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Aerosols and their interaction with clouds constitute the largest uncertainty in estimating the radiative forcing affecting the climate system. Secondary aerosol formation is responsible for a large fraction of the cloud condensation nuclei in the global atmosphere. Wetlands are important to the budgets of methane and carbon dioxide, but the potential role of wetlands in aerosol formation has not been investigated. Here we use direct atmospheric sampling at the Siikaneva wetland in Finland to investigate the emission of methane and volatile organic compounds, and subsequently formed atmospheric clusters and aerosols. We find that terpenes initiate stronger atmospheric new particle formation than is typically observed over boreal forests and that, in addition to large emissions of methane which cause a warming effect, wetlands also have a cooling effect through emissions of these terpenes. We suggest that new wetlands produced by melting permafrost need to be taken into consideration as sources of secondary aerosol particles when estimating the role of increasing wetland extent in future climate change. Boreal wetlands emit terpenes which initiate atmospheric new particle formation to an even greater degree than is usually seen over boreal forests, according to direct measurements of volatile organic compounds from a Finnish wetland.

The present study deals with the formation of gypsum resulting from the neutralization of sulfuric acid solution by addition of a calcite suspension in a half batch reactor. Phenomenology and impact of operating parameters are observed by sampling of solid and solution and analyzed off online. Samples are used to assess deviations from equilibrium generated at various stages of mixing and the geometric characteristics of the gypsum precipitate. The solubility of gypsum is evaluated as a function of temperature and sulphate concentration via a speciation model.Depending on operating conditions used, gypsum is formed mostly on the calcite surface by partial conversion or in solution by precipitation. Process modelling is two-staged. Conversion is simulated on the basis of a model of grain with shrinking core, suited to represent calcite dissolution together with the growth of a gypsum porous layer. The precipitation in solution is simulated through population balance and solved by a method of characteristics. Parameters of nucleation and growth kinetic laws are evaluated by an optimization algorithm. The conversion model reflects the process sensitivity to solution’s acidity and calcite particle size. The precipitation model provides supersaturation profiles and PSD consistent with experiments. The possibilities for process control lay mainly on adjusting the acid concentration, which largely determines the rate of calcite dissolution and the proportion of gypsum formed by replacement., Cette étude aborde la formation de gypse résultant de la neutralisation d’une solution d’acide sulfurique par ajout d’une suspension de calcite dans un réacteur semi-ouvert. La phénoménologie et l’impact des paramètres opératoires sont documentés par des prélèvements de solution et de solides analysés hors ligne, qui permettent d’évaluer les écarts à l’équilibre générés à divers stades du mélange et les caractéristiques géométriques du gypse précipité. La solubilité du gypse est évaluée en fonction de la température et de la concentration en sulfate via un modèle de spéciation. Selon les conditions opératoires utilisées, le gypse peut se former à la surface de la calcite par conversion partielle ou en solution par précipitation. La modélisation du procédé est conduite en deux étapes. La conversion est simulée à partir d’un modèle de grain à cœur rétrécissant, adapté pour représenter la dissolution de la calcite et la croissance d’une couche poreuse de gypse. La précipitation en solution est simulée par un bilan de population et résolu par une méthode des caractéristiques. Les paramètres des lois de germination et de croissance sont évalués par un algorithme d’optimisation. Le modèle de conversion rend compte de la sensibilité du processus à l’acidité de la solution et à la taille des particules de calcite. Le modèle de précipitation fournit des profils de sursaturation et de distribution granulométriques simulés cohérents avec les profils expérimentaux. Le contrôle du procédé repose surtout sur l’ajustement de la concentration en acide, qui détermine la vitesse de dissolution de la calcite et la proportion de gypse formé par remplacement.