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Deep geological repository is considered by France to dispose high-level radioactive waste. The vitrified waste will be inserted into steel containers and stored in disposal cells dug into Callovo-Oxfordian claystone (Cox). The claystone will be gradually saturated with water, and the metallic containers will corrode. Eventually, the glass matrix will be altered in aqueous phase in an iron-rich environment. In pure water, the alteration of the glass leads to the formation of a passivating gel mainly made of SiO₂(am). However, prior experiments conducted in the presence of iron evidenced the formation of iron phyllosilicates in the glass alteration layer (GAL), maintaining higher glass alteration rates when compared to an absence of iron. The objective of this PhD is to investigate the mechanisms of glass alteration in a claystone environment in the presence of iron. The study conducted by this PhD thesis relies on two types of experiments: a mockup experiment and parametric experiments. The parametric experiments consist of investigating the alteration of mixtures of glass and/or iron and/or clay powders in the presence of synthetic Cox groundwater, over a period of 33 to 277 days (50°C, anoxic medium). The goal of these experiments is to decouple the different parameters (such as materials and environment), characterizing the GALs, and monitoring the chemistry of the solution. To take the geometry and coupling effects on glass alteration into account, the mockup experiment had two interfaces: glass/iron and glass/claystone interfaces. A Cox claystone cylinder containing an iron coupon in contact with two SON68 glass coupons (one doped with ²⁹Si and ⁵⁷Fe) was altered. The entire system was resaturated with synthetic Cox groundwater and aged for 6.1 years at 50°C, under an anoxic environment. The objective of this experiment was to characterize the alteration of the different materials, as well as study the migration of Si and Fe from the glass into its environment by means of isotopic tracers. All of the samples from the two types of experiments have been characterized using multi-scale investigations, using different analytical techniques: SEM, EDS, Tof-SIMS, LA-ICP-MS, STXM and TEM. In addition, the solutions of the parametric experiments were analyzed by ICP-AES and ion chromatography. In the parametric experiments, iron phyllosilicates were identified in the GAL of the Glass/Iron systems, while a SiO₂(am) gel was formed in the GAL of the Glass/Claystone systems. The presence of iron prevents the Si saturation of the solution, thus inhibiting the formation of SiO₂(am). However, in the Glass/Iron/Claystone systems, despite the presence of iron, no iron phyllosilicates, nor SiO₂(am) were identified in the GAL. A combined effect of the iron and claystone appears to have prevented the formation of phyllosilicates in the GAL, as well as the saturation of the solution with Si. This might be related to the formation of secondary phases in the system, and the basic pH of the solution. In the mockup experiment, iron influenced the alteration of the glass far beyond the source of iron source, due to fast transport of iron dissolved in the groundwater. As a result, serpentine iron phyllosilicates precipitate in the GAL. However, the comparison with a similar 2.5-year long mockup suggests a change in the nature of the phyllosilicates over time, with a shift from smectites to serpentines. Furthermore, our observations suggest that glass alteration would not be systematically isovolumetric in the presence of phyllosilicates. Moreover, during a glass/claystone contact, cyclic alteration mechanisms seem to influence the alteration of the glass leading to the formation of a lamellar GAL. Local variation of the conditions such as the pH, might be responsible for this cyclic mechanism.; Le stockage géologique en couche profonde est une solution envisagée par la France pour les déchets de haute activité à vie longue. Ces déchets, vitrifiés, seront inclus dans des conteneurs en acier, puis entreposés dans des alvéoles de stockage creusées dans l’argilite du Callovo-Oxfordien (Cox). Progressivement avec la resaturation en eau de l’argilite et la corrosion des conteneurs métalliques, le verre subira une phase d’altération dans un environnement riche en fer. En eau pure, l’altération du verre conduit à la formation d’un gel passivant de SiO₂(am). En présence de fer l’altération du verre est plus rapide du fait de la formation de phyllosilicates de fer dans la couche d’altération du verre (CA). L’objectif de cette thèse est de mieux comprendre les mécanismes d’altération du verre en présence de fer, dans un milieu argileux. L’étude menée dans cette thèse s’appuie sur deux types d’expériences : l’expérience dite « intégrale » et une série d’expériences dites « paramétriques ». Les expériences paramétriques consistent à observer l’altération de mélanges de poudres de verre et/ou de fer et/ou d’argilite dans l’eau synthétique du Cox, pour des durées allant de 33 à 277 jours (50°C, anoxie). L’objectif de ces expériences est de découpler les différents paramètres (matériaux/environnement), en caractérisant les CAs, et en suivant l’évolution de la chimie de la solution. Afin de prendre en compte la géométrie et les effets de couplages sur l’altération du verre, l’expérience intégrale présente deux interfaces d’intérêts : verre/fer et verre/argilite. Un cylindre d’argilite du Cox contenant un coupon de fer en contact avec deux coupons de verre SON68 (dont l’un est dopé en ²⁹Si et du ⁵⁷Fe) a été resaturé en eau synthétique du Cox et vieilli 6,1 ans à 50°C. L’objectif de cette expérience est de caractériser les faciès d’altération des différents matériaux observés ainsi que d’étudier la migration du Si et du Fe provenant du verre dans son environnement grâce au marquage isotopique. L’ensemble des échantillons issus des deux types d’expériences ont fait l’objet de caractérisations multi-échelles, en s’appuyant sur différentes techniques expérimentales : MEB, EDS, Tof-SIMS, AL-ICP-MS, STXM et MET. Par ailleurs, les solutions des expériences paramétriques ont été analysées par ICP-AES et chromatographie ionique pour étudier l’évolution de la solution. Dans les expériences paramétriques, des phyllosilicates de fer ont été mis en évidence dans la CA des systèmes Verre/Fer, alors qu’un gel de SiO₂(am) est formé dans la CA des systèmes Verre/Argilite. La présence de fer empêche la saturation en Si de la solution, inhibant ainsi la formation de la SiO₂(am). Cependant, dans les systèmes Verre/Fer/Argilite, malgré la présence de fer, aucun phyllosilicate de fer ni de SiO₂(am) n’a été identifié dans la CA. Il semblerait qu’un effet combiné du fer et de l’argilite empêche la formation de phyllosilicates dans la CA, ainsi que la saturation de la solution en Si. Il pourrait être lié à la formation de phases secondaires dans le système, et à la basicité de la solution. Dans l’expérience intégrale, le transport relativement rapide du Fe dans l’eau porale influence l’altération du verre bien au-delà de la source de fer. Sa présence conduit à la formation de phyllosilicates de fer de type serpentines dans la CA. Cependant, la comparaison avec un système similaire altéré 2,5 ans suggère un changement de la nature des phyllosilicates au cours du temps, avec un passage des smectites vers les serpentines. De plus, nos observations proposent que l’altération du verre ne serait pas systématiquement isovolumique en présence de phyllosilicates. En outre, lors d’un contact verre/argilite, des mécanismes cycliques d’altération semblent influencer l’altération du verre conduisant à la formation d’une CA lamellaire, en faisant varier les conditions localement (notamment le pH).

The safe operation of the geological disposal facilities for radioactive waste indicates the galleries progressive closure, by installing sealing and backfill materials. The French disposal concept examines the crushed excavated Callovo-Oxfordian (COx) claystone with bentonite additive (MX80) as backfill material. One of the ongoing studied backfill solutions considers the pelletized implementation of the mixture, due to potential set-up advantages. The pelletized mixture is emplaced inside the galleries at dry state, presenting initially a granular structure, gradually homogenised, due to swelling upon hydration from the groundwater of the surrounding rock. Objective of the PhD thesis is the determination and manufacturing of the pelletized mixture, as well as the analysis of its hydro-mechanical behaviour. The pelletized granulometry is selected to result in the highest possible packing density, defining the optimum grain size distribution (GSD). The implemented COx/MX80 backfill needs to present hydro-mechanical properties capable of limiting the voids after the saturation on the drift as well as blocking the concrete movement when liners cracking will occur in the long-term. Numerical and experimental gravitational deposits are conducted, to study the compactness of a granular material, without mechanical compaction. Simulations using the Discrete Element Method (DEM) investigate the granulometric effect on the granular material’s packing state, determining an optimum GSD. Supplementary experiments are used to evaluate and finalise the granulometric selection maximising the resulting density. Both studies investigate the effect of additional parameters (implementation protocol, inter-particle friction, deposit height,…) on the packing state. The pelletization of the selected GSD is performed for the first time on COx/MX80 powdered mixtures, by applying the compression method on a reconditioned tablet machine. The process is analysed to successfully fabricate pellets and optimise the challenging pellet production. COx/MX80 mixtures hydro-mechanical behaviour is experimentally investigated by performing infiltration tests under free and confined volume conditions. A parametric study on various powdered mixtures is conducted to characterise the materials physicochemical properties and evaluate their swelling capacity at densities expected on the backfill implementation. On the other hand, the finalised pellets assembly on various compositions is directly tested in terms of swelling pressure and hydraulic conductivity., Lors de la fermeture du stockage géologique des déchets radioactifs, l’ensemble des galeries souterraines sont remblayées et localement des scellements sont installés pour limiter la circulation de l’eau dans les ouvrages. Pour le remblaiement des galeries de Cigéo, l'argilite du Callovo-Oxfordien (COx) remaniée, mélangée avec de la bentonite (MX80) est envisagée par l’Andra. Différentes solutions d'installation sont à l'étude et en particulier la forme de granules (pellets), une solution qui pourra offrir des avantages opérationnels. L’assemblage de pellets est mis en place dans des galeries à l'état sec. Cette structure granulaire est progressivement homogénéisée par le gonflement lors de l'hydratation par l’eau issue de la roche encaissante. Cette thèse se concentre sur la détermination et la fabrication de mélanges de pellets, ainsi que l'évaluation de son comportement hydromécanique. La granulométrie des pellets est choisie pour aboutir à la densité de mise en place la plus élevée possible, qui est caractérisée comme étant la granulométrie optimale. Le mélange COx/MX80 doit produire un comportement hydromécanique adéquat de manière à reprendre les vides technologiques inhérent à la mise en place, et à long terme, réduire le déplacement des blocs de revêtements lors de la rupture de celui-ci. L’objectif est de limiter un endommagement de la roche environnante. Des dépôts gravitationnels sont réalisés numériquement et expérimentalement, pour étudier la compacité d'un matériau granulaire, sans compactage mécanique. Des simulations utilisant la méthode des éléments discrets étudient l'effet granulométrique sur la densité de la mise en place, définissant un fuseau optimal. Des expériences supplémentaires sont menées pour évaluer et finaliser la sélection granulométrique qui maximise la densité du mélange. Les études examinent l'effet de paramètres supplémentaires (protocole de mise en place, frottement inter-particules, hauteur de dépôt,…) sur la compacité. La pelletization sur la base de la granulométrie choisie est réalisée pour la première fois sur des mélanges COx/MX80. La méthode de compression est appliquée en utilisant une machine à comprimés reconditionnée. La fabrication des pellets et l’optimisation de la production est analysée. Le comportement hydromécanique des mélanges COx/MX80 est étudié expérimentalement par des essais d'infiltration à volume libre et constant. Une étude paramétrique sur mélanges COx/MX80 en poudre est menée pour caractériser les propriétés physico-chimiques et évaluer leur capacité de gonflement aux densités attendues à la mise en place. En revanche, l'ensemble des pellets finalisé avec diverses compositions est directement testé en termes de pression de gonflement et de conductivité hydraulique.

The effects of the geological disposal environment on the leaching of the oxide matrices of UOx and MOx fuels were investigated following a step-by-step procedure: carbonated water, synthetic porewater of the Collovo-Oxfordian (COx) argillite, synthetic porewater in presence of iron or argillite samples. Two types of alpha-emitting materials were considered, UO2 pellets doped with a low Pu content, and pellets of homogenous U0.73Pu0.27O2 MOx fuel. The experimental protocols did not show any significant effect of the argillite on the UO2alteration. Plutonium decreased the oxidative dissolution of U0.73Pu0.27O2 and enhanced the disproportionation of the H2O2 produced by water radiolysis. The dissolution of the MOx matrix decreased in COx water. It was strongly inhibited in presence of iron which anoxic corrosion liberated Fe2+ in solution that fully reacted with the radiolytic H2O2, leading to magnetite precipitation on the pellet surface. Geochemical (CHESS code) and reactive transport (HYTEC code) models, which were developed for the homogeneous MOx alteration,correctly simulated the main experimental data and the underlying mechanisms. The alteration processes of UOx and MOx matrices were found to be very similar under the present environmental conditions.; L’influence des conditions environnementales du stockage géologique sur la lixiviation de la matrice des combustibles UOx et MOx a été étudiée selon une complexification progressive : eau carbonatée, eau synthétique de l’argilite du Callovo-Oxfordien (COx), eau du Cox avec fer métal ou argilite. Deux matériaux modèles émetteurs alpha ont été sélectionnés : des pastilles de UO2 faiblement dopées en Pu et des pastilles homogènes de MOx U0.73Pu0.27O2. Les protocoles expérimentaux, spécifiquement développés, ne montrent pas un effet important de l’argilite sur l’altération de UO2. Le plutonium diminue la dissolution oxydante du MOx U0.73Pu0.27O2 et accentue la décomposition de H2O2 produit par la radiolyse de l’eau. La dissolution du MOx est réduite en eau du COx et très inhibée en présence de fer suite à la consommation de H2O2 par les ions Fe2+produits par la corrosion anoxique du fer, avec précipitation de magnétite sur les pastilles. Les modèles géochimiques (code CHESS) et du transport réactif (code HYTEC), développés pour l’altération du MOx homogène, simulent correctement les principaux résultats expérimentaux et mécanismes mis en jeu. Les processus d’altération des matrices de UOx et MOx sont très similaires en conditions environnementales.

International audience; Les déformations hydriques d'un échantillon millimétrique de roche argileuse soumis à un gradient d'humidité relative sont mesurées par tomographie X synchrotron et corrélation d'images volumiques. On cherche aussi à caractériser l'endommagement induit par les gradients de gonflement. Le suivi de masse de l'échantillon et la complexité des profils de déformation mesurés révèlent que le faisceau synchrotron modifie localement l'équilibre hydrique de l'échantillon pendant l'acquisition d'image, rendant la sollicitation encore plus complexe que celle escomptée. Aucun endommagement macroscopique n'est détecté, malgré l'ampleur des gradients induits, en conséquence probable d'une sélection rigoureuse de l'échantillon qui ne présente pas d'hétérogénéité mésoscopique notable. L'expérience met toutefois en évidence un phénomène totalement inattendu de dissolution préférentielle des inclusions de calcite en périphérie d'échantillon.

International audience; Dans cette étude, la fissuration d'un échantillon millimétrique de roche argileuse soumis à un chargement mécanique de compression uni-axiale a été observée dans un premier temps par microscopie optique, donnant accès à une analyse fine de l'initiation et de la propagation. Dans un second temps, des essais similaires sont observés par tomographie RX synchrotron, avec une résolution proche de la microscopie optique, rendant compte ainsi de façon comparable du comportement en volume. L'influence de l'anisotropie du matériau est clairement mise en évidence avec les expériences 2D. L'analyse volumique montre l'évolution du champ de déformation dans l'éprouvette, avec des localisations très caractéristiques de ce type d'essai.

