (Distributed Feedback) très accordables autour de 1550 nm, stabilisées avec des polarisations orthogonales sur une même cavité Fabry-Perot optique fibrée. J’ai conçue des électroniques de correction très rapides pour chaque laser permettant d’avoir une bande passante d’asservissement de 7 MHz limitée par la longueur de la boucle. Je démontre des suppressions de bruit de phase jusqu’à -60 dBc/ Hz à 1 kHz et de -90 dBc/Hz à 100 kHz d’écart d’une porteuse électrique à 92 GHz. Je mesure aussi une dérive de fréquence de ~170 kHz d’un battement à 10 GHz à long terme sur 7,5 heures de verrouillage continu. Je montre une conception optimisée d’une boucle d’asservissement intégrée de quelques dizaines de cm de longueur qui réduit le bruit de phase de 18 dB à 1 MHz d’écart à la porteuse optique et des couplages phase-amplitude réduits dans la cavité d’un facteur 50 par rapport à ceux estimés expérimentalement. L’ajout d’un troisième laser DFB stabilisé en phase sur un oscillateur local permettrait d’avoir une source continûment accordable sur 1 THz. La source d’ondes continues permettrait également de générer à partir de fibres hautement non linéaires et dispersives des impulsions pico- ou femtosecondes à un taux de répétition fixe en remplacement les lasers DFB par des lasers plus stables. Je calcule par simulation une gigue temporelle de 7,2 fs sur un temps d’intégration de 1 ms à 40 GHz de taux de répétition.

La spectroscopie d’absorption transitoire UV-Vis ultra-rapide est une technique de choix pour l’étude des mécanismes réactionnels photochimiques dans des milieux dilués (solution ou gaz). Les travaux de recherche présentés contribuent à étendre ces domaines d’applications à l’étude de processus réactionnels qui, par essence, possèdent un fort caractère hétérogène : les processus radiolytiques primaires qui se déroulent au sein des grappes d’irradiation et la réactivité dans des solides microporeux. Un premier volet de ces recherches, qui s'est inscrit dans le cadre du développement du centre national de cinétique rapide ELYSE, unique accélérateur d’électrons picoseconde Européen dédié à la radiolyse, a abouti au développement du dispositif pompe-sonde d’absorption transitoire d’ELYSE, et à ses premières applications pour l’étude des processus radiolytiques primaires dans des solvants à faible constante diélectrique (THF, eau à Haute Température et Haute Pression), et dans des solutions ioniques, très concentrées, en lien avec la problématique d’oxydation de l’Uranium. Le second volet de ces recherches est dédié à l’étude de la réactivité dans des nanocristaux de zéolithe, et plus spécifiquement (i) l’étude des mécanismes de croissance de nanoparticules métalliques (Ag, Pt, Pd, Cu…) et semi-conductrices (CdS, ZnS…) stabilisées dans ces nanocristaux en suspension colloïdale et (ii) l’étude de la réponse optique ultrarapide de ces nanoparticules métalliques supportées. Les projets de recherche envisagés s’appuient sur la plateforme de spectroscopie ultrarapide du LASIR et ont pour objectif l’étude des mécanismes de transfert d’énergie réactifs (induits par excitation plasmonique, saut de température) dans des films et couches minces microporeuses fonctionnalisées et sous atmosphères contrôlée.