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Molecular tagging velocimetry (MTV) is an optic experimental technique widely employed for measuring the velocity field in fluid flows. The measuring principle is based on the tracking of molecules able to emit light in response to a laser excitation. By seeding the flow with this tracer, local velocity measurements can be carried out by following the displacement of the emitting molecules. While this technique has already been successfully applied in liquid and gas flows, the application to rarefied and confined gas flows is still a challenge due to the high molecular diffusion and the low emitted light from the tracer at low pressures. The interest in applying MTV in rarefied conditions derives from the absence of local experimental data that can allow a better understanding on the mechanisms of interaction between the gas molecules and the wall surface. Theoretical and numerical analysis predicted a non-zero velocity at the wall, which has been, up to now, only indirectly measured by means of global quantities, such as the mass flow rate in microchannel flows. In this work, an experimental analysis of the intensity and lifetime of the photoluminescence of the molecular tracers employed, i.e., acetone and diacetyl, is presented. This study revealed the importance of the triplet-triplet annihilation phenomenon in determining the observed phosphorescence decay. Moreover, this analysis allowed to estimate the best working conditions for applying MTV to rarefied gas flows. Thus, MTV has been applied to gas-tracer mixtures at low pressures in a millimetric rectangular channel producing the first gas flow visualizations in the slip flow regime and the first preliminary measurements of the slip velocity at the wall.; Le marquage moléculaire est une technique expérimentale permettant d’effectuer de manière peu intrusive de la vélocimétrie au sein des écoulements. La mesure est basée sur le suivi de molécules capable d’émettre de la lumière suite à une excitation par une source laser. La mesure locale de vitesse est alors déduite de la visualisation du déplacement des molécules traceuses. Bien que la vélocimétrie par marquage moléculaire (MTV) ait déjà été utilisée avec succès pour des écoulements liquides ou gazeux, son application à des écoulements gazeux raréfiés internes reste encore un défi en raison de la diffusion moléculaire élevée et de la faiblesse de l’émission lumineuse à basse pression. Néanmoins, pouvoir appliquer la MTV en condition de gaz raréfié est particulièrement intéressant du fait du manque de données expérimentales locales nécessaires à une meilleure compréhension des mécanismes d’interaction moléculaire entre le gaz et une surface solide. Les analyses théoriques et numériques mettent en évidence une vitesse non nulle à paroi, qui, jusqu’à maintenant, a pu être quantifiée expérimentalement uniquement de manière indirecte, par des mesures de quantités globales telles que le débit massique à travers des microcanaux. Dans ce travail, une étude expérimentale a été menée sur l’intensité et le temps de vie de la photoluminescence des traceurs moléculaires utilisés, à savoir l’acétone et le diacétyle vapeurs. Cette étude a démontré l’importance du processus d’annihilation triplet-triplet sur l’émission phosphorescente expérimentalement observée. En outre, cette analyse a permis d’estimer les conditions expérimentales optimales pour l’application de la MTV aux gaz raréfiés. Ainsi, la MTV a été appliquée à des écoulements de mélanges gaz-traceur à basses pressions dans un canal millimétrique de section rectangulaire, fournissant ainsi les premiers résultats de vélocimétrie en régime d’écoulement légèrement raréfié.