The studies presented in this manuscript are part of Andra's CIGEO project concerning the construction and development of a new tunnel support for the gallery of the radioactive waste repository. The structure is located at a depth of approximately 500m at the site Meuse/Haute-Marne at Bure. The first part of this work concerns the establishment of a rheological model of Callovo-Oxfordian claystone named SC2D (Swelling Creep Diagenesis Damage). Traditionally, the calibration of rheological models for clay materials is based on laboratory tests from core samples. These samples are dàmaged by the hydromechanical discharge during sampling. This damage cannot be repaired by reconsolidation under in situ stress. This damage durably allers the hydromechanical characteristics of the claystone and generate new elasto-plastic mechanisms that do not exist on in situ claystone. The originality of the work in this first phase concerns the validation of the SC2D model of Callovo-Oxfordian healthy claystone from the simulation of the laboratory tests on core samples taking into account the whole loading history since the sampling until rupture. Then, the SC2D model "integrated" in the CLEO code is applied to the numerical simulations of the tunnel excavations of the Bure underground laboratory. The second part of the thesis concerns the participation in the qualification and the implementation of Andra (patent Andra and CMC) of a new compressible support allowing to absorb the anisotropie convergences of the tunnels excavated in the Callovo-Oxfordian claystone. This is a new support by segmental ring. Each segment is a sandwich comprising: • The reinforced concrete stiff lining. •The compressible material surmounting the stiff lining.•The protective shell to allow its transport and handling.The manufacture of compressible segments requires the addition of slurry (cernent doped with sand) for the holding of this compressible layer. This compressible support had to meet mechanical requirements defined by Andra. The tests presented in this thesis concern the analysis of consolidation tests carried out at EGC concerning the mechanical characterization at the level of the compressible layer. Different variables were studied, as well as tests of uniform loading on mode! reduced of the segmental ring. These tests will be presented and commented. A rheological model is established for the compressible material based on the Ganta Gravel model named Coqceram. The mechanical parameters of the Coqceram model are obtained from consolidation tests. The validation of the Coqceram model is carried out by comparing numerical simulations with model tests of a segmental ring. This numerical modeling required the "integration" of the Coqceram rheological model into the CLEO finite element code. After this validation, the modeling has been applied to two types of real size segmental rings set up in the Meuse/Haute-Marne underground laboratory. The first modeling focused on a classic segmental ring without compressible material set up immediately alter excavation. This modeling shows a very anisotropic ring stress distribution associated with a continual increase of the stresses. On the other hand, the modeling carried out with compressible segments shows a stress distribution much lower than the classic segment, especially more uniform., Les travaux de recherche présentés dans ce manuscrit ont été menés dans le cadre du projet ClGEO de I 'Andra concernant la construction et le développement de nouveau soutènement pour les galeries d'un stockage des déchets radioactifs à une profondeur de 500m sur le site Meuse/Haute Marne à Bure. La première partie de ce travail porte sur l'établissement d'un modèle rhéologique de l'argilite du Callovo-Oxfordien nommé SC2D (Swelling Creep Diagenisis Damage). Traditionnellement, la calibration des modèles rhéologiques pour les matériaux argileux repose sur des essais de laboratoire à partir des échantillons carottés. Ces échantillons sont endommagés par la décharge hydromécanique lors du prélèvement. Cet endommagement ne peut pas être réparé par une reconsolidation sous la contrainte in situ de prélèvement. Cet endommagement va altérer durablement les caractéristiques hydromécaniques de l'argilite et engendrer des nouveaux mécanismes élasto-plastiques qui n'existent pas sur l'argilite in situ. L'originalité du travail dans ce premier temps porte sur la validation du modèle SC2D de l'argilite sain du Callovo-Oxfordien à partir de la simulation des essais de laboratoire sur échantillons carottés en prenant en compte toute l'histoire de la sollicitation depuis le prélèvement jusqu'à la rupture. Ensuite, le modèle SC2D « intégré» dans le code CLEO est appliqué aux simulations numériques des excavations des galeries du laboratoire souterrain de Bure. La deuxième partie de la thèse concerne la participation dans le programme de qualification et de mise en œuvre de l'Andra (brevet Andra et CMC) d'un nouveau soutènement compressible permettant d'absorber les convergences anisotropes des galeries creusées dans l'argilite du Callovo· Oxfordien. Ce nouveau soutènement sous forme d'anneaux est constitué d'un assemblage de voussoirs. Chaque voussoir est un sandwich comprenant •Le soutènement proprement dit par une coque de structure en béton armé.•Le matériau compressible surmontant la coque de structure. •La coque de protection pour permettre son transport et sa manipulation.La fabrication des voussoirs compressibles nécessite l'ajout de barbotine (ciment dopé avec du sable) pour la tenue de cette couche compressible. Ce voussoir compressible devait répondre à des exigences mécaniques définies par I 'Andra. Les essais présentés dans celte thèse concernent l'analyse des essais œdométrique réalisés chez EGC concernant la caractérisation mécanique à l'échelle de la couche compressible. Différentes variables ont été étudiées, ainsi que des essais de chargement uniforme sur modèle réduit d'anneau de coques. Ces essais seront présentés et commentés. Ensuite, un modèle rhéologique, qui est nommé Coqcéram, a été construit pour le matériau compressible sur la base du modèle Ganta Gravel. Les paramètres mécaniques du modèle Coqcéram sont obtenus à partir des essais œdométriques. La validation du modèle Coqcéram est réalisée par comparaison des simulations numériques avec les essais sur modèle réduit d'un anneau de voussoir compressible. Cette modélisation numérique a nécessité «l'intégration» du modèle rhéologique Coqcéram dans le code aux éléments finis CLEO. Après celte validation la modélisation a été appliqué à deux type anneaux de voussoirs en vrai grandeur mis en place dans le laboratoire souterrain Meuse/Haute Marne. La première modélisation a porté sur un anneau en voussoirs classique sans matériau compressible mis en place immédiatement après l'excavation. Cette modélisation montre une distribution des contraintes sur l'anneau très anisotrope associée à une augmentation continuelle des contraintes. En revanche, la modélisation réalisée avec des voussoirs compressibles montre une distribution des contraintes beaucoup plus faible que pour les voussoirs classiques mais surtout plus uniforme.

The management of radioactive waste is an important environmental issue, in particular in the countries where nuclear power is generated. In Eastern France, The French National Radioactive Waste Management Agency (ANDRA) is investigating the behaviour of a deep geological repository in Callovo Oxfordian clay-rock (COx). The sealing of the underground repository tunnel, is partly ensured by a mechanical barrier made of concrete, directly in contact with the rock. Such projects require prediction of irreversible deformations over a large time scale, in order to assess the durability of the confinement. Even though the physical properties of most of the materials involved (rock and concrete for example) are now reasonably known, there have been only a few studies of the behaviour of the contact interfaces between these materials. This subject is of great importance for predicting a tentative life-time of nuclear waste storage facilities.During this PhD work the mechanical behaviour of the clay-rock/concrete interface has been investigated. The Callovo Oxfordian is considered as an ideal geological barrier because of its extremely low permeability. However, it is governed by a thermo-hydro-mechanical behaviour of high complexity, which is continuously under investigation with both laboratory and in-field experiments. The preparation of the interface samples involved a short study on the liquid water uptake in the unconfined clay-rock. In order to characterise the short-term behaviour of the interface, direct shear tests have been performed under different boundary conditions, using the BCR3D experimental device located in 3SR.The investigation of the long-term mechanical behaviour of the interface required the design of a new experimental apparatus. One of the most important parts of this study includes the conception and development of SInC Box -- Shearing Interfaces Creep Box -- an original device for the study of delayed deformations of interfaces. Different sets of creep tests have been performed on the interface samples allowing the investigation of the interface's delayed behaviour in shear. The post-creep mechanical behaviour of the clay-rock/concrete interface has also been exploited exhibiting great interest. The experimental results of the delayed response have been further analysed using analytical visco-elastic models and numerical simulations.; La gestion des déchets radioactifs est une question environnementale importante, en particulier dans les pays où l'énergie nucléaire est générée. L'Andra (Agence Nationale pour la gestion des Déchets RAdioactifs) étudie la solution d'un stockage géologique profond dans un couche d'argilite Callovo Oxfordienne (COx). L'étanchéité des galeries souterraines est partiellement assurée par une barrière mécanique en béton qui est directement en contact avec l'argilite. Tels projets nécessitent une prédiction de déformations irréversibles dans le temps sur une grande échelle, afin d'évaluer la durabilité de l'accouchement. Même si les propriétés physiques de la plupart des matériaux impliqués (argilite et béton par exemple) sont maintenant raisonnablement connues, ils existent que quelques études sur le comportement des interfaces de contact entre ces matériaux. Ce sujet est d'une grande importance pour prédire une durée de vie provisoire des installations de stockage de déchets nucléaires.Au cours de cette thèse, le comportement mécanique de l'interface argilite / béton a été étudié. Le Callovo Oxfordian est considéré comme une barrière géologique idéale grâce à sa très faible perméabilité. Cependant, son comportement est gouverné par un couplage thermo-hydro-mécanique de haute complexité, qui est en cours d'investigation avec des expériences en laboratoire et textit{in-situ}. Avec la préparation des échantillons d'interface, une étude courte sur l'absorption d'eau liquide dans la non-confinée argilite, a été réalisée. Afin de caractériser le comportement à court terme de l'interface, plusieurs essais de cisaillement direct ont été effectués sous différentes conditions limites, en utilisant le dispositif expérimental BCR-3D situé dans 3SR.Pour l'étude du comportement mécanique à long terme de l'interface, la conception et développement d'un nouvel appareil expérimental. Une des parties les plus importantes de ce travail, comprend la conception et le développement de SInC Box - Shearing Interfaces Creep Box - un dispositif original pour l'étude des déformations différées des interfaces. Plusieurs essais de fluage ont été effectués sur des éprouvettes d'interface, permettant d'étudier le comportement différé de l'interface en cisaillement. Le comportement mécanique post-fluage de l'interface argilite / béton a également été exploité. Les résultats expérimentaux de la réponse différé ont également été analysés selon des modèles analytiques viscoélastiques et simulations numériques.

Deep low permeability claystones (10-20 m2), such as Callovo-Oxfordian claystone (COx) in France or the Opalinus Clay in Switzerland, are potential host rocks for deep geological radioactive waste disposal. During the various phases of the storage, these rocks will be subjected to thermo-hydro-mechanical (THM) coupled effects. The determination of their THM parameters remains to be completed for a better understanding of the near-field response of the storage galleries.The experimental study of low permeability geomaterials is difficult and several questions about their THM behavior still remain. In this context, two original experimental systems with high precision local strain measurements and reduced drainage lengths (H) were developed and used for saturated drained tests: an isotropic compression cell (H = 10 mm) and a standard triaxial cell with a reduced drainage length using a geotextile placed around the sample (H = 19 mm).A detailed poroelastic characterization of the COx argillite in the isotropic cell provided a set of compatible transverse isotropic poroelastic parameters of the material, identified in a theoretical framework allowing to determine the Biot tensor components (coefficients b1 and b2, perpendicular and parallel to bedding plans, respectively). A key parameter not well documented to date is the unjacketed modulus that was determined by means of an unjacketed compression test (Ks = 21.7 GPa).A temperature control and an accurate calibration of thermal parasite effects allowed the investigation of the thermal volumetric response of the COx argillite during a drainage test under constant isotropic confining stress close in-situ state conditions. A thermoelastic expansion followed by a thermoplastic contraction was observed, with a transition at a temperature of 48 °C, close to the highest temperature supported during the geological history of the claystone. It is thus confirmed that such claystones keep in memory the maximum supported geological temperature. The precision of the deformation measurements also made it possible to identify a volumetric creep that is enhanced at 80 °C.Poroelastic calculations with the boundary conditions of the improved drainage system allowed to determine the magnitude of axial strain rates allowing good drainage during triaxial drained shearing (6.6×10-8 s-1). The drained tests carried out on the COx claystone showed a good compatibility with a criterion already published. Coherent data were also obtained on the Opalinus Clay failure criterion, that were compared to those of uniaxial compression tests at different speeds on samples equilibrated at 94% relative humidity, that exhibited a dependence of the peak strength on the shear rate.These results make it possible to reduce the uncertainties concerning the THM properties of claystones and should allow a better estimation of the response of the near field close to the galleries during the different phases of their service period.Key words: claystone, permeability, drainage, saturation, poroelasticity, Biot coefficient, transverse isotropy, triaxial testing, heating, creep; Les roches argileuses profondes de très faible perméabilité (10-20 m2), telles que l’argilite du Callovo-Oxfordien (COx) en France ou l’Argile à Opalinus en Suisse, sont des roches hôtes potentielles pour le stockage géologique des déchets radioactifs. Lors des différentes phases du stockage, ces roches seront soumises à des sollicitations thermo-hydro-mécaniques (THM) couplées. La détermination de leurs caractéristiques THM reste à compléter pour une meilleure compréhension de la réponse du champ proche des galeries de stockage.L’étude expérimentale des matériaux de faible perméabilité est délicate et plusieurs questions sur leur comportement THM restent posées. Dans ce contexte, deux systèmes expérimentaux originaux avec mesures précises des déformations locales et chemin de drainage (H) réduit ont été développés et utilisés pour la réalisation d’essais saturés drainés : une cellule de compression isotrope (H = 10 mm) et une cellule triaxiale standard dont le chemin de drainage a été réduit à l’aide d’un géotextile placé autour de l’échantillon (H = 19 mm) .Une caractérisation poroélastique détaillée de l’argilite du COx en cellule isotrope a permis, par des approches directes et indirectes compatibles, une détermination fiable des paramètres poroélastiques isotropes transverses du matériau, identifiés dans un cadre théorique permettant de déterminer les composantes du tenseur de Biot (coefficients b1 et b2, respectivement perpendiculaire et parallèle au litage). Un paramètre clé peu documenté à ce jour est le module de compression des grains solides, déterminé à l’aide d’un essai de compression sans membrane (Ks = 21.7 GPa).Un contrôle de température et un étalonnage précis de ces effets parasites ont permis l’étude de la réponse volumique thermique de l’argilite du COx lors d’un essai de chauffage drainé sous confinement isotrope constant proche de l’état in-situ. Une expansion thermoélastique suivie d’une contraction thermoplastique a été observée, avec une température de transition à 48°C, proche de la plus grande température supportée pendant l’histoire géologique de l’argilite. On confirme ainsi le fait que les argilites gardent en mémoire la température maximale supportée. La précision des mesures de déformations a aussi permis d’identifier un fluage volumique, dont l’amplitude est accentuée à 80°C.Des calculs poroélastiques avec les conditions aux limites du système de drainage amélioré ont permis de déterminer l’ordre de grandeur des taux de déformations axiales permettant un bon drainage lors du cisaillement triaxial (6.6×10-8 s-1). Les essais drainés sur l’argilite du COx présentent une bonne compatibilité avec un critère déjà publié. Des résultats cohérents ont aussi été obtenus sur le critère de rupture de l’Argile à Opalinus, par rapport auquel ont été comparés ceux d’essais de compression simple à différentes vitesses sur des échantillons équilibrés à 94% d’humidité relative qui a mis en évidence une dépendance de la résistance au pic vis-à-vis du taux de déformation axial.L’ensemble de ces résultats permet de réduire l’incertitude concernant les propriétés THM des argilites et devrait permettre une meilleure estimation de la réponse du champ proche des galeries au cours des différentes phases de leur période service.Mot clés : argilites, perméabilité, drainage, saturation, poroélasticité, coefficients de Biot, isotropie transverse, cisaillement triaxial, chauffage, fluage

This study is a contribution to the development of adsorption techniques for the removal of fluoride in natural waters. The work is carried out on a laboratory scale using local geo-materials sorbents, on the one hand the residues from the treatment of natural phosphorite of Hahotoé-Kpogamé and on the other hand the attapulgite clay mineral from the costal basin of Togo. The work carried out concerns the adsorption of fluoride on those sorbents. The following parameters are batch tested on synthetic fluoride solutions: time, solution pH, geo-material dose and fluoride concentration. The fluoride is analyzed by absorption spectrometry. The adsorption yields on the phosphorite treatment residues for aqueous fluoride solutions at an initial concentration of 10 mg/L and an adsorbent concentration of 10 g/L are 49 % at pH 6.5 and 66 % at pH 4.0. In the same experimental conditions, the yields on clay minerals are 28.2 % and 36.3 %. These yields are logically improved by increasing the adsorbent dosage (from 2 to 30 g/L). Additional tests are carried out on natural water at an initial fluoride concentration of 3.76 mg/L., Cette étude est une contribution au développement de techniques d’adsorption pour l’élimination du fluor dans les eaux naturelles. Les travaux ont été réalisés à l’échelle du laboratoire en utilisant comme sorbants des géo-matériaux locaux, d’une part les résidus du traitement des phosphates naturels de Hahotoé-Kpogamé et d’autre part l’argilite feuilletée du bassin sédimentaire côtier du Togo. Les travaux réalisés concernent l’adsorption du fluor sur les sorbants considérés. Les paramètres suivants ont été testés en batch sur des solutions synthétiques de fluor : le temps, le pH de la solution, la dose du géo-matériau et la concentration du fluor. Le fluor a été dosé par spectromètrie d’absorption. Les rendements d’adsorption sur les résidus de traitement des phosphates pour des solutions aqueuses de fluor à concentration initiale de 10 mg/L et une concentration en adsorbant de 10 g/L ont été de 49 % à pH 6,5 et 66 % à pH de 4,0. Dans les mêmes conditions expérimentales, les rendements sur les argilites ont été de 28,2 % et 36,3 %. Ces rendements ont logiquement été améliorés en augmentant le dosage en adsorbant (de 2 à 30 g/L). Des essais complémentaires ont été réalisés sur une eau naturelle à une concentration initiale en fluor de 3,76 mg/L.

This study is a part of the deep disposal site development for radioactive waste in Meuse-Haute Marne (France), most specifically on the bio-physico-chemical conversion of sedimentary clay rocks (Callovo-Oxfordian, COx), excavated and stored on surface in the form of heap. During the experimental and operational phases, several million cubic meters of argillite will be excavated. Argillite stored in the open air will be exposed to meteoritic alterations, oxidizing conditions of surface and colonized biologically (plants, bacteria, fungi). The aim of the thesis is to study the impact of naturally derived antioxidants from revegetation of heap with antioxidant-producing plants on the physical, chemical or microbial weathering processes of argillite. This work was designed to (i) identify suitable naturally derived antioxidants and the plants to produce them (ii) assess the antioxidant inhibitory effects on weathering and leaching COx metals in the laboratory, (iv) field test selected plants on the heap, (iii) follow in situ physicochemical and microbiological evolution of the argillite heap planted with antioxidant producing plants. In the laboratory, percolating model antioxidants of Lamiaceae (linalool, thymol, carvacrol) through a packed column of argillite showed variable water weathering/leaching rate depending on the metal elements present; very low for aluminum (, Cette étude s’inscrit dans le contexte du stockage profond de déchets radioactifs sur le site de Meuse-Haute Marne (Andra) et plus précisément de l’évolution bio-physico-chimique de roches sédimentaires argileuses (Callovo-Oxfordien, COx), excavées et stockées en surface sous forme de verses. Durant la phase préparatoire et la phase d’exploitation, plusieurs millions de mètres cubes d’argilites seront excavées. L’argilite stockée à l’air libre sera ainsi exposée durant plusieurs décennies aux altérations météoritiques et aux conditions oxydantes de surface et à la colonisation biologique (plantes, bactéries, champignons). L’objectif de la thèse était d’étudier l’impact de molécules antioxydantes et de la végétalisation des verses par des plantes produisant ces molécules, sur les processus d’altération physiques, chimiques ou microbiens de l’argilite du COx. Ce travail visait à (i) identifier des molécules antioxydantes et des plantes d’intérêt (ii) évaluer les effets inhibiteurs des substances antioxydantes sur l’altération des minéraux et la lixiviation des métaux du COx au laboratoire, (iv) tester la cultivabilité des plantes sélectionnées sur les verses, (iii) suivre in situ l’évolution physico-chimique et microbiologique de l’argilite d’une verse plantée ou non. Des expériences de percolation en colonnes avec des molécules antioxydantes « modèles » des Lamiacées (linalol, thymol, carvacrol) ont montré des taux d’altération/lixiviation très variables en fonction de l’élément. Ils étaient très faibles pour l’aluminium (

International audience; A micromechanics-based analysis is developed throughout this paper in order to study stress loading/permeability couplings in cracked porous media. Fracture closure phenomena under macrocopic compressive stresses are addressed for a fracture modelled as an arrangement of parallel cracks. This first multiscale step emphasizes the key role of the cracks connectedness on the macroscopic permeability evolution with respect to the applied confining pressure.; Cette étude présente une analyse micromécanique du couplage contrainte-perméabilité dans les milieux poreux fissurés. On aborde en particulier la question de la refermeture d'une fracture, modélisée par un réseau de fissures parallèles, sous l'effet d'un chargement macroscopique en compression. Cette première approche multi-échelle met l'accent sur le rôle déterminant de la connexion des fissures dans la loi d'évolution de la perméabilité macroscopique en fonction du chargement appliqué.

