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Cet article presente une synthese des travaux d'un groupe de laboratoires qui, sous l'egide de la DRET, a pendant cinq ans conduit des etudes visant a eclaircir differents aspects de la physico-chimie de resines thermodurcissables a base d'arylcyanates. Les resultats obtenus sur les structures de reseaux ont ete correles avec le comportement et les proprietes d'usage des materiaux, et en particulier pour les composites structuraux destines a des applications dans l'industrie aerospatiale qui en derivent. En ce qui concerne la polymerisation des resines cyanate pures, un des principaux resultats des recherches menees a ete la mise en evidence d'une sensibilite non negligeable a l'environnement, en particulier a l'eau, susceptible de provoquer des modifications de la reactivite des monomeres ou des oligomeres, conduisant a des imperfections de la structure du reseau entrainant des modifications des caracteristiques du polymere reticule (transitions vitreuse et sous-vitreuse, reprise d'eau, proprietes mecaniques). L'addition de prepolymeres epoxy, qui apporte des avantages au niveau de la mise en oeuvre et surtout du prix, se traduit egalement par une forte complication des mecanismes de reticulation et, partant, des structures de reseau obtenues rendant leur controle plus difficile sans que ne se degagent des ameliorations de performances evidentes. L'utilisation d'additifs elastomeres ou thermoplastiques entraine des modifications de comportement, dont il a ete possible de degager un certain nombre de traits caracteristiques, tant du point de vue des regles de melange et du controle des morphologies de systemes biphasiques obtenus, que des ameliorations de performances qu'on peut en attendre.