Search

The interface between a metal electrode and an organic semiconductor (OS) layer has a defining role in the properties of the resulting device. To obtain the desired performance, interlayers are introduced to modify the adhesion and growth of OS and enhance the efficiency of charge transport through the interface. However, the employed interlayers face common challenges, including a lack of electric dipoles to tune the mutual position of energy levels, being too thick for efficient electronic transport, or being prone to intermixing with subsequently deposited OS layers. Here, we show that monolayers of 1,3,5-tris(4-carboxyphenyl)benzene (BTB) with fully deprotonated carboxyl groups on silver substrates form a compact layer resistant to intermixing while capable of mediating energy-level alignment and showing a large insensitivity to substrate termination. Employing a combination of surface-sensitive techniques, i.e., low-energy electron microscopy and diffraction, X-ray photoelectron spectroscopy, and scanning tunneling microscopy, we have comprehensively characterized the compact layer and proven its robustness against mixing with the subsequently deposited organic semiconductor layer. Density functional theory calculations show that the robustness arises from a strong interaction of carboxylate groups with the Ag surface, and thus, the BTB in the first layer is energetically favored. Synchrotron radiation photoelectron spectroscopy shows that this layer displays considerable electrical dipoles that can be utilized for work function engineering and electronic alignment of molecular frontier orbitals with respect to the substrate Fermi level. Our work thus provides a widely applicable molecular interlayer and general insights necessary for engineering of charge injection layers for efficient organic electronics.

Samouspořádávání je proces spontánního uspořádávání molekul do definovaných supra-molekulárních struktur na površích. Organické molekuly vykazující schopnost samouspořádání mohou být použity jako stavební prvky pro výrobu struktur přístupem "bottom-up", který umožňuje syntézu atomárně přesných dvourozměrných (2D) struktur. Začleníme-li do molekulárního uspořádání atomy kovu může dojít k vytvoření 2D sítí organika-kov (2D MOF). Atomy kovu jsou v nich periodicky uspořádány díky organickým molekulám, které je vzájemě spojují. Takovéto struktury na povrchu materiálů mohou vést k zajímavým vlastnostem, např. změně elektrických vlastností materiálů, nebo použítí nových exotických stavů hmoty v technologických zařízeních. Tato práce se zabývá studiem struktur na bázi karbonitrilových molekul a atomů přechodných kovů na povrchu ušlechtilých kovů a topologického izolantu. Vybrané molekuly, u nichž budeme studovat možnosti využití jako ligandu, jsou HATCN a DCA. Práce představuje