The development of nuclear energy in recent years requires safe solutions for the storage of radioactive waste. A solution proposed for high activity radioactive waste is the storage indeep low permeability geological formations such as claystones. In this perspective, Andra, the French agency for the management of radioactive wastes, supported investigations on theshort and long term behaviour of the Callovo-Oxfordian (COx) claystone, considered as apotential host rock in France. In this framework, a microscopic and macroscopic experimental study on the thermo-hydro-mechanical behaviour of COx claystone was carried out. In this work, a microstructure investigation of the water retention properties of the Cox claystone was performed. The water retention properties were determined by controlling suction through the vapour phase, with also the monitoring of volume changes and changes indegree of saturation as a function of suction along the drying and wetting paths. The study was completed by a microstructure investigation based on the use of mercury intrusion porosimetry on freeze-dried specimens. It was observed that the concepts governing the hydration of smectites appeared useful to better understand the effects of changes in water content and suction on the microstructure of COx claystone. In a second step, the compression-swelling behaviour of the COx claystone was related to micro structure features by performing high pressure oedometer compression tests and byrunning mercury intrusion porosimetry tests and scanning electron microscope observationson specimens submitted to compression and stress release. The results obtained showed that the potential of swelling was linked to the density of cracks generated during compression. The thermo-mechanical behaviour of fully saturated COx claystone specimens was investigated from shear and drained heating tests using a hollow cylinder triaxial device specially developed for low permeability materials. The shear tests at 25°C evidenced lowershear strength on specimens with higher porosity. The preliminary results obtained at 80°Cevidenced a more ductile response, with slightly smaller shear strength and little changes of the elastic parameters at elevated temperature. Drained isotropic heating tests confirmed thecontracting volumetric plastic behaviour of the COx argillite, similar to normally consolidated clays. The effect of thermal pressurisation of the pore water on a specimen with a pre-existingshear plan was investigated. The results showed that undrained heating under shear stress decreased the effective stress, bringing back the sheared specimen to failure. The self-sealing properties of COx claystone at 25 and 80°C were investigated by conducting steady state permeability tests on sheared specimens at various stages. The results showed that the overall permeability of the sheared specimen at 25 and 80°C was comparable to that before shearing, confirming the good self-sealing properties of COx claystone; Le développement de l’énergie nucléaire durant les dernières années nécessite de trouver des solutions pour le stockage et le confinement des déchets radioactifs. Une solution envisagée est l’enfouissement dans les formations argileuses peu perméables comme les argilites. Dans cette perspective, l’Andra a mis l’accent sur l’étude du comportement à court et à long terme de l’argilite du Callovo-Oxfordien (COx), considérée comme une roche hôte potentielle en France. Dans le cadre de ce projet, une étude expérimentale microscopique et macroscopique sur le comportement thermo-hydro-mécanique de l’argilite du COx a été réalisée. Dans un premier temps, une investigation microstructurale des propriétés de rétention d’eau a été réalisée. L’étude de la courbe de rétention d’eau déterminée par la technique de contrôle de succion par phase vapeur et incluant les changements de volume et de degré de saturation en fonction de la succion le long des chemins de séchage et humidification a été complétée par une étude microstructurale basées sur des mesures porosimétriques par intrusion de mercure sur éprouvettes lyophilisées. On observe que les concepts régissant l’hydratation des smectites peuvent être utilisés pour une meilleure compréhension des effets de changement de teneur en eau sur la microstructure de l’argilite. Le comportement en compression-gonflement avec un aspect microstructural a été étudié par la réalisation d’un programme d’essai oedométriques haute pression et l’utilisation conjointe de la porosimétrie au mercure et le microscope électronique à balayage. Les résultats obtenus ont montré que le potentiel du gonflement était lié à la densité de fissuration engendrée lors de la compression. Le comportement thermo-mécanique de l’argilite du COx saturée a été étudié à partir d’essais de cisaillement et de chauffage en condition drainée réalisés à l’aide d’une cellule triaxiale cylindre creux à faible chemin de drainage. Les essais de cisaillement à 25°Cmontrent des résistances au cisaillement plus faible pour des éprouvettes de plus forte porosité. Les essais triaxiaux à 80°C montrent un comportement plus ductile, une résistance au cisaillement moins importante et pas d’effet significatif sur les paramètres élastiques de l’argilite. L’analyse des résultats des essais de chauffage drainée confirme un comportement plastique contractant, similaire aux argiles normalement consolidées, pour l’argilite du COx. La possibilité de réactivation d’un plan de cisaillement lors d’un essai de chauffage non drainé d’un échantillon de l’argilite du COx est mise en évidence. Les résultats obtenus montrent que la pressurisation thermique du fluide interstitiel peut, du fait du relâchement de contrainte induit, réactiver une fissure de cisaillement existante. Les propriétés d’auto-colmatage de l’argilite du Callovo-Oxfordien, dans une gamme de température de 25-80°C, ont été étudiées par la réalisation d’essais de perméabilité sur un échantillon endommagé par un chargement déviatorique. Les résultats montrent que la présence des plans de cisaillement n’affecte pas la perméabilité, ce qui confirme la bonne capacité d’auto-colmatage de l’argilite du COx

This study focuses on the interactions between two materials that may be introduced in a geological disposal of radioactive waste: metallic materials such as the high-level waste overpack, and clay materials such as the clay host rock. Indeed, the interactions between these two materials in such conditions could induce a change of their initial confinement properties. This work aimed at determining the influence of heterogeneities (technological gaps and fractures) and bacterial activities on these interactions, in terms of evolution of chemical and hydraulic properties of clayey materials. To this end, two percolation cells have been conducted during 13 months: the first one with two bacteria (SRB, IRB), the second one without bacteria. These experiments, carried out at 60°C, involved circulating synthetic water representative of the Tournemire pore water through iron powder and through Toarcian artificially cracked argillite from Tournemire. An iron rod was also placed into the argillite. Thus, solid characterizations (SEM, SEM/EDS, Raman, XRD, X-ray tomography) allowed the study of both interfaces: the iron powder/argillite interface and the iron rod/argillite interface.The water probably circulated into the crack during the entire test, which was confirmed by reactive transport modeling with the HYTEC reactive transport code. However, no secondary phase was identified in the crack. In addition, bacteria survival in the biotic cell was confirmed during the experiment by monitoring their population and by analyzing their genetic diversity at the end of the experiment. A strong decrease in sulfate concentration was measured in the output, which confirms the SRB activity.Solid characterization conducted at the end of the experiments have highlighted, with and without bacteria, the occurrence of magnetite and chukanovite in the iron powder, the latter being mainly located close to the argillite interface. In the argillite, a Fe-enriched zone (10 µm) was identified. The mean corrosion rate was estimated at 0.2 µm/y (lower bound). At the iron rod/argillite interface, two corrosion facies were observed. The first, identified in both cells, is mainly constituted of chukanovite in the inner layer and siderite in the outer layer. Extent of the argillite perturbation reaches about 30 µm. The second, only observed with bacteria, highlights the presence of iron sulfide precipitation (mackinawite) and localized corrosion patterns. Finally, HYTEC simulations have enabled us to better understand the observed biogeochemical processes, such as the pH effect, and to better quantify some key kinetic parameters.; La présente étude porte sur les interactions entre deux types de matériaux susceptibles d'être mis en jeu au sein d'un stockage géologique de déchets radioactifs : les matériaux métalliques, constituant notamment le surconteneur de déchets de haute activité, et les matériaux argileux, telle que la roche hôte argileuse. Les interactions entre ces deux matériaux en conditions de stockage pourraient en effet modifier leurs propriétés de confinement initiales. Les travaux présentés ont visé à déterminer l'influence d'hétérogénéités (vides technologiques et fractures) et d'activités bactériennes sur ces interactions, notamment en termes d'évolution de propriétés chimiques et hydrauliques de l'argile. Dans cet objectif, deux expériences intégrées en cellules de percolation ont été mises en œuvre, à 60 °C, pendant 13 mois : la première en présence de deux souches bactériennes (BSR, BFR), la seconde constituant un témoin abiotique. Ces expérimentations ont permis la circulation d'une eau synthétique dont la composition est représentative de celle de l'eau porale de Tournemire au travers d'un compact de fer pulvérulent puis d'une carotte d'argilite du Toarcien de Tournemire, artificiellement fissurée. L'une des deux demi-carottes d'argile contenait également un cylindre de fer massif. Les caractérisations post-mortem (MEB, MEB/EDS, Raman, DRX, tomographie aux rayons X) ont permis d'étudier deux interfaces : l'interface fer pulvérulent/argilite et l'interface fer massif/argilite.Concernant le déroulement des expérimentations, il convient de noter en premier lieu que la fissure a probablement été circulante durant la totalité de l'essai, ce que tendent à confirmer les modélisations couplées chimie/transport avec le code HYTEC. Toutefois, aucune phase néoformée n'a été mise en évidence à son niveau. Par ailleurs, la survie bactérienne dans la cellule biotique a été confirmée au cours de l'expérimentation par le suivi régulier de la population et par une analyse de la diversité génétique à la fin des essais. Une nette diminution de la concentration en sulfates en sortie de cellule confirme l'activité des BSR.Les caractérisations solides en fin d'essais ont mis en évidence dans la zone de fer pulvérulent, avec et sans bactéries, de la magnétite et de la chukanovite, cette dernière étant localisée majoritairement à l'interface avec l'argilite. Une zone enrichie en fer (10 µm) a été identifié à l'interface dans l'argilite. La vitesse moyenne de corrosion du fer pulvérulent a été estimée à 0,2 µm/an (valeur basse). A l'interface fer massif/argilite, deux faciès ont été mis en évidence. Le premier faciès, identifié dans les deux dispositifs, est composé de chukanovite en couche interne et de sidérite en couche externe. L'extension de la perturbation de l'argilite est de l'ordre de 30 µm. Le second faciès, mis en évidence seulement en présence de bactéries, montre la présence de sulfure de fer (mackinawite) et d'avancées locales de corrosion. Enfin, les simulations HYTEC réalisées ont permis de mieux comprendre les mécanismes biogéochimiques observés expérimentalement, notamment l'effet du pH, et de mieux quantifier certains paramètres cinétiques clefs.

Colloque avec actes et comité de lecture. Internationale.; International audience; La relation entre les déformations par dessiccation de l’argilite de Tournemire et les propriétés texturales de la roche a été étudiée par un nouveau montage expérimental. Celui-ci se déroule en deux phases : la première utilise la méthode de corrélation d’images numériques (CIN) et la seconde la microscopie électronique à balayage (MEB). L’intérêt de cette manipulation est de pouvoir quantifier l’influence de la microstructure de l’argilite sur des déformations provoquées par des variations d’humidités. Dans une enceinte étanche, un échantillon provenant du forage FD90 du tunnel de Tournemire a été soumis à cycle de saturation-désaturation entre 98 et 33% d’humidité (98-33-98-33). L’échantillon se présente sous la forme d’un cube de 20x20x20mm3 et est filmé par deux caméras. La première caméra filme un champ large sur une face entière (25x20mm²) tandis que la seconde filme un champ zoomé (5.5x4.1mm²) sur une autre face. Le champ zoomé est ensuite analysé au MEB afin d’établir une cartographie des minéraux en électrons rétrodiffusés, qui sera comparée aux champs de déformations obtenus par CIN à partir des images des caméras. Ce montage expérimental permet d’étudier les champs de déformations dans deux directions (approximation du phénomène en 3D) à deux échelles différentes (millimétrique à micrométrique) avec la microstructure et la teneur en eau de la roche.

In France, the deep underground nuclear waste repository consists of a natural barrier (in an argillaceous rock named argillite), associated to artificial barriers, including plugs of swelling clay (bentonite)-sand for tunnel sealing purposes. The main objective of this thesis is to assess the sealing efficiency of the bentonite-sand plug in contact with argillite, in presence of both water and gas pressures. To assess the sealing ability of partially water-saturated bentonite/sand plugs, their gas permeability is measured under varying confining pressure (up to 12MPa). It is observed that tightness to gas is achieved under confinement greater than 9MPafor saturation levels of at least 86-91%. We than assess the sealing efficiency of the bentonite-sand plug placed in a tube of argillite or of Plexiglas-aluminium (with a smooth or a rough interface). The presence of pressurized gas affects the effective swelling pressure at values Pgas from 4MPa. Continuous gas breakthrough of fully water-saturated bentonite-sand plugs is obtained for gas pressures on the order of full swelling pressure (7-8MPa), whenever the plug is applied along a smooth interface. Whenever a rough interface is used in contact with the bentonite-sand plug, a gas pressure significantly greater than its swelling pressure is needed for gas to pass continuously. Gas breakthrough tests show that the interface between plug/argillite or the argillite itself are two preferential pathways for gas migration, when the assembly is fully saturated, En France, le système de stockage profond de déchets radioactifs envisagé est constitué d’une barrière naturelle (roche hôte argileuse, argilite) et de barrières artificielles, comprenant des bouchons d’argile gonflante (bentonite)-sable pour son scellement. L'objectif de cette thèse est d’étudier l’efficacité du gonflement et du scellement des bouchons placés dans l’argilite, sous l’effet, à la fois, d’une pression d’eau et d’une pression de gaz (tel que formé dans le tunnel). Pour évaluer la capacité de scellement du bouchon bentonite/sable partiellement saturé en eau, on a évalué sa perméabilité au gaz Kgaz sous pression de confinement variable (jusqu’à 12MPa). L'étanchéité au gaz (Kgaz < 10-20m2) est obtenue sous confinement Pc≥9MPa si la saturation est d’au moins 86-91%. Par ailleurs, nous avons évalué le gonflement et l'étanchéité du bouchon de bentonite-sable imbibé d’eau dans un tube d’argilite ou de Plexiglas-aluminium lisse ou rugueux. La présence de gaz diminue la pression effective de gonflement (et la pression de percée de gaz) à partir d’une pression Pgaz= 4 MPa. Après saturation complète en eau, l’écoulement continu de gaz au travers du bouchon seul se fait à Pgaz=7-8MPa s’il dispose d’une interface lisse avec un autre matériau (tube métallique), alors que celui au travers de l’ensemble bouchon/argilite a lieu à Pgaz=7-7,5MPa. Le passage à travers le bouchon gonflé au contact d’une interface rugueuse se fait à une pression de gaz bien supérieure à la pression de gonflement du bouchon. Les essais de percée de gaz montrent que l'interface et l'argilite sont deux voies possibles de migration de gaz lorsque l’ensemble bouchon/roche hôte est complètement saturé

Les silicifications affectent indifféremment tous les faciès sédimentaires (calcaire lacustre, gypse et argilites). Elles sont sécantes sur les structures sédimentaires, aussi bien à l'échelle de l'affleurement que de la lame mince, et sont donc tardives post-sédimentaires. De plus elles sont limitées à la zone d'affleurement et disparaissent dès 20-40 m de profondeur comme le montre les nombreux travaux miniers. Les silicifications sont liées à des écoulements de nappe. La silice se dépose à proximité de l'affleurement, vraisemblablement par refroidissement de l'eau au contact des sols gelés pendant les périodes froides du Quaternaire.

