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The properties and performance of charge-coupled device (CCD) array spectroradiometers for the measurement of atmospheric spectral actinic flux densities (280–650 nm) and photolysis frequencies were investigated. These instruments are widely used in atmospheric research and are suitable for aircraft applications because of high time resolutions and high sensitivities in the UV range. The laboratory characterization included instrument-specific properties like the wavelength accuracy, dark signal, dark noise and signal-to-noise ratio (SNR). Spectral sensitivities were derived from measurements with spectral irradiance standards. The calibration procedure is described in detail, and a straightforward method to minimize the influence of stray light on spectral sensitivities is introduced. From instrument dark noise, minimum detection limits ≈ 1 × 1010 cm−2 s−1 nm−1 were derived for spectral actinic flux densities at wavelengths around 300 nm (1 s integration time). As a prerequisite for the determination of stray light under field conditions, atmospheric cutoff wavelengths were defined using radiative transfer calculations as a function of the solar zenith angle (SZA) and total ozone column (TOC). The recommended analysis of field data relies on these cutoff wavelengths and is also described in detail taking data from a research flight on HALO (High Altitude and Long Range Research Aircraft) as an example. An evaluation of field data was performed by ground-based comparisons with a double-monochromator-based, highly sensitive reference spectroradiometer. Spectral actinic flux densities were compared as well as photolysis frequencies j(NO2) and j(O1D), representing UV-A and UV-B ranges, respectively. The spectra expectedly revealed increased daytime levels of stray-light-induced signals and noise below atmospheric cutoff wavelengths. The influence of instrument noise and stray-light-induced noise was found to be insignificant for j(NO2) and rather limited for j(O1D), resulting in estimated detection limits of 5 × 10−7 and 1 × 10−7 s−1, respectively, derived from nighttime measurements on the ground (0.3 s integration time, 10 s averages). For j(O1D) the detection limit could be further reduced by setting spectral actinic flux densities to zero below atmospheric cutoff wavelengths. The accuracies of photolysis frequencies were determined from linear regressions with data from the double-monochromator reference instrument. The agreement was typically within ±5 %. Because optical-receiver aspects are not specific for the CCD spectroradiometers, they were widely excluded in this work and will be treated in a separate paper, in particular with regard to airborne applications.

Die solare UV-Strahlung beeinflusst in entscheidendem Maße die Chemie der Atmosphäre, da durch die Photolyse atmosphärischer Spurengase hoch reaktive Atome und Radikale gebildet werden. Zum Verständnis atmosphärenchemischer Prozesse sind daher, neben der Messung von Spurengasen, genaue Bestimmungen der Photolysefrequenzen notwendig. Dabei können, insbesondere wegen des variablen Einflusses von Bewölkung, Messungen häufig nicht mit ausreichender Genauigkeit durch Strahlungstransferrechnungen ersetzt werden. Zur separaten Messung der abwärts- und aufwärtsgerichteten spektralen aktinischen Flussdichten (280–650 nm) auf Flugzeugen wurden im Rahmen dieser Arbeit CCD-Spektralradiometer mit Einzelmonochromatoren eingesetzt. Akkurate Messungen mit diesen Geräten erfordern im UV-B-Bereich eine sorgfältige Streulichtkorrektur bei Kalibrations- und Feldmessungen. Außerdem wurde die geometrische Empfindlichkeit der aktinischen 2pi-Eingangsoptiken bestimmt und der Einfluss der Abweichungen von der idealen Empfindlichkeit auf Basis von Berechnungen realistischer Strahldichteverteilungen für verschiedene atmosphärische Bedingungen ermittelt. Entsprechende Korrekturfaktoren, die im Bereich von 5% liegen, wurden abgeleitet. Messvergleiche mit einem Doppelmonochromator-Spektralradiometer am Boden ergaben im Rahmen der Unsicherheiten beider Geräte gute Übereinstimmungen mit maximalen Abweichungen von ca. 7%. Messungen der spektralen aktinischen Flussdichte wurden während der PEGASOS-Kampagne 2012/13 auf einem Zeppelin NT in der atmosphärischen Grenzschicht über dem europäischen Festland durchgeführt. Darüber hinaus erfolgten auf dem Forschungsflugzeug HALO während der NARVAL-Kampagne 2013/14 Messungen im Bereich der oberen Troposphäre und der unteren Stratosphäre über dem Atlantik. Zeppelinflüge fanden bodennah im Höhenbereich 100–900 m und stets unterhalb gegebenenfalls vorhandener Bewölkung statt. Die Messungen waren somit von möglicher überliegender Bewölkung und einem geringen aufwärtsgerichteten Strahlungsanteil beeinflusst. Strahlungstransferrechnungen der abwärtsgerichteten Komponente unter der Annahme wolkenfreier Bedingungen zeigten gute Übereinstimmungen mit den gemessenen Maximalwerten. Die aufwärtsgerichtete Komponente der spektralen aktinischen Flussdichte lag unerwartet deutlich über den Modellrechnungen. Die Ursachen hierfür sind unklar und erfordern weitere Untersuchungen. Typische Flughöhen von HALO lagen im Bereich 8–14 km, sodass die Messungen von einem hohen aufwärtsgerichteten Strahlungsanteil, insbesondere bei überflogener Bewölkung, geprägt waren. Wolkenfreie Strahlungstransferrechnungen zeigten für alle Flüge geringe Abweichungen von 4–5% zu den gemessenen abwärtsgerichteten Komponenten von j(O1D) und j(NO2), unabhängig von unterliegender Bewölkung. Wolkenmikrophysikalische Parameter unterliegender Wolken wurden für einen ausgewählten Zeitraum eines HALO-Fluges mittels spektraler Strahldichtemessungen des Leipziger Instituts für Meteorologie bestimmt und als zusätzliche Eingabeparameter für Strahlungstransferrechnungen der spektralen aktinischen Flussdichte genutzt. Die Abweichungen zwischen Modell und Messungen betrugen hier für die aufwärtsgerichtete Komponente bis zu 40% und können vermutlich zum Teil auf die Empfangscharakteristik der Strahldichteoptik zurückgeführt werden. Vergleiche gemessener Photolysefrequenzen mit Modellwerten regionaler und globaler Chemietransportmodelle ergaben gute Übereinstimmungen mit leichten Unterschätzungen von j(NO2) im Bereich von 20% durch die Modelle. Für die PEGASOS-Kampagne zeigte das regionale EURAD-IM Modell eine deutliche Überschätzung für j(O1D) aufgrund einer zu niedrigen, konstanten Gesamtozonsäule im Modell. Für die NARVAL-Kampagne ergab sich für j(O1D) dagegen eine gute Übereinstimmung mit dem globalen MOZART Modell, das variable, modellierte Ozonsäulen verwendet.