The hydromechanical behavior of argillaceous rocks, which are possible host rocks for underground radioactive nuclear waste storage, is investigated by means of micromechanical experimental investigations and modellings. Strain fields at the micrometric scale of the composite structure of this rock, are measured by the combination of environmental scanning electron microscopy, in situ testing and digital image correlation technique. The evolution of argillaceous rocks under pure hydric loading is first investigated. The strain field is strongly heterogeneous and manifests anisotropy. The observed nonlinear deformation at high relative humidity (RH) is related not only to damage, but also to the nonlinear swelling of the clay mineral itself, controlled by different local mechanisms depending on RH. Irreversible deformations are observed during hydric cycles, as well as a network of microcracks located in the bulk of the clay matrix and/or at the inclusion-matrix interface. Second, the local deformation field of the material under combined hydric and mechanical loadings is quantified. Three types of deformation bands are evidenced under mechanical loading, either normal to stress direction (compaction), parallel (microcracking) or inclined (shear). Moreover, they are strongly controlled by the water content of the material: shear bands are in particular prone to appear at high RH states. In view of understanding the mechanical interactions a local scale, the material is modeled as a composite made of non-swelling elastic inclusions embedded in an elastic swelling clay matrix. The internal stress field induced by swelling strain incompatibilities between inclusions and matrix, as well as the overall deformation, is numerically computed at equilibrium but also during the transient stage associated with a moisture gradient. An analytical micromechanical model based on Eshelby's solution is proposed. In addition, 2D finite element computations are performed. Results are discussed in relation with experimental observations.; Ce mémoire présente l'étude expérimentale et la modélisation à l'échelle microscopique du comportement hydromécanique des argilites, roche hôte potentielle pour le stockage souterrain des déchets radioactifs. Le champ de déformation est mesuré par microscopie électronique à balayage environnementale et corrélation d'images numériques. En premier lieu, on étudie le cas du chargement hydrique pur. Le champ de déformation obtenu est très hétérogène, et montre une anisotropie. La non-linéarité de déformation pour HR élevée est le résultat combiné d'une fissuration et d'un gonflement non-linéaire de la phase argileuse dû à des mécanismes différents selon humidité relative (HR). On constate une déformation irréversible lors d'un cycle hydrique, ainsi qu'un réseau de microfissures localisées dans la phase argileuse ou aux interfaces grain-matrice. Ensuite, on étudie le cas du chargement combiné hydrique et mécanique dans le MEBE. Trois types de bandes de déformation apparaissent au cours du chargement mécanique : horizontales (compaction), verticales (fissuration), et inclinées (cisaillement). Les bandes de cisaillement apparaissent plus tôt à HR plus élevée. Finalement, le matériau sous chargement hydrique est modélisé comme un composite constitué par de inclusions non gonflantes au sein d'une matrice gonflante. On calcule d'abord le champ de contrainte interne dû aux interactions inclusion-matrice ainsi qu'au gradient d'humidité, et ensuite la déformation globale. On en dérive un modèle micromécanique du type du problème d'Eshelby. De plus, des modélisations 2D aux éléments finis sont effectuées.

The hydromechanical behavior of argillaceous rocks, which are possible host rocks for underground radioactive nuclear waste storage, is investigated by means of micromechanical experimental investigations and modellings. Strain fields at the micrometric scale of the composite structure of this rock, are measured by the combination of environmental scanning electron microscopy, in situ testing and digital image correlation technique. The evolution of argillaceous rocks under pure hydric loading is first investigated. The strain field is strongly heterogeneous and manifests anisotropy. The observed nonlinear deformation at high relative humidity (RH) is related not only to damage, but also to the nonlinear swelling of the clay mineral itself, controlled by different local mechanisms depending on RH. Irreversible deformations are observed during hydric cycles, as well as a network of microcracks located in the bulk of the clay matrix and/or at the inclusion-matrix interface. Second, the local deformation field of the material under combined hydric and mechanical loadings is quantified. Three types of deformation bands are evidenced under mechanical loading, either normal to stress direction (compaction), parallel (microcracking) or inclined (shear). Moreover, they are strongly controlled by the water content of the material: shear bands are in particular prone to appear at high RH states. In view of understanding the mechanical interactions a local scale, the material is modeled as a composite made of non-swelling elastic inclusions embedded in an elastic swelling clay matrix. The internal stress field induced by swelling strain incompatibilities between inclusions and matrix, as well as the overall deformation, is numerically computed at equilibrium but also during the transient stage associated with a moisture gradient. An analytical micromechanical model based on Eshelby's solution is proposed. In addition, 2D finite element computations are performed. Results are discussed in relation with experimental observations.; Ce mémoire présente l'étude expérimentale et la modélisation à l'échelle microscopique du comportement hydromécanique des argilites, roche hôte potentielle pour le stockage souterrain des déchets radioactifs. Le champ de déformation est mesuré par microscopie électronique à balayage environnementale et corrélation d'images numériques. En premier lieu, on étudie le cas du chargement hydrique pur. Le champ de déformation obtenu est très hétérogène, et montre une anisotropie. La non-linéarité de déformation pour HR élevée est le résultat combiné d'une fissuration et d'un gonflement non-linéaire de la phase argileuse dû à des mécanismes différents selon humidité relative (HR). On constate une déformation irréversible lors d'un cycle hydrique, ainsi qu'un réseau de microfissures localisées dans la phase argileuse ou aux interfaces grain-matrice. Ensuite, on étudie le cas du chargement combiné hydrique et mécanique dans le MEBE. Trois types de bandes de déformation apparaissent au cours du chargement mécanique : horizontales (compaction), verticales (fissuration), et inclinées (cisaillement). Les bandes de cisaillement apparaissent plus tôt à HR plus élevée. Finalement, le matériau sous chargement hydrique est modélisé comme un composite constitué par de inclusions non gonflantes au sein d'une matrice gonflante. On calcule d'abord le champ de contrainte interne dû aux interactions inclusion-matrice ainsi qu'au gradient d'humidité, et ensuite la déformation globale. On en dérive un modèle micromécanique du type du problème d'Eshelby. De plus, des modélisations 2D aux éléments finis sont effectuées.

In the context of geological disposal of radioactive waste, this work contributes to the characterization of the effect of diffuse damage on the water retention and gas transfer properties of concrete (CEM I and CEM V) selected by Andra, Callovo-Oxfordian argillite (host rock) and argillite / concrete interfaces. This study provides information on the concrete microstructure from Mercury porosimetry intrusion and water retention curves: each concrete has a distinct microstructure, CEM I concrete is characterized by a significant proportion of capillary pores while CEM V concrete has a large proportion of C-S-H pores. Several protocols have been developed in order to damage concrete. The damage reduces water retention capacity of CEM I concrete and increases its gas permeability. Indeed, gas breakthrough pressure decreases significantly for damaged concrete, and this regardless of the type of concrete. For argillite, the sample mass increases gradually at RH = 100%, which creates and increases damage in the material. This reduces its ability to retain water. Otherwise, water retention and gas transport properties of argillite are highly dependent of its initial water saturation, which is linked to its damage. Finally, we observed a clogging phenomenon at the argillite/concrete interfaces, which is first mechanical and then hydraulic (and probably chemical) after water injection. This reduces the gas breakthrough pressure interfaces; Dans le contexte du stockage géologique des déchets radioactifs, ce travail contribue à la caractérisation de l’effet de l’endommagement diffus sur les propriétés de rétention d’eau et transfert de gaz (perméabilité et percée de gaz). Les matériaux considérés sont les bétons CEM I et CEM V sélectionnés par l’Andra, l’argilite du Callovo-Oxfordien (roche hôte) et les interfaces argilite/béton. Cette étude a fourni des informations sur la microstructure des bétons à partir de leurs propriétés de rétention d’eau mais également à partir de la porosimétrie au mercure. Chaque béton a une microstructure bien distincte, caractérisée par une proportion non négligeable de pores capillaires pour le CEM I et une grande proportion de pores des hydrates pour le CEM V. Plusieurs protocoles d’endommagement ont été développés. L’endommagement contribue à réduire la capacité de rétention d’eau du béton CEM I et à augmenter leur perméabilité au gaz. En revanche, tous les échantillons endommagés présentent une pression de percée au gaz significativement plus faible que celles des matériaux sains, et ceci quel que soit le type de béton. Pour l’argilite, on observe une prise d’eau progressive à HR=100%, qui engendre un endommagement du matériau. Ce dernier réduit sa capacité de rétention d’eau. Par ailleurs, ses propriétés de rétention d’eau et de transport de gaz dépendent fortement de son état hydrique initial ainsi que de son endommagement. Enfin, on observe un phénomène de colmatage au niveau des interfaces, d’abord mécanique, puis hydraulique (et surement chimique) suite à l’injection d’eau. Ceci a pour conséquence de réduire la pression de percée des échantillons d’interface

The Callovo-Oxfordian claystones properties make them reliable as a geological barrier for the confinement of radioactive wastes. In order to optimally predict their behavior, how they respond to various short and long terms loadings has to be studied. Particularly during the exploitation phase, air is continuously ventilated throughout the galleries. The climatic properties of this air are not balanced with those of the rock, and may perturb its hydromechanical (HM) attributes. Thus, assessing the HM response of the rock under hydric loading seems to be a priority.This dissertation begins with laboratory tests to propose an appropriate physical model. Drying tests were studied as they focus on the HM response of samples undergoing hydric loadings. A first 2D isotropic model is proposed, and then enhanced to 3D by considering a transversely isotropic Young modulus. Secondly, experimental results provide relevant data to estimate poroelastic and transport parameters involved in the model. Estimation is achieved according to an inverse procedure, which minimizes the error between measurements and model predictions. Finally, a real-size test is simulated using 2D models: an isotropic plastic one and a transversely isotropic elastic one.Model predictions reproduce well the laboratory tests data. When simulating the in situ behavior, a rather good agreement is obtained between the numerical and experimental results (although using the parameters estimated at the laboratory scale). However, the model highlights a limited influence of plasticity in the laboratory tests, while dissipative phenomena obviously occur in situ. 3D laboratory simulations do not improve the precision of 2D results, but reproduce more experimental data (mass variations, axial and lateral strains). Moreover, the inversion process is more efficient when ran over various kinds of data. Furthermore, stability of the algorithm is improved when adopting a two-phase convergence (simplex, followed by a gradient-like method). Numerical estimates of the parameters are in agreement with the direct experimental measurements obtained through other tests., Les propriétés des argilites du Callovo-Oxfordien les désignent comme une barrière naturelle sûre pour le stockage de déchets radioactifs. Afin d'optimiser la prédiction de leur comportement, leur réponse à diverses sollicitations à court et long termes est étudiée. Notamment, lors de la phase d'exploitation, l'air ventilé dans les galeries n'est pas à l'équilibre hydrique avec la roche et peut perturber ses propriétés hydromécaniques (HM). Il semble alors essentiel de caractériser la réponse HM de la roche à des sollicitations hydriques.La démarche adoptée consiste à proposer un modèle physique adéquat, sur la base d'essais au laboratoire. L'essai de séchage est retenu puisqu'il permet d'étudier la réponse des échantillons en conditions non-saturées. A partir des résultats HM, un modèle élastique 2D isotrope est proposé, puis est élevé à la 3D avec un module de Young isotrope transverse. Ensuite, les données expérimentales servent à estimer certains paramètres poroélastiques et de transfert du modèle. Cette étape est accomplie par procédure inverse (minimisation de l'erreur mesures-calculs). Enfin, une modélisation 2D du comportement in situ est proposée, et compare les prédictions de modèles plastique isotrope et élastique isotrope transverse.Les simulations d'essais au laboratoire reproduisent assez bien les données expérimentales. Pour la modélisation in situ, une bonne corrélation est obtenue entre les prédictions et les mesures, et ce sans ajustement préalable des paramètres. Toutefois, le modèle souligne une influence limitée de la plasticité à l'échelle du laboratoire, alors que les phénomènes dissipatifs sont marqués in situ. Les modélisations 3D au laboratoire ne donnent pas de résultats plus fins qu'en 2D, mais reproduisent plus de données expérimentales (variations de masse, déformations axiales et latérales). De plus, injecter plusieurs types de données dans la formulation inverse permet d'améliorer la précision de l'algorithme. Par ailleurs, une meilleure stabilité de l'algorithme est obtenue en adoptant une convergence en deux étapes (simplex, puis méthode de type gradient). Les estimations numériques des paramètres corroborent les mesures expérimentales obtenues par ailleurs.

Deep argillaceous formations are considered as potential host rock for high-level radioactive waste repository. Based on safety assessment calculations, active selenium (79Se) and iodine (129I) from high level radioactive waste might be ones of the major dose contributors due to their longevity and their anionic character. However, because of their high sensitivity to redox condition, a special attention to the oxidation state of these elements is required. A comparative study on the diffusion properties of selenium and iodine through argillaceous rocks was realized with the aim to determine the effects of both the redox conditions and the mineralogy on the migration of these two elements. For these purposes, we have studied two argillaceous rocks: Toarcian argillite from Tournemire (France) and Opalinus clay (OPA) from the Mont-Terri (Switzerland). The study of the iodide migration allowed to confirm the control on the iodide retention of both oxidized pyrite and natural organic matter. A kinetic control of the iodide sorption is also suspected. We focus the selenium study on the more oxidized species, Se(IV) and Se(VI). The Se(IV) migration is strongly dependant from oxydo-reduction processes. Indeed, the Se(IV) diffusion experiments through Tournemire argillite and OPA indicated a significant reduction associated to Fe(II). The Se(VI) study evidenced a behavior dependant from the initial concentration : at the highest concentration, no significant retention was observed while the retention is significant at the lowest concentration. Futhermore, spectroscopic analyses tend to show a low Se(VI) reduction at the Fe contact. However, biotic origin cannot be excluded; Les roches argileuses sont considérées comme de potentielles roches-hôtes pour le stockage en profondeur des déchets radioactifs de Haute Activité et de Moyenne Activité à Vie Longue (déchets HA-MAVL). L’iode 129 et le sélénium 79, issus des déchets nucléaires, sont considérés comme deux des radio-éléments les plus pénalisants en termes de sûreté. Cependant, l’iode et le sélénium présentent, vis-à-vis des conditions d’oxydo-réduction, des propriétés qui nécessitent une attention particulière quant à leur état d’oxydation. Une étude comparative sur la migration du sélénium et de l’iode au travers de roches argileuses a donc été réalisée afin de déterminer, dans un premier temps l’effet des conditions redox sur la migration du sélénium et de l’iode, et dans un second temps l’influence de la minéralogie sur le comportement de ces éléments. A cet effet, deux roches argileuses ont été étudiées, à savoir les argilites toarciennes de Tournemire (France) et les Argiles à Opalines (OPA) du Mont Terri (Suisse). L’étude des iodures dans les roches argileuses indurées a permis de confirmer le rôle de la pyrite oxydée et de la MON dans la rétention des iodures. On soupçonne notamment que la rétention des iodures serait contrôlée cinétiquement. Lors de l’étude de la migration du sélénium, nous nous sommes intéressé aux formes les plus oxydées de cet élément, à savoir le Se(IV) et le Se(VI). La migration du Se(IV) est fortement liée à des processus d’oxydo-réduction. En effet, lors de la diffusion de cet élément dans le Toarcien supérieur et l’OPA, une fraction importante du Se(IV) est réduite. Cette réduction semble fortement associée à la présence de fer dans la roche. L’étude du Se(VI) nous a permis de mettre en évidence un comportement dépendant de la concentration initiale : la rétention est significative aux plus faibles concentrations et non aux fortes concentrations. Les analyses spectroscopiques montrent une faible réduction du Se(VI) au contact du fer dans la roche. Néanmoins, nous ne pouvons pas exclure que cette réduction soit d’origine microbienne.

La modélisation des champs internes de contraintes et de déformations dans le cas de l’argilite de la Meuse-haute Marne est proposée dans ce papier avec XFEM. Cette technique aux progrès importants nous semble appropriée car sans remaillage dans le cas de microstructure complexe. Le géomatériau considéré révèle une microstructure polycristalline de grains en grains qui est modélisée ici par une tesselation de Voronoi. La disparité d’orientation, de taille des grains de cette représentation permet, via l’utilisation XFEM de déterminer les incompatibilités des déformations et des contraintes entre grains voisins de calcite /quartz ou d’argile donnant lieu à des gradients parfois très élevées qui peuvent être des sites d’initiation et de développement du comportement non linéaire. 29ème rencontre de l’AUGC Tlemcen (29-31 Mai 2011).

During the different phases of the exothermic radioactive waste deep disposal (excavation, operation) and after permanent closure, the host rock is submitted to various coupled mechanical, hydraulic and thermal phenomena. Hence, a thorough investigation of the thermo-hydro-mechanical behaviour of the rock is necessary to complete existing data and to better understand and model the short and long term behaviour of the Callovo-Oxfordian (COx) clay formation in Bure (Meuse/Haute-Marne - M/HM), considered by ANDRA as a potential host rock in France.In this work, the compression – swelling behaviour of the COx claystone was first investigated by carrying out a series of high-pressure oedometric tests. The results, interpreted in terms of coupling between damage and swelling, showed that the magnitude of swelling was linked to the density of the fissures created during compression. In a second step, the hydromechanical and thermo-hydro-mechanical behaviour of the saturated claystone under a mean stress close to the in situ one were investigated by using two devices with short drainage path (10 mm), namely a isotropic cell and a newly designed hollow cylinder triaxial cell with local displacement measurements. These devices helped to solve two majors problems related to testing very low permeability materials : i) a satisfactory previous sample saturation (indicated by good Skempton values) and ii) satisfactory drainage conditions. Some typical constitutive parameters (Skempton and Biot's coefficients, drained and undrained compressibility coefficients) have been determined at ambient temperature through isotropic compression tests that also confirmed the transverse isotropy of the claystone. The consistency of the obtained parameters has been checked in a saturated poroelastic framework. Two aspects of the thermo-hydro-mechanical behaviour of the COx claystone have then been investigated through different heating tests and through drained and undrained isotropic compression tests at elevated temperature (80°C) : the effects of temperature on the behaviour of claystone and thermal pressurization. A drained heating test under in-situ stress conditions evidenced, probably for first time, a plastic contractant response of the claystone (like normally consolidated clays), a feature not considered in the presently conducted numerical modelling of deep disposal systems. Another new important observed feature is the increase in drained compressibility of the COx claystone with temperature, not observed in clays. The investigation of thermal pressurization (caused by the low claystone permeability and by the significant difference in thermal expansion between water and the solid phase) has been carried out by means of undrained heating tests, after a detailed analysis of the major effects of the measurement system (which should perhaps be also analyzed when performing in-situ measurements). The thermal pressurization coefficient appeared to be quite sensitive to changes in temperature and stress, it decreased between 0.14 and 0.1 MPa/°C between 25 and 80°C. It is believed that the different thermo-hydro-mechanical volumetric responses obtained here allow a better interpretation and modelling of the behaviour of the claystone formation around the galleries in areas that are mostly saturated, except close to the galleries (a few decimetres); Durant les différentes phases du stockage profond des déchets radio-actifs exothermiques (excavation, exploitation) jusqu'à la fermeture définitive, la roche hôte sera soumise à des sollicitations mécaniques, hydriques et thermiques couplées. Afin de connaître et de modéliser le comportement à court et long terme des dispositifs de stockage, une investigation approfondie du comportement de la roche est nécessaire afin de compléter les données existantes. C'est dans ce but que cette étude du comportement thermo-hydro-mécanique de la formation argileuse du Callovo-Oxfordien (COx) considérée par l'ANDRA comme roche hôte potentielle, a été développée. Dans un premier temps le comportement en compression–gonflement de l'argilite du COx a été étudié par la réalisation d'un programme d'essais oedométriques haute pression. Les résultats, interprétés en termes de couplage endommagement-gonflement, ont montré que l'ampleur du gonflement était lié à la densité de fissuration engendrée lors de la compression. Dans un second temps, le comportement hydromécanique et thermo-hydro-mécanique de l'argilite saturée sous une contrainte moyenne proche de l'in-situ a été étudié à l'aide de cellules à faible chemin de drainage (10 mm), dont une cellule isotrope et une cellule triaxiale à cylindre creux avec mesures locales d'un type nouveau. Ces appareils ont permis de résoudre deux problèmes difficiles typiques des argilites de très faible perméabilité : i) une saturation préalable correcte, attestée par de bonnes valeurs du coefficient de Skempton et ii) de bonnes conditions de drainage. Les paramètres caractéristiques du comportement de l'argilite à température ambiante (coefficients de Skempton et de Biot, compressibilité drainée et non-drainée) ont été déterminés à partir d'essais de compression isotrope qui ont également confirmé l'isotropie transverse du matériau. La cohérence des paramètres obtenus a été vérifiée dans un cadre poro-élastique saturé. Deux aspects du comportement thermo-hydro-mécanique de l'argilite du COx ont été étudiés à l'aide d'essais de chauffage et de compression volumique en température (80°C) : les effets de la température sur le comportement intrinsèque de l'argilite et le phénomène de pressurisation thermique. Un essai de chauffage drainé sous contrainte in-situ a mis en évidence, apparemment pour la première fois, un comportement plastique contractant de l'argilite (comme les argiles normalement consolidées), non pris en compte dans les modélisations thermo-élastiques actuelles des systèmes de stockage profond. Un autre élément nouveau et important observé est l'augmentation de la compressibilité avec la température, à la différence des argiles. L'étude de la pressurisation thermique (engendrée par la faible perméabilité de l'argilite et la forte différence entre les coefficients de dilatation thermique de l'eau et de la phase solide), a été réalisée à l'aide d'essais de chauffage non drainés, suite à une analyse détaillée des effets perturbateurs du système de mesure lors de variations de pression et de température (peut-être à considérer également dans les mesures in-situ). Le coefficient de pressurisation thermique s'est révélé être très sensible aux variations de température et de contrainte, il diminue de 0,14 à 0,1 MPa/°C entre 25 et 80°C. La nature des différentes réponses hydro-mécaniques et thermo-hydro-mécaniques obtenues au cours de ce travail permettront une interprétation et une modélisation plus précises du comportement du massif d'argilite autour des galeries, dans des zones qui sont pour la plupart saturées, sauf à proximité immédiate des galeries (quelques décimètres)

The Callovo-Oxfordian claystones properties make them reliable as a geological barrier for the confinement of radioactive wastes. In order to optimally predict their behavior, how they respond to various short and long terms loadings has to be studied. Particularly during the exploitation phase, air is continuously ventilated throughout the galleries. The climatic properties of this air are not balanced with those of the rock, and may perturb its hydromechanical (HM) attributes. Thus, assessing the HM response of the rock under hydric loading seems to be a priority.This dissertation begins with laboratory tests to propose an appropriate physical model. Drying tests were studied as they focus on the HM response of samples undergoing hydric loadings. A first 2D isotropic model is proposed, and then enhanced to 3D by considering a transversely isotropic Young modulus. Secondly, experimental results provide relevant data to estimate poroelastic and transport parameters involved in the model. Estimation is achieved according to an inverse procedure, which minimizes the error between measurements and model predictions. Finally, a real-size test is simulated using 2D models: an isotropic plastic one and a transversely isotropic elastic one.Model predictions reproduce well the laboratory tests data. When simulating the in situ behavior, a rather good agreement is obtained between the numerical and experimental results (although using the parameters estimated at the laboratory scale). However, the model highlights a limited influence of plasticity in the laboratory tests, while dissipative phenomena obviously occur in situ. 3D laboratory simulations do not improve the precision of 2D results, but reproduce more experimental data (mass variations, axial and lateral strains). Moreover, the inversion process is more efficient when ran over various kinds of data. Furthermore, stability of the algorithm is improved when adopting a two-phase convergence (simplex, followed by a gradient-like method). Numerical estimates of the parameters are in agreement with the direct experimental measurements obtained through other tests., Les propriétés des argilites du Callovo-Oxfordien les désignent comme une barrière naturelle sûre pour le stockage de déchets radioactifs. Afin d'optimiser la prédiction de leur comportement, leur réponse à diverses sollicitations à court et long termes est étudiée. Notamment, lors de la phase d'exploitation, l'air ventilé dans les galeries n'est pas à l'équilibre hydrique avec la roche et peut perturber ses propriétés hydromécaniques (HM). Il semble alors essentiel de caractériser la réponse HM de la roche à des sollicitations hydriques.La démarche adoptée consiste à proposer un modèle physique adéquat, sur la base d'essais au laboratoire. L'essai de séchage est retenu puisqu'il permet d'étudier la réponse des échantillons en conditions non-saturées. A partir des résultats HM, un modèle élastique 2D isotrope est proposé, puis est élevé à la 3D avec un module de Young isotrope transverse. Ensuite, les données expérimentales servent à estimer certains paramètres poroélastiques et de transfert du modèle. Cette étape est accomplie par procédure inverse (minimisation de l'erreur mesures-calculs). Enfin, une modélisation 2D du comportement in situ est proposée, et compare les prédictions de modèles plastique isotrope et élastique isotrope transverse.Les simulations d'essais au laboratoire reproduisent assez bien les données expérimentales. Pour la modélisation in situ, une bonne corrélation est obtenue entre les prédictions et les mesures, et ce sans ajustement préalable des paramètres. Toutefois, le modèle souligne une influence limitée de la plasticité à l'échelle du laboratoire, alors que les phénomènes dissipatifs sont marqués in situ. Les modélisations 3D au laboratoire ne donnent pas de résultats plus fins qu'en 2D, mais reproduisent plus de données expérimentales (variations de masse, déformations axiales et latérales). De plus, injecter plusieurs types de données dans la formulation inverse permet d'améliorer la précision de l'algorithme. Par ailleurs, une meilleure stabilité de l'algorithme est obtenue en adoptant une convergence en deux étapes (simplex, puis méthode de type gradient). Les estimations numériques des paramètres corroborent les mesures expérimentales obtenues par ailleurs.

This thesis deals with the hydro-mechanical behaviour of argillite. Classical Biot theory is shown to be badly adapted to the case of argillite. An original state equation is then built by use of homogenization tools, and takes into account the microstructure of argillite as well as physical phenomena happening inside the material, like the swelling overpressure inside the clay particles or the capillary effects in the porous network. This state equation explains some experiments which were not by the classical Biot theory. It is then improved by integrating the experimental data that are the dependancy of the elasticity tensor with the saturation degree and the existence of a porosity surrounding the inclusions. Combined with the monitoring of length variation under hydric loading, this relevant state equation permits one to determine the Biot tensor of argillite. Since this state equation is coupled with the hydric state of the material, one is interested in modelling the variation of the saturation degree during a drying process. Two transport models are studied and compared, then a model for the porous network is proposed in order to explain the unusual permeability measurements.; Ce mémoire s'intéresse au comportement hydro-mécanique de l'argilite. On montre que la théorie classique de Biot n'est pas du tout adaptée au cas de l'argilite. Une loi de comportement originale est alors construite grâce à des outils d'homogénéisation, en intégrant la microstructure de l'argilite et des phénomènes physiques existant aux échelles microscopiques, tels la surpression de gonflement au niveau des particules d'argile et les effets capillaires au niveau du réseau poreux. Cette loi de comportement permet d'expliquer tout un jeu d'expériences qui ne l'était pas par la théorie classique de Biot. Elle est ensuite enrichie pour intégrer les données expérimentales que sont la dépendance du tenseur d'élasticite au degré de saturation et la présence d'une porosité autour des inclusions. Cette loi de comportement pertinente, exploitée à partir du suivi dimensionnel d'échantillons sous chargement hydrique, permet de proposer une estimation pour le tenseur de Biot pour l'argilite. Afin d'alimenter cette équation d'état, on s'intéresse par ailleurs aux variations du degré de saturation d'un échantillon lors d'un séchage. Deux modèles de séchage sont étudiés et comparés, puis une modélisation du réseau poreux est proposée afin d'expliquer les mesures atypiques de perméabilité.

International audience; This paper deals with a new macroscopic numerical modelling of the mechanical long-term behaviour of ANDRA's underground research laboratory. The study focuses on the GMR gallery, oriented along the minor horizontal principal stress and located at the main level 490m deep. The simulations are made using the finite element method (FEM). Convergence measurements in this gallery exhibit an important dissymmetry between the vertical and horizontal directions, as well as a significant time effect in the vertical trend. In attempts to both understand the phenomena that lie beneath such dissymmetry and reproduce the experimental data, a modification to Lemaître's creep law has been proposed. The new viscoplastic law takes into account the following aspects: rock transverse isotropy, creep behaviour and rock expansion. The excavation history of the GMR gallery has also been considered in the numerical modelling. The numerical results are very satisfactory for the GMR drift. However, the mechanisms of anisotropic shear and expansion on which the new law is based do not lead to an accurate reproduction of the data measured in the galleries oriented in the perpendicular direction. Therefore, a thorough insight into the mechanical behaviour of the rock mass and into the proposed new law is needed before the latter can be applied to the Callovo-Oxofordian layer.

Ce rapport présente des méthodes de prétraitement, d'analyse statistique et d'interprétation de chroniques hydrogéologiques de massifs peu perméables (argilites) dans le cadre d'études sur le stockage profond de déchets radioactifs. Les séries temporelles analysées sont la pression interstitielle et la pression atmosphérique, en relation avec différents phénomènes (marées terrestres, effet barométrique, évolution de l'excavation des galeries). Les pré-traitements permettent de reconstituer et homogénéiser les chroniques de données en présence de lacunes, aberrations, et pas de temps variables. Les signaux prétraités sont ensuite analysés en vue de caractériser les propriétés hydrauliques du massif peu perméable (emmagasinement spécifique ; porosité effective). Pour cela, on a développé et mis en oeuvre les méthodes d'analyses suivantes (implémentées en Matlab): analyses corrélatoires et spectrales (Fourier) ; analyses ondelettes multirésolution ; enveloppes de signaux aléatoires. Cette méthodologie est appliquée aux données acquises au Laboratoire Souterrain du Consortium International du Mont Terri (Jura Suisse), ainsi qu'à certaines données des Laboratoires Souterrains de Tournemire (Aveyron) et de Meuse / Haute-Marne (ANDRA).

La présente étude se propose d'examiner la composition granulométrique de l'argilite de la phase altérée de sous bassement rocheux de la couverture pédologique de Kisangani. Le matériel prélevé dans la profondeur de 1,5 m ; 2 m et 3 m est pris en composition, étant considéré comme le lit du sable extrait. Le but visé est d'évaluer ce matériau en tant que substitut du ciment d'origine industrielle et de déterminer la texture optimale après une mouture plus fine permettant d'obtenir un liant de meilleure qualité. Après élimination du sol coiffant le gisement, une partie de ce dernier était débitée en grosse motte à la pioche. Ainsi , les échantillons prélevés dans la profondeur de 1,5 m ; 2 m et 3 m étaient pris en composition,emballés dans des sacs,puis transportés au laboratoire pour analyse. Après un séchage sous l'ombre à la température ambiante, puis un broyage en suite un tamisage au crible de 2 mm; la terre fine ainsi obtenu a été conservée pour l'analyse granulométrique par la méthode de pipette. Les résultats ont montré que l'addition du sable à l'argilite améliore la prise. La fraction sableuse un pourcentage moyen élevé (78,6%) par rapport aux deux fractions, à savoir le limon (12%) et argile (9,3%). Le matériau manifeste à la fois des caractères plus ou moins argilo-siliceux et gréseux. Du point de vue pétrographique, on dirait qu'il s'agit d'une roche argilo-siliceuse (Argilite sableuse).

The present work deals with the linear and non-linear thermo-hydro-mechanical behaviour of porous rocks such as the argillite by the multiscale modelling approach. Based on microstructure observations, a conceptual model was proposed. In this model, the representative elementary volume of a heterogeneous medium is composed of an argillaceous matrix containing spherical inclusions of minerals quartz and calcite and ellipsoidal inclusions representing the pore space. In a first step, the process of modelling has been exploited by determining the isotropic and transversely isotropic effective properties of the argillite: thermal conductivity and thermo-hydro-mechanical properties. Furthermore, many numerical studies have highlighted the influence of the morphology of the pore space, of the mineralogy and of the estimate schemes to the predictive results. In a second step, we modelled the non linear mechanical behaviour (elasto-plastic, elasto-viscoplastic) of argillaceous rocks. The comparison between numerical simulations and available experimental results (triaxial compression test, creep test) confirmed the validation of the model developed; Le présent travail est consacré à l'étude du comportement thermo-hydro-mécanique linéaire et non linéaire des roches poreuses de type argilites par approche de changement d'échelle. A partir des observations microstructurales de ces matériaux, un modèle conceptuel a été proposé. Dans ce modèle, le volume élémentaire représentatif du milieu hétérogène est composé d'une phase matricielle argileuse contenant des inclusions sphériques de minéraux de quartz et de calcite et des inclusions ellipsoïdales aplaties représentant l'espace poreux. Dans un premier temps, le procédé de la modélisation a été exploité par la détermination des propriétés effectives isotropes et isotrope transverses des argilites : la conductivité thermique et les propriétés thermo-hydro-mécanique croisées. En outre, de nombreuses études numériques ont mis en évidence l'influence de la morphologie de l'espace poreux, de la minéralogie et des schémas d'estimation sur les résultats prédictifs. Dans un deuxième temps, nous avons modélisé le comportement mécanique non linéaire (élasto-plastique, élasto-viscoplastique) des roches argileuses. La comparaison entre les simulations numériques et les résultats expérimentaux disponibles (essai de compression triaxiale, essai de fluage) a confirmé la validation du modèle développé

The present work deals with the linear and non-linear thermo-hydro-mechanical behaviour of porous rocks such as the argillite by the multiscale modelling approach. Based on microstructure observations, a conceptual model was proposed. In this model, the representative elementary volume of a heterogeneous medium is composed of an argillaceous matrix containing spherical inclusions of minerals quartz and calcite and ellipsoidal inclusions representing the pore space. In a first step, the process of modelling has been exploited by determining the isotropic and transversely isotropic effective properties of the argillite: thermal conductivity and thermo-hydro-mechanical properties. Furthermore, many numerical studies have highlighted the influence of the morphology of the pore space, of the mineralogy and of the estimate schemes to the predictive results. In a second step, we modelled the non linear mechanical behaviour (elasto-plastic, elasto-viscoplastic) of argillaceous rocks. The comparison between numerical simulations and available experimental results (triaxial compression test, creep test) confirmed the validation of the model developed, Le présent travail est consacré à l'étude du comportement thermo-hydro-mécanique linéaire et non linéaire des roches poreuses de type argilites par approche de changement d'échelle. A partir des observations microstructurales de ces matériaux, un modèle conceptuel a été proposé. Dans ce modèle, le volume élémentaire représentatif du milieu hétérogène est composé d'une phase matricielle argileuse contenant des inclusions sphériques de minéraux de quartz et de calcite et des inclusions ellipsoïdales aplaties représentant l'espace poreux. Dans un premier temps, le procédé de la modélisation a été exploité par la détermination des propriétés effectives isotropes et isotrope transverses des argilites : la conductivité thermique et les propriétés thermo-hydro-mécanique croisées. En outre, de nombreuses études numériques ont mis en évidence l'influence de la morphologie de l'espace poreux, de la minéralogie et des schémas d'estimation sur les résultats prédictifs. Dans un deuxième temps, nous avons modélisé le comportement mécanique non linéaire (élasto-plastique, élasto-viscoplastique) des roches argileuses. La comparaison entre les simulations numériques et les résultats expérimentaux disponibles (essai de compression triaxiale, essai de fluage) a confirmé la validation du modèle développé

On the feasibility evaluation of nuclear waste storage in deep formations, the essential issues are as follows: the stability of underground structures over the reversible period, the influence of cavity excavation on geomechanical properties of the wall rock and the variation of those properties during the different phases while storage realization. The work presented here covers the investigations on the variation of geomechanical proprieties of the approximately 500 m deep MHM in France (mudstone in the departments of Meuse/Haute-Marne), chosen as a potential medium for nuclear waste disposal by ANDRA. In order to measure the very low permeability of mudstone and to observe the dependency on saturation, a special test scheme on measurement of gas permeability has been developed. In the scheme, in situ referenced stresses have been chosen as the stresses acting on the solid matrix. The gas permeability has been determined with both analytical and numerical methods. To estimate the mechanical damage of storage induced by the excavation, laboratory tests on gas permeability have been conducted on samples recovered from different locations situated at different distances from the wall of the main access shaft of the MHM (from 0,1 m to 12,5 m). Results of gas permeability obtained under an isotropic stress of 11 MPa vary between 10-21 and 10-22 m² and do not show significant variations between damaged zones (near the wall) and intact zones (sample located 12 m from the wall). The observations in laboratory tests coincide with in situ damage characterizations. The variation of gas permeability under the cycle of loading and unloading is an order less than the initial value under the isotropic stress. Taking into account the precision of the testing system, this variation is not significant. The oviparous intact samples have been imposed different saturations by salt solutions (with a relative humidity from 25 % to 98 %) to form a cycle of de- and re-saturation. The water retention curve, the kinetic dehydration, the dehydration shrink and wetting crack in samples were measured and analyzed. The coefficient of hydraulic diffusion determined from the evolution of mass is about 5.10-10 m².s-1. The gas permeability (k) under the isotropic stress of 5 MPa increases from 10-21 to 10-18 m² when the imposed relative humidity decreases from 98 % to 25 %. A quasi-linear relation between log(k) and Saturation has been observed and mathematically formulated. The gas permeability as a function of deviator stress has also been studied and the results confirm that the effect of the deviator is not evident, even when the deviator excesses the damage threshold. These results coincide with Zhang's observations on the same rock of MHM. The deformation and the acoustics velocity of samples have been traced during the tests and the microstructure of mudstone has been studied with the method of mercury intrusion. The factors influencing the measure of gas permeability, such as the Klinkenberg effect, the variation of saturation during the tests, the dissolution of gas in water and the water transformation due to the gas pressure, especially the leak tightness of the testing system, have been discussed in the study.; Dans l'étude de faisabilité d'un stockage géologique profond des déchets radioactifs, les questions essentielles posées aux ingénieurs et chercheurs en géomécanique sont la stabilité des ouvrages pendant la période de réversibilité et la variation des propriétés de confinement de la roche hôte induite par le creusement des cavités et par le stockage lui-même. Le présent travail porte sur l'étude des propriétés de confinement vis-à-vis des gaz des argilites du Callovo-Oxfordien du site de Meuse/Haute-Marne, étudié par l'ANDRA depuis 1995, au voisinage d'un puits d'accès. Un protocole de mesure de la perméabilité au gaz a été élaboré en prenant en compte la très faible perméabilité des argilites et les effets de désaturation. Les trajets de chargement mécanique et de pression de gaz ont été déterminés par rapport aux chargements in situ. Deux méthodes d'interprétation, une fondée sur une solution analytique simplifiée et l'autre sur une solution numérique, ont été utilisées pour déterminer la valeur de perméabilité au gaz. Des mesures de la perméabilité au gaz sur des éprouvettes prélevées à différentes distances, de 0,1 à 12,5 m, de la paroi du puits d'accès au Laboratoire Souterrain de Meuse/Haute- Marne ont été effectuées pour caractériser l'endommagement mécanique induit suite au fonçage du puits. Les résultats obtenus sous une contrainte isotrope de 11 MPa sont compris entre 10-21 et 10-22 m² et ils ne présentent pas de variations significatives entre la zone potentiellement endommagée (éprouvette proximité à la paroi) et la zone présumée intacte (éprouvette à 12,5 m de la paroi). Ce résultat est cohérent avec les caractérisations de l'endommagement menées in situ. Sous chargement déviatorique, la variation des mesures de perméabilité est inférieure d'un ordre de grandeur par rapport à celle mesurée sous contrainte isotrope ; elle est donc peu significative compte tenu de la précision du dispositif de mesure. Des éprouvettes jumelles d'argilites supposés intactes ont subi différents paliers hydriques à l'aide des solutions salines sursaturées (HR variant de 25 % à 98 %) pour constituer un cycle complet désaturation - resaturation. Pour chacune des valeurs du degré de saturation, des mesures de perméabilité ont été effectuées. La cinétique de désaturation, la courbe de rétention, les déformations hydriques ainsi que la fissuration hydrique des éprouvettes ont été mesurées et analysées. La valeur du coefficient de diffusivité hydrique déterminée d'après l'évolution de la masse des éprouvettes est estimée à 5.10-10 m².s-1. La perméabilité au gaz mesurée des éprouvettes, sous un confinement de 5 MPa, augmente de 10-21 m² à 10-18 m² lorsque l'humidité relative à laquelle les éprouvettes ont été conditionnées varie de 98 % à 25 %. La perméabilité au gaz (k) et le degré de saturation (Sr) de la roche présentent une relation quasi-linéaire dans un repère log(k) - Sr. L'évolution de la perméabilité au gaz en fonction d'un déviateur de contraintes a aussi été étudiée pour différents degrés de saturation. Les résultats confirment que l'effet du déviateur de contraintes sur la perméabilité n'est pas significatif, même si le déviateur de contraintes dépasse le seuil d'endommagement et s'il est proche du seuil de rupture. Ces résultats ont été comparés à ceux obtenus par d'autres laboratoires utilisant des techniques différentes (Zhang 2007). La déformabilité et la vitesse des ondes des éprouvettes d'argilites ont été suivies pendant les essais. La microstructure des argilites a été étudiée à l'aide de la porosimétrie au mercure. Les facteurs influençant la mesure de perméabilité tels que : l'effet Klinkenberg, la variation du degré de saturation pendant l'essai, la dissolution du gaz et le déplacement d'eau par le gaz, et surtout l'étanchéité du système, ont été abordés dans cette étude.

On the feasibility evaluation of nuclear waste storage in deep formations, the essential issues are as follows: the stability of underground structures over the reversible period, the influence of cavity excavation on geomechanical properties of the wall rock and the variation of those properties during the different phases while storage realization. The work presented here covers the investigations on the variation of geomechanical proprieties of the approximately 500 m deep MHM in France (mudstone in the departments of Meuse/Haute-Marne), chosen as a potential medium for nuclear waste disposal by ANDRA. In order to measure the very low permeability of mudstone and to observe the dependency on saturation, a special test scheme on measurement of gas permeability has been developed. In the scheme, in situ referenced stresses have been chosen as the stresses acting on the solid matrix. The gas permeability has been determined with both analytical and numerical methods. To estimate the mechanical damage of storage induced by the excavation, laboratory tests on gas permeability have been conducted on samples recovered from different locations situated at different distances from the wall of the main access shaft of the MHM (from 0,1 m to 12,5 m). Results of gas permeability obtained under an isotropic stress of 11 MPa vary between 10-21 and 10-22 m² and do not show significant variations between damaged zones (near the wall) and intact zones (sample located 12 m from the wall). The observations in laboratory tests coincide with in situ damage characterizations. The variation of gas permeability under the cycle of loading and unloading is an order less than the initial value under the isotropic stress. Taking into account the precision of the testing system, this variation is not significant. The oviparous intact samples have been imposed different saturations by salt solutions (with a relative humidity from 25 % to 98 %) to form a cycle of de- and re-saturation. The water retention curve, the kinetic dehydration, the dehydration shrink and wetting crack in samples were measured and analyzed. The coefficient of hydraulic diffusion determined from the evolution of mass is about 5.10-10 m².s-1. The gas permeability (k) under the isotropic stress of 5 MPa increases from 10-21 to 10-18 m² when the imposed relative humidity decreases from 98 % to 25 %. A quasi-linear relation between log(k) and Saturation has been observed and mathematically formulated. The gas permeability as a function of deviator stress has also been studied and the results confirm that the effect of the deviator is not evident, even when the deviator excesses the damage threshold. These results coincide with Zhang's observations on the same rock of MHM. The deformation and the acoustics velocity of samples have been traced during the tests and the microstructure of mudstone has been studied with the method of mercury intrusion. The factors influencing the measure of gas permeability, such as the Klinkenberg effect, the variation of saturation during the tests, the dissolution of gas in water and the water transformation due to the gas pressure, especially the leak tightness of the testing system, have been discussed in the study.; Dans l'étude de faisabilité d'un stockage géologique profond des déchets radioactifs, les questions essentielles posées aux ingénieurs et chercheurs en géomécanique sont la stabilité des ouvrages pendant la période de réversibilité et la variation des propriétés de confinement de la roche hôte induite par le creusement des cavités et par le stockage lui-même. Le présent travail porte sur l'étude des propriétés de confinement vis-à-vis des gaz des argilites du Callovo-Oxfordien du site de Meuse/Haute-Marne, étudié par l'ANDRA depuis 1995, au voisinage d'un puits d'accès. Un protocole de mesure de la perméabilité au gaz a été élaboré en prenant en compte la très faible perméabilité des argilites et les effets de désaturation. Les trajets de chargement mécanique et de pression de gaz ont été déterminés par rapport aux chargements in situ. Deux méthodes d'interprétation, une fondée sur une solution analytique simplifiée et l'autre sur une solution numérique, ont été utilisées pour déterminer la valeur de perméabilité au gaz. Des mesures de la perméabilité au gaz sur des éprouvettes prélevées à différentes distances, de 0,1 à 12,5 m, de la paroi du puits d'accès au Laboratoire Souterrain de Meuse/Haute- Marne ont été effectuées pour caractériser l'endommagement mécanique induit suite au fonçage du puits. Les résultats obtenus sous une contrainte isotrope de 11 MPa sont compris entre 10-21 et 10-22 m² et ils ne présentent pas de variations significatives entre la zone potentiellement endommagée (éprouvette proximité à la paroi) et la zone présumée intacte (éprouvette à 12,5 m de la paroi). Ce résultat est cohérent avec les caractérisations de l'endommagement menées in situ. Sous chargement déviatorique, la variation des mesures de perméabilité est inférieure d'un ordre de grandeur par rapport à celle mesurée sous contrainte isotrope ; elle est donc peu significative compte tenu de la précision du dispositif de mesure. Des éprouvettes jumelles d'argilites supposés intactes ont subi différents paliers hydriques à l'aide des solutions salines sursaturées (HR variant de 25 % à 98 %) pour constituer un cycle complet désaturation - resaturation. Pour chacune des valeurs du degré de saturation, des mesures de perméabilité ont été effectuées. La cinétique de désaturation, la courbe de rétention, les déformations hydriques ainsi que la fissuration hydrique des éprouvettes ont été mesurées et analysées. La valeur du coefficient de diffusivité hydrique déterminée d'après l'évolution de la masse des éprouvettes est estimée à 5.10-10 m².s-1. La perméabilité au gaz mesurée des éprouvettes, sous un confinement de 5 MPa, augmente de 10-21 m² à 10-18 m² lorsque l'humidité relative à laquelle les éprouvettes ont été conditionnées varie de 98 % à 25 %. La perméabilité au gaz (k) et le degré de saturation (Sr) de la roche présentent une relation quasi-linéaire dans un repère log(k) - Sr. L'évolution de la perméabilité au gaz en fonction d'un déviateur de contraintes a aussi été étudiée pour différents degrés de saturation. Les résultats confirment que l'effet du déviateur de contraintes sur la perméabilité n'est pas significatif, même si le déviateur de contraintes dépasse le seuil d'endommagement et s'il est proche du seuil de rupture. Ces résultats ont été comparés à ceux obtenus par d'autres laboratoires utilisant des techniques différentes (Zhang 2007). La déformabilité et la vitesse des ondes des éprouvettes d'argilites ont été suivies pendant les essais. La microstructure des argilites a été étudiée à l'aide de la porosimétrie au mercure. Les facteurs influençant la mesure de perméabilité tels que : l'effet Klinkenberg, la variation du degré de saturation pendant l'essai, la dissolution du gaz et le déplacement d'eau par le gaz, et surtout l'étanchéité du système, ont été abordés dans cette étude.

This thesis contributes to the analysis of the anisotropic effects in the determination of the poroelastic properties of the porous rocks. After a bibliographical study, the influence of the form and distribution in orientation of the pores on the anisotropy of the rocks were studied. The homogenization scheme in this thesis is that of Mori-Tanaka. The estimate of the effective coefficients poroelastic of heterogeneous materials of type rocks-like composites characterized by a transverse isotropic matrix containing solid mineral inclusions of roughly spherical form was carried out in using the analytical solution of a spherical inclusion isolated in an infinite transverse isotropic matrix. Thereafter, we are interested in the taking into account of spheroidal inclusions of which orientation does not coincid with the orthogonal axis of revolution of the matrix. We propose a numerical approach of integration based on the Green function. Numerical integrate on the unit sphere is carried out using a method of Gauss of which the precision is discussed. The developed numerical tool is applied to a porous rock by considering a homogenization scheme in two stages and various functions of distribution of orientation. Respective influences of pore space anisotropy and matrix anisotropy are clearly distinguished and analyzed.; Cette thèse apporte une contribution à l'analyse des effets d'anisotropie dans la détermination des propriétés poroélastiques des roches poreuses. Après une étude bibliographique, l'influence de la forme et de la distribution en orientation des pores sur l'anisotropie des roches a été étudiée. Le schéma d'estimation pris en compte est celui de Mori-Tanaka. En utilisant la solution analytique d'une inclusion sphérique isolée dans une matrice isotrope transverse infinie, l'estimation des coefficients poroélastiques effectifs des matériaux hétérogènes de type roches-composites a été réalisée. Par la suite, on s'intéresse à la prise en compte des inclusions sphéroidales dont l'orientation ne coincide pas avec l'axe d'orthotropie de révolution de la matrice. On propose une approche d'intégration numérique basée sur la fonction de Green. L'intégration numérique sur la sphère unité est réalisée à l'aide d'une méthode de Gauss dont la précision est discutée. L'outil numérique développé est appliqué à une roche poreuse en considérant un schéma d'homogénéisation en deux étapes et différentes fonctions de distribution d'orientation. Les résultats obtenus mettent en évidence les influences respectives des anisotropies de matrice et de l'espace poreux.

In order to test the feasibility of nuclear waste storage, Andra, the French Agency in charge of radioactive waste management, gave us the opportunity to study preserved specimens of Jurassic clay-rich rocks from eastern Paris Basin. These rocks, deposited during the Callovian and beginning of the Oxfordian, are dark- to light-grey marls that consist mainly in a mixture of clay, calcite and silt. Core-specimens regularly collected along the Callovo-Oxfordian formation from several vertical and oblique boreholes, were subjected to a magnetic mineralogy study, and to a petrofabric study with respect to the geographical frame, itself related to a study of the pore network. The mineralogy study helps to characterize the nature of the para- and -ferrimagnetic fractions at the origin of the magnetic susceptibility and remanence which vary according to the clay/calcite/silt ratios, the latter being mostly made of detrital grains of magnetite. In the clay-rich rocks (illite and smectites), the ferrimagnetic fraction is also made of authigenic sulfides, possibly greigite, which accompany the ubiquitous framboids of pyrite. This fraction seems to equate with the soft coercive fraction which was used to re-orient the vertical borehole cores with respect to the present magnetic north. The hard fraction equates with the iron-oxides, in agreement with the random nature of the natural remanence. Hence, the coexistence in the same sediment of iron-sulfides and iron-oxides is related to distinct origins rather than to variable conditions during sedimentation or diagenesis. Preservation of these species is attributed to the very low permeability that the sediment reached after its compaction. The anisotropy of magnetic susceptibility (AMS) reflects the zone-axis organization of the clay minerals, and eventually the shape fabric of the ferromagnetic fraction. Expectedly, the short axis of the AMS (K3) is vertical (perpendicular to bedding) with an anisotropy degree on the order of 0,3-5%, and the long axis (K1) is constantly trending around N-S in the clay-rich levels and around NW-SE in the silt-enriched levels. This linear fabric is argued to derive either from an anisotropic compaction toward the depocenter, or to parallel the direction of the currents coming from the NE (Bohemian and Rhenan massifs) or from the NW (London-Brabant massif) during sedimentation.This mineral fabric is compared to the anisotropy of the pore network connectivity in representative lithologies of the formation. We performed high pressure mercury injections parallel to the AMS axes, in order to reflect the anisotropy of connectivity, and AMS measurements after impregnation with a ferrofluid at different pressures, in order to obtain the shapes of the pore network. From these data, we tentatively propose three pore models, the first one for the silt-enriched specimens where vertically pathways seem to control the connectivity, the second one for the carbonate-enriched specimens where the highest connectivity is parallel to bedding, and which is almost isotropic in the bedding plane in spite of an anisotropic pore structure, and the third one for the clay-enriched specimens (at the site of the Andra Laboratory), where the highest connectivity, also parallel to bedding, parallels the magnetic lineation. In conclusion, in addition to this petrophysical modelling of the pore network, in relation with the rock texture at the micro-scale, our mineralogical approach helped to confirm (and locally refine) the sequential stratigraphy of this part of the Jurassic, corresponding to a colder event in-between two carbonaceous-plateforms. Our mineralogical approach added to fabric considerations helped us to propose an original dynamical scenario of the sedimentary supplies.; Afin d'étudier la faisabilité du stockage des déchets radioactifs, l'Andra, (agence nationale française pour la gestion des déchets radioactifs) nous donne l'opportunité d'étudier la formation argileuse du Jurassique devant abriter le laboratoire de Meuse/Haute-Marne, à l'Est du bassin de Paris. Ces roches, datant du Callovien et du début de l'Oxfordien, sont des marnes plus ou moins grises formées d'un mélange d'argiles, de carbonate et de silt. Les échantillons, collectés régulièrement le long de la formation du Callovo-Oxfordien à partir de plusieurs forages verticaux et obliques, ont été le sujet d'une étude de minéralogie magnétique et une étude de la fabrique minérale replacée dans le cadre géographique, elle-même reliée à une étude du réseau poreux et de son anisotropie. L'étude de minéralogie nous aide à caractériser la nature des fractions para- et ferrimagnétique à l'origine de la susceptibilité et de la rémanence magnétique, qui varient en fonction de la concentration en argile/carbonate/silt, ces silts étant composés en partie de grains de magnétite détritique. Dans les niveaux les plus argileux (illites et smectites), la fraction ferrimagnétique est aussi composée de sulfures de fer authigènes, peut-être de greigite, qui acccompagnent les pyrites framboïdes omniprésentes. Cette fraction semble correspondre à la fraction de faible coercivité qui a été utilisée pour la ré-orientation des forages verticaux par rapport au Nord magnétique. La fraction de plus forte coercivité est composée des oxydes de fer détritiques, en accord avec la faible valeur de la rémanence naturelle. Ainsi, la coexistence dans la même roche sédimentaire de sulfures de fer et d'oxydes de fer doit-être reliée à des origines distinctes, plutôt qu'à des conditions variables de sédimentation ou de diagenèse. La préservation de ces espèces est attribuée à la très faible perméabilité que le sédiment a acquis après sa compaction. L'anisotropie de la susceptibilité magnétique (ASM) reflète l'organisation principalement planaire des minéraux argileux, et éventuellement la fabrique de forme de la fraction ferrimagnétique. Comme on s'y attend, l'axe court de l'ASM (K3) est vertical (perpendiculaire au litage) avec un degré d'anisotropie de 0,3% à 5%; et un axe long (K1) qui est constant en direction, autour de N-S dans les niveaux plus argileux et autour de NW-SE dans les niveaux plus silteux. L'origine de cette linéation magnétique peut venir soit d'une compaction anisotrope en direction du dépo-centre, soit, hypothèse que nous préférons, d'une orientation des particules parallèlement à la direction des courants venant du NE (Massifs Bohémien et Rhénan) ou venant du NW (massif Londres-Brabant) pendant la compaction. La fabrique minérale est comparée à l'anisotropie de la connectivité du réseau poreux dans des lithologies représentatives de la formation. Pour documenter l'anisotropie de connectivité, nous avons réalisé des injections au mercure sous haute pression parallèlement aux axes de l'ASM. Nous avons également réalisé des mesures d'ASM après imprégnation avec un ferrofluide sous différentes pressions, dans le but d'obtenir la forme du réseau poreux. A partir de ces données, nous tentons de proposer trois modèles de pore. Dans le premier modèle, valable pour les échantillons les plus silteux, des chemins verticaux semblent contrôler la connectivité. Le second modèle, correspond aux échantillons les plus carbonatés où la plus forte connectivité, parallèle au litage, est quasiment isotrope dans le plan de litage malgré des formes de pore anisotropes. Enfin dans le troisième modèle, porté par les échantillons les plus argileux et les plus imperméables au niveau du laboratoire Andra, la connectivité est également parallèle au litage, et, dans ce plan, le grand axe de conectivité est parralèle à la linéation magnétique. En conclusion, outre la modélisation pétrophysique du réseau poreux en relation avec la micro-texture de la roche, notre approche minéralogique nous aide à confirmer, et localement à affiner, la stratigraphie séquentielle de cette partie du Jurassique qui correspond à un épisode de refroidissement entre deux épisodes plus chauds marqués par des plateformes carbonatées. Notre approche minéralogique associée aux considérations de fabrique, nous aide à proposer un scénario original de dynamique des apports sédimentaires.

Objective of this thesis is characterized by experimental approaches and digital water effects, mechanical and hydromechanical due to desaturation and resaturation argillite of the East, the future laboratory host rock underground storage of radioactive waste Bure (France). We present experimental and numerical approaches to characterize the phenomenon of water transfer in the argillite. A simple method of identification is proposed, by determining the moisture diffusivity from linearized weight measurements on samples (thin tube and thin plate) subjected to moisture levels in cycles of desaturation-resaturation. The water transfer is non-linear. To interpret this phenomenon, we establish a nonlinear numerical model taking into account physical phenomena (hydraulic conduction, vapor diffusion, phase change, etc..). We then study the evolution of physical and mechanical behavior of shale according to the humidity imposed, following a series of desaturation-resaturation successive stages. The water deformation, the propagation velocity of ultrasonic waves, the elastic properties, the fracture characteristics and phenomena deferred state dependent fluid material. The influence of desaturation and resaturation on "a scale model of a tunnel is studied. To highlight the anisotropy of the rock, it uses thick tube whose axis is parallel or perpendicular to bedding. These tubes are subjected to water loads by ventilation air humidity variable in their central hole. We use a nonlinear poroelastic model for interpreting the phenomena observed anisotropic hydro. It shows that water loading can lead to disruption of specimen that respect the directions of anisotropy of the rock, which may be interpreted by the hydromechanical model as a violation of a failure criterion in total stress traction. Finally, numerical calculations for the phenomena caused by desaturation and resaturation scale underground structures are made by numerical models calibrated from experimental results. The analytical and numerical solutions by finite element method are performed to predict the influence of desaturation and the resaturation massive mudstone in underground tunnels.; L'objectif de cette thèse est de caractériser par des approches expérimentales et numériques les effets hydrique, mécanique et hydromécanique dus à la désaturation et la resaturation de l'argilite de l'Est, roche hôte du futur laboratoire souterrain de stockage des déchets radioactifs à Bure (France). Nous présentons des approches expérimentales et numériques pour caractériser le phénomène de transfert hydrique dans l'argilite. Une méthode simple d'identification est proposée, en déterminant la diffusivité hydrique linéarisée à partir de mesures pondérales sur des échantillons (tube mince et plaque mince) soumis à des paliers d'humidité suivant un cycle de désaturation-resaturation. Le transfert hydrique est non-linéaire. Pour interpréter ce phénomène, on établit un modèle numérique non linéaire tenant compte des phénomènes physiques (la conduction hydraulique, la diffusion de vapeur, le changement de phase etc.). On étudie ensuite l'évolution du comportement physique et mécanique de la roche argileuse en fonction de l'humidité imposée, suivant un cycle de désaturation-resaturation par paliers successifs. La déformation hydrique, la vitesse de propagation des ondes ultrasoniques, les propriétés élastiques, les caractéristiques de rupture et les phénomènes différés dépendent de l'état hydrique de matériau. L'influence de la désaturation et de la resaturation sur "un modèle réduit de tunnel» est étudiée. Pour mettre en valeur l'anisotropie de la roche, on utilise des tubes épais dont l'axe est parallèle ou perpendiculaire à la stratification. Ces tubes sont soumis à des chargements hydriques par ventilation d'air à hygrométrie variable dans leur trou central. Nous utilisons un modèle poroélastique non-linéaire, pour interpréter les phénomènes hydromécaniques anisotropes observés. On montre que les chargements hydriques peuvent conduire à des ruptures de l'éprouvette qui respectent les directions d'anisotropie de la roche, et qui peuvent être interprétées par le modèle hydromécanique comme une violation d'un critère de rupture en contrainte totale de traction. Finalement, des calculs numériques pour les phénomènes engendrés par la désaturation et la resaturation à l'échelle des ouvrages souterrains sont réalisés, par des modèles numériques calibrés à partir de résultats expérimentaux. Des solutions analytiques et numériques par la méthode des éléments finis sont réalisées pour prévoir l'influence de la désaturation et de la resaturation sur le massif d'argilite dans les galeries souterraines.

Objective of this thesis is characterized by experimental approaches and digital water effects, mechanical and hydromechanical due to desaturation and resaturation argillite of the East, the future laboratory host rock underground storage of radioactive waste Bure (France). We present experimental and numerical approaches to characterize the phenomenon of water transfer in the argillite. A simple method of identification is proposed, by determining the moisture diffusivity from linearized weight measurements on samples (thin tube and thin plate) subjected to moisture levels in cycles of desaturation-resaturation. The water transfer is non-linear. To interpret this phenomenon, we establish a nonlinear numerical model taking into account physical phenomena (hydraulic conduction, vapor diffusion, phase change, etc..). We then study the evolution of physical and mechanical behavior of shale according to the humidity imposed, following a series of desaturation-resaturation successive stages. The water deformation, the propagation velocity of ultrasonic waves, the elastic properties, the fracture characteristics and phenomena deferred state dependent fluid material. The influence of desaturation and resaturation on "a scale model of a tunnel is studied. To highlight the anisotropy of the rock, it uses thick tube whose axis is parallel or perpendicular to bedding. These tubes are subjected to water loads by ventilation air humidity variable in their central hole. We use a nonlinear poroelastic model for interpreting the phenomena observed anisotropic hydro. It shows that water loading can lead to disruption of specimen that respect the directions of anisotropy of the rock, which may be interpreted by the hydromechanical model as a violation of a failure criterion in total stress traction. Finally, numerical calculations for the phenomena caused by desaturation and resaturation scale underground structures are made by numerical models calibrated from experimental results. The analytical and numerical solutions by finite element method are performed to predict the influence of desaturation and the resaturation massive mudstone in underground tunnels.; L'objectif de cette thèse est de caractériser par des approches expérimentales et numériques les effets hydrique, mécanique et hydromécanique dus à la désaturation et la resaturation de l'argilite de l'Est, roche hôte du futur laboratoire souterrain de stockage des déchets radioactifs à Bure (France). Nous présentons des approches expérimentales et numériques pour caractériser le phénomène de transfert hydrique dans l'argilite. Une méthode simple d'identification est proposée, en déterminant la diffusivité hydrique linéarisée à partir de mesures pondérales sur des échantillons (tube mince et plaque mince) soumis à des paliers d'humidité suivant un cycle de désaturation-resaturation. Le transfert hydrique est non-linéaire. Pour interpréter ce phénomène, on établit un modèle numérique non linéaire tenant compte des phénomènes physiques (la conduction hydraulique, la diffusion de vapeur, le changement de phase etc.). On étudie ensuite l'évolution du comportement physique et mécanique de la roche argileuse en fonction de l'humidité imposée, suivant un cycle de désaturation-resaturation par paliers successifs. La déformation hydrique, la vitesse de propagation des ondes ultrasoniques, les propriétés élastiques, les caractéristiques de rupture et les phénomènes différés dépendent de l'état hydrique de matériau. L'influence de la désaturation et de la resaturation sur "un modèle réduit de tunnel» est étudiée. Pour mettre en valeur l'anisotropie de la roche, on utilise des tubes épais dont l'axe est parallèle ou perpendiculaire à la stratification. Ces tubes sont soumis à des chargements hydriques par ventilation d'air à hygrométrie variable dans leur trou central. Nous utilisons un modèle poroélastique non-linéaire, pour interpréter les phénomènes hydromécaniques anisotropes observés. On montre que les chargements hydriques peuvent conduire à des ruptures de l'éprouvette qui respectent les directions d'anisotropie de la roche, et qui peuvent être interprétées par le modèle hydromécanique comme une violation d'un critère de rupture en contrainte totale de traction. Finalement, des calculs numériques pour les phénomènes engendrés par la désaturation et la resaturation à l'échelle des ouvrages souterrains sont réalisés, par des modèles numériques calibrés à partir de résultats expérimentaux. Des solutions analytiques et numériques par la méthode des éléments finis sont réalisées pour prévoir l'influence de la désaturation et de la resaturation sur le massif d'argilite dans les galeries souterraines.

During the excavation of a gallery, whatever the excavation method is, the surrounding rock mass is mechanically disturbed. These distributions can lead to the instability of a part or all of the excavation. In addition, in case of a stock framework, these mechanical changes of the rock state can create preferential ways for the release of the stocked material end side the excavation (nuclear or chemical wastes gas, brine...) up to biosphere. The mechanical characterization of this disturbed zone is then essential to determine the rock capacity to constitute a geological impermeable rock barrier. A set of preliminary experiments has been done on samples of the clay from Bure (Meuse/Haute-Marne) in France where the samples are subject to uniaxial compressive stress and to triaxial compressive stress at 10 MPa confining pressure. During these experiments, some velocity measurements were made into several directions, acoustic emissions monitoring was also performed. The results show that the confining pressure has a strong influence on the P-wave velocity and the threshold of dilatancy. And according to the ray incidence with the lithology, there is a correlation between classical mechanical parameters of damage and P-wave. Therefore, the signal changes in clay are a good indicator of confining and damaging. Therefore, the stake is to determine the nature, the extension, and the change of this disturbed zone. The survey by ultrasonic waves analysis is particularly appropriate for these objectives because it allows us to get knowledge about the zone undisturbed by the boreholes. The main objective of this part is to describe a new in-site experiment (EDZ cut-off) that was realised in the Opalinus Clay in the Mont Terri Rock Laboratory in Switzerland. This experiment includes the use of the seismic imaging method for understanding the evolution of the excavation damaged zone before and after a slot excavation. The velocity before and after the reloading of the slot excavation and the survey during the slot excavation showed a decrease of the P-wave velocity, under the slot floor down to 0.2 m deeper. The reloading clearly improves the P-wave propagation along the sidewall and weakly decreases the same characteristic under the slot. During the all the phases of this thesis the wave attenuation and the number density of cracks were estimated, Une excavation souterraine induit une redistribution du champ de contrainte, une variation de pression des pores et en conséquence l'apparition d'une zone endommagée ou fracturée. L'étude de la zone endommagée (EDZ : Excavation Damaged Zone) est essentielle dans la problématique du stockage souterrain pour lequel il est nécessaire d'empêcher le passage préférentiel des matériaux stockés vers la biosphère. Plusieurs études ont été abordées lors de ces quinze dernières années afin d'étudier le comportement hydromécanique de la zone endommagée. Les méthodes d'auscultation et de surveillance du champ de vitesse des ondes sismiques, acoustiques ou ultrasoniques peuvent caractériser la zone endommagée aux échelles du laboratoire et in situ. Cette thèse s'inscrit dans le cadre de l'étude de l'étendue de la zone endommagée par l'étude des éléments d'un train d'ondes ultrasonores se propageant dans un milieu argileux à l'échelle centimétrique (laboratoire) et à l'échelle métrique (in situ). Des échantillons ont été prélevés au laboratoire souterrain de Meuse/Haute-Marne (France) à une profondeur de 472 m et soumis à un chargement triaxial et uniaxial. Ces éprouvettes ont été étudiées par méthodes ultrasonores. Ces traitements nous ont permis d'étudier les éléments caractérisant un train d'ondes suivant différentes directions en fonction de la contrainte appliquée. Les résultats montrent une chute de la vitesse et une augmentation de l'atténuation pour des rais se propageant perpendiculairement à la contrainte. Une expérimentation in situ du nom d'EDZ Cut-Off conduite par l'ANDRA dans une galerie du laboratoire souterrain du Mont Terri (Suisse). Elle consistait à caractériser la réponse des argilites à Opalinus lors du creusement d'une saignée dans le mur, perpendiculairement à la galerie et de son reconfinement par un système de vérins hydrauliques. Pour cela, une auscultation par tomographie ultrasonique a été mise en oeuvre pour caractériser l'endommagement dû au creusement de la galerie. Ensuite, un dispositif de surveillance du champ de vitesse a permis de suivre l'évolution de l'endommagement induit par la saignée pendant son creusement et pendant son reconfinement. La surveillance du champ de vitesse lors de l'excavation de la saignée a montré l'extension de la zone endommagée jusqu'à 0,2 m sous la base de la tranchée. La surveillance du champ de vitesse lors de la remise en pression a montré, qu'au parement de la saignée, l'évolution de la vitesse de la propagation des ondes est bien corrélée avec les niveaux de pression. La densité de fissuration durant les trois phases de l'expérimentation a été estimée dans le cadre de cette thèse

The hydration of the shale with an aqueous solution induces a swelling deformation which plays animportant role in the behaviour of the structures excavated in this type of grounds. This deformationis marked by a three-dimensional and anisotropic character and involves several mechanismslike adsorption, osmosis or capillarity.Several researches were dedicated to swelling and were often much debated due to the complexity ofthe implied phenomena. The goal of this thesis is therefore to contribute to a better understandingof shale swelling when the rock is confined and hydrated with an aqueous solution. The main partof the work accomplished was related to the Lorraine shale and to the Tournemire shale.To characterize swelling and to identify the main governing parameters, it was necessary to start theissue with an experimental approach. Many apparatus were then developed to carry out tests undervarious conditions of swelling. In order to facilitate the interpretation of the tests and thereafterthe modelling of the behaviour, the experimental procedure adopted consisted of studying first themechanical aspect and then the chemical aspect of swelling.In the mechanical part, swelling was studied by imposing on the sample a mechanical loading whilemaintaining during the tests the same aqueous solution. The principal parameters which were studiedare the effect of the lateral conditions on axial swelling (impeded strain or constant stress) aswell as the influence of the axial stress on radial swelling. The anisotropy of swelling was studiedby carrying out, for different orientations of the sample, tests of free swelling, impeded swelling anduniaxial swelling. These various mechanical tests allowed to study the three-dimensional anisotropicswelling in all the conditions and to select the most appropriate test to be used in the second phaseof the research.The precise analysis performed to explain the mechanisms behind the swelling of an argillaceous rockwhen it is in contact of water showed that the mechanical response is ruled mainly by electrochemicalphenomena which operate between the solution elements and the clay layers. This importantresult oriented the research to develop better the role of the chemistry in the behaviour. Swellingwas therefore analysed by imposing on the sample a chemical loading while maintaining constantthe axial stress. Monovalent and divalent salts which were used with various concentrations arethe sodium chloride (NaCl), the potassium chloride (KCl) and the calcium chloride (CaCl2). Theforeseen objective was to analyze the effect of the chemical path with decreasing or cyclic concentrationsand to highlight the role of the solution normality, the type of salt and the anisotropy onthe axial swelling.The experimental results obtained allowed the development of a new rheological model which takesinto account the time, the anisotropy, the applied loading and the chemistry of the solution. Thismodel was implemented in a finite element code to simulate simple cases and to prove its validity.; La mise en contact d'une roche argileuse avec une solution aqueuse entraîne l'apparition d'un gonflement qui joue un rôle important dans le comportement des ouvrages creus ́es dans ce type de terrain. Cette déformation est marquée par un caractère tridimensionnel et anisotrope et fait intervenir plusieurs mécanismes comme l'adsorption, l'osmose ou la capillarité. Plusieurs travaux de recherche se sont intéressés au gonflement et ont souvent ́été controversés en raison de la complexité des phénomènes impliqués. Cette thèse s'inscrit dans le cadre de ces recherches et vise à contribuer à la compréhension du gonflement des roches argileuses lorsqu'elles sont confinées et soumises à une solution hydratante. L'essentiel des travaux réalisés dans cette thèse a concerné l'argilite de Lorraine et l'argilite de Tournemire. Pour caractériser le gonflement et identifier les principaux paramètres qui le gouvernent, il était nécessaire d'aborder le problème en premier lieu avec une approche expérimentale. De nombreux dispositifs ont alors été mis au point afin de réaliser des essais dans différentes conditions de gonflement. Afin de faciliter l'interprétation des essais et par la suite la modélisation des comportements observés, la démarche expérimentale adoptée a consisté à étudier le gonflement à partir d'une analyse mécanique suivie d'une analyse chimique. Dans la partie mécanique, le gonflement a été étudié en imposant à l'échantillon des sollicitations mécaniques et en maintenant invariante la solution d'hydratation durant les essais. Les principaux points examinés étaient, d'une part, l'effet des conditions aux limites latérales sur le gonflement axial (déplacement nul ou contrainte constante), et d'autre part, l'influence de la contrainte axiale et son historique de déchargement sur le gonflement radial. L'anisotropie du gonflement a été étudiée en effectuant, pour différentes orientations de l'échantillon, des essais de gonflement libre, de gonflement empêché et de gonflement uniaxial. Cet ́éventail d'essais mécaniques a permis d'étudier le gonflement tridimensionnel anisotrope en passant du gonflement maximal au gonflement nul et de choisir le type d'essai le plus approprié à utiliser dans la suite de la recherche. L'analyse précise effectuée pour expliquer les mécanismes qui sont à l'origine du gonflement a montré que le comportement est surtout régi par des phénomènes électrochimiques qui s'opèrent entre les ions de la solution et les feuillets argileux. Ce résultat important nous a conduit à développer plus en détail dans la partie chimique le rôle de la solution aqueuse. Dans cette partie, le gonflement a été dans ce cas étudié en imposant à un échantillon des sollicitations chimiques tout en maintenant constante la contrainte axiale appliquée durant les essais. Les sels monovalents et le sel divalent utilisés à différentes concentrations sont le chlorure de sodium (NaCl), le chlorure de potassium (KCl) et le chlorure de calcium (CaCl2). L'objectif recherché était d'analyser les effets de l'historique du chemin chimique avec des concentrations décroissantes ou des concentrations cycliques et de mettre en évidence, sur le gonflement axial, le rôle de la normalité de la solution, de chaque type de sel, de l'anisotropie et de la contrainte appliquée. Les résultats expérimentaux obtenus ont permis le développement d'un modèle rhéologique qui prend en considération le temps, l'anisotropie, le chargement appliqué et le chimisme de la solution d'hydratation. Ce modèle a été intégré dans un code numérique et des applications sur des cas simples ont été réalisées pour montrer sa validité.

Negative charge excess at the surface of clay minerals coupled with their high specific surface area implies that clay-rich media have transport properties very favourable to radioactive waste storage. Given their low hydraulic conductivity, diffusion is the main transport mechanism in these media. The goal of this research was to experimentally realize and validate a mechanistic model of transport in compact clay-rich media including a triple layer model. We have developed a transport model without the thin diffuse layer assumption. Our triple layer model is based on a crystallographic consideration and a complexation model including silanols, aluminols, and SiOAl sites. We have successfully used the predictions of this mechanistic model with hydraulic and ionic diffusivities. This was determined by measuring the relaxation of the electrical fields associated with the hydraulic (streaming potential) and ionic (membrane potential) disturbances. The diffusivity of salt increases with ionic strength because the diffusion of the salt depends on the variation of the membrane potential. We have successfully predicted the values for the effective diffusion coefficients of some monovalent ionic tracers such as 22Na and 36Cl at different dry densities and ionic strengths., L'excès de charges négatif à la surface des minéraux argileux ainsi que leur très grande surface spécifique confèrent aux milieux riches en argile des propriétés de transport très favorables pour le stockage des déchets radioactifs de haute activité et à vie longue. Le principal mécanisme de migration des radionucléides correspond à leur diffusion au sein de la formation argileuse en raison de la très faible conductivité hydraulique du milieu. L'objectif de cette thèse a été de réaliser et de valider par des expériences en laboratoire un modèle de transport mécanistique incluant explicitement les propriétés électrochimiques de l'interface minéral/solution pour des milieux argileux compacts. Nous avons donc réalisé un modèle de transport macroscopique en s'affranchissant de l'hypothèse d'une couche diffuse fine à l'interface minéral/solution. Nous avons aussi développé et validé un modèle de triple couche électrique basé sur des considérations cristallographiques et distinguant les sites de surface silanols, aluminols et SiOAl. Les prédictions du modèle de transport sont en accord avec les valeurs des diffusivités ioniques et hydrauliques déterminées grâce aux mesures des champs électriques liés aux perturbations salines (potentiel de membrane) et hydriques (potentiel d'électrofiltration). La diffusivité du sel augmente en fonction de la force ionique du milieu car elle dépend des variations du potentiel de membrane. Nous avons également réussi à prédire les valeurs des coefficients de diffusion effectifs des traceurs ioniques monovalents en fonction du degré de compaction de la bentonite MX-80 et de la force ionique du milieu.

Anionic radioisotopes are of particular importance within the framework of the calculated health risk associated with high-level and long-lived intermediate-level underground radioactive waste disposal. Therefore, the objective of this work is the construction of a transport model coupled with chemistry in order to quantify the behaviour of anionic solutes in the Callovo-Oxfordian (COx) argillites, the argillaceous host rock of the ANDRA Meuse/Haute-Marne underground laboratory. An experimental methodology was defined to characterize this migration, several experimental methods being implemented: batch experiments, laboratory columns and through-diffusion cells. The study of the diffusion of the non-sorbing anionic tracer 36Cl- highlighted the fact that, due to anionic exclusion, anions only had access to a part of the porosity. The retention of 35SO42- and 125I- on COx argillites was then characterized, quantified by batch experiments and confirmed by other experimental methods. Nevertheless, their migration was less retarded than expected by a model based on batch experiments and on 36Cl- diffusive data. This difference was explained by anion exclusion which reduced sorption site accessibility. Thus, the intensity of this phenomenon has to be considered to model anion migration in compacted clays, Les isotopes radioactifs anioniques ont une importance particulière dans le cadre des études de sûreté d'un stockage de déchets moyenne et haute activité à vie longue en formation géologique profonde. L'objectif de ce travail est donc la construction d'un modèle chimie-transport caractérisant précisément la migration de ces solutés dans les argilites du Callovo-Oxfordien (COx), formation hôte du laboratoire de Meuse-Haute Marne. Une méthodologie expérimentale a été définie afin de caractériser cette migration, i. e. le couplage des processus de réactivité chimique et de transport en milieu poreux. Plusieurs systèmes expérimentaux complémentaires ont été utilisés : les réacteurs fermés, les colonnes de laboratoires et les cellules de diffusion. L'étude de la diffusion du traceur anionique de référence 36Cl- met tout d'abord en évidence le fait que les anions n'ont accès qu'à une partie de la porosité : c'est le phénomène d'exclusion anionique. La rétention des anions 35SO42- et 125I- sur les argilites du COx a ensuite été caractérisée, quantifiée par des expériences en réacteur fermé, puis confirmée par les autres systèmes expérimentaux. Néanmoins, le retard à la migration observé est moindre que celui prévu par un modèle chimie-transport construit à partir des données générales de transport diffusif (obtenues pour l'anion référence 36Cl-) et des données de rétention mesurées en réacteur fermé. Cette différence s'explique par l'exclusion anionique qui limite l'accessibilité des différents sites de fixation : son intensité devra donc être considérée dans le cadre des modèles de migration des solutés anioniques dans les milieux argileux compacts

Anionic radioisotopes are of particular importance within the framework of the calculated health risk associated with high-level and long-lived intermediate-level underground radioactive waste disposal. Therefore, the objective of this work is the construction of a transport model coupled with chemistry in order to quantify the behaviour of anionic solutes in the Callovo-Oxfordian (COx) argillites, the argillaceous host rock of the ANDRA Meuse/Haute-Marne underground laboratory. An experimental methodology was defined to characterize this migration, several experimental methods being implemented: batch experiments, laboratory columns and through-diffusion cells. The study of the diffusion of the non-sorbing anionic tracer 36Cl- highlighted the fact that, due to anionic exclusion, anions only had access to a part of the porosity. The retention of 35SO42- and 125I- on COx argillites was then characterized, quantified by batch experiments and confirmed by other experimental methods. Nevertheless, their migration was less retarded than expected by a model based on batch experiments and on 36Cl- diffusive data. This difference was explained by anion exclusion which reduced sorption site accessibility. Thus, the intensity of this phenomenon has to be considered to model anion migration in compacted clays; Les isotopes radioactifs anioniques ont une importance particulière dans le cadre des études de sûreté d'un stockage de déchets moyenne et haute activité à vie longue en formation géologique profonde. L'objectif de ce travail est donc la construction d'un modèle chimie-transport caractérisant précisément la migration de ces solutés dans les argilites du Callovo-Oxfordien (COx), formation hôte du laboratoire de Meuse-Haute Marne. Une méthodologie expérimentale a été définie afin de caractériser cette migration, i. e. le couplage des processus de réactivité chimique et de transport en milieu poreux. Plusieurs systèmes expérimentaux complémentaires ont été utilisés : les réacteurs fermés, les colonnes de laboratoires et les cellules de diffusion. L'étude de la diffusion du traceur anionique de référence 36Cl- met tout d'abord en évidence le fait que les anions n'ont accès qu'à une partie de la porosité : c'est le phénomène d'exclusion anionique. La rétention des anions 35SO42- et 125I- sur les argilites du COx a ensuite été caractérisée, quantifiée par des expériences en réacteur fermé, puis confirmée par les autres systèmes expérimentaux. Néanmoins, le retard à la migration observé est moindre que celui prévu par un modèle chimie-transport construit à partir des données générales de transport diffusif (obtenues pour l'anion référence 36Cl-) et des données de rétention mesurées en réacteur fermé. Cette différence s'explique par l'exclusion anionique qui limite l'accessibilité des différents sites de fixation : son intensité devra donc être considérée dans le cadre des modèles de migration des solutés anioniques dans les milieux argileux compacts

The argillaceous materials properties could be favourable to the radioelements confinement in high activity and thermogenic nuclear waste disposal. This study relates to the transformations induced on these materials under thermal stress and the impact on their properties. The samples were collected in the vicinity of a natural analogue: a basaltic intrusion in an argillaceous formation (argillites of Laumiere, Aveyron, France). This volcanic event has functioned for an unreachable time in a laboratory. The study of the mixed-layered illite-smectite minerals (I-S), major minerals of these argillites, shows an illitisation at the basaltic intrusion contact. The thin and disturbed variation of an index of crystallinity of the I-S corresponds to the influence of the geological context. Laumiere highlighted determining parameters (smectite formation during hydrothermalism ...) which has influenced the evolution of argillaceous materials in thermal context. Keywords: mixed-layered illite-smectite minerals, illitization, argillite, heating, natural analogue, Les matériaux argileux présentent des propriétés favorables au confinement des radio-éléments pour le stockage des déchets nucléaires de haute activité thermogènes. Cette étude vise à déterminer les transformations induites par la contrainte thermique et l'impact sur les propriétés de confinement. Les échantillons ont été prélevés au niveau d'un analogue naturel de chauffage : une intrusion basaltique dans une argilite (Laumiere, Aveyron, France). Cet évènement volcanique s'est déroulé dans des conditions complexes hors d'atteinte en laboratoire. L'étude des interstratifiés illite-smectite (I-S), minéraux principaux de ces argilites, a montré une illitisation au contact de l'intrusion basaltique. La variation d'un indice de cristallinité des I-S est rendue complexe par un hydrothermalisme dans la fracturation. Laumiere a mis en évidence des paramètres déterminants (hétérogénéités sédimentaires, eau/roche ...) qui influencent l'évolution des matériaux argileux en contexte thermique. Mots clés : interstratifiés illite-smectite, illitisation, argilite, chauffage, analogue naturel

Soft-sediment deformation involves complex interactions between discrete fracturing and diffuse bulk strain, described in terms of volume change and shear strain in a critical state mechanics framework. This study reports on a mesoscale normal fault zone, intraformational in Oligocene argillaceous sediments from the Boom Formation (Belgium), containing several metre-scale normal fault strands. They form either discrete fault planes or decimetre-wide shear zones with internal fabric. The faults have been subjected to microtectonic and petrophysical analysis. Small but significant changes occur in the porous network of the argillaceous matrix approaching a fault or shear zone, indicating compactional strain in both footwall and hanging wall. Internal compaction associated with faulting is put forward as a ductile–brittle feedback mechanism in the kinematics of intraformational fracture systems. Small differential stress induced by compaction and minor regional tectonic forces (differential uplift and tilt) and subsequent gravitational forces (downslope shear stress) induce small shear bands in nearly critically stressed weak mud. Shear banding is accompanied by layer-parallel shortening and bulk volume loss. This provides an additional extension of endogenous origin, accommodated by further deformation. This ductile–brittle feedback mechanism eventually leads to commonly observed intraformational collapse structures called polygonal fault systems.

Confronted with nuclear waste issue, the nations concerned have considered many strategies one of which is the deep repository. The materials expected in situ are quite well know but there is a lack of data concerning the contacts between pre-compacted bentonite blocks within the engineered barrier or between the engineered and the natural barriers. However, such interfaces are critical regarding to the underground water flow and pollutant transport. The thesis deals with experimental and numerical investigations on the hydromechanical behaviour of Argilite/Bentonite and Argilite/Mortar interfaces. Compression and shear hydromechanical tests have been performed using the direct shear box for rock joints, BCR3D, developped at the Laboratory 3S to highlight the important parameters with regards to the evolution of the intrinsic transmissivity. Moreover, the shear tests show the influence of the rock wall roughness and of the initial value of normal stress on the mechanical response of the interface. Some experimental aspects, one of which is the bentonite erosion, have been studied from a numerical point of view to improve our understanding of the hydromechanical behaviour., Face au problème du devenir des déchets nucléaires, les nations concernées ont envisagé plusieurs stratégies, et ont notamment entrepris l'étude de faisabilité de sites de stockage en grande profondeur ainsi qu'une étude générale sur l'ensemble du problème, tant du point de vue des barrières (géologiques ou ouvragées) que du point de vue des colis radioactifs. Ainsi, les matériaux constitutifs des barrières sont connus dans leurs grandes lignes mais les contacts entre géomatériaux sont susceptibles d'être des zones critiques en terme d'écoulement de fluides. Ce travail de thèse, réalisé au laboratoire 3S, porte sur la caractérisation du comportement hydromécanique de diverses interfaces entre géomatériaux. Les contacts Argilite Mortier et Argilite Bentonite ont été étudiés en compression et/ou en cisaillement hydromécanique, grâce au dispositif de cisaillement BCR3D, afin de dégager les caractéristiques de leur comportement et d'identifier les paramètres ayant une influence sur leur transmissivité. De plus, les essais de cisaillement mettent en évidence le rôle majeur de la rugosité de l'éponte rocheuse et du niveau initial de contrainte normale sur la réponse hydromécanique des interfaces testées. Finalement, certains aspects ont été abordés par des simulations numériques afin d'améliorer notre compréhension des réponses hydromécaniques des interfaces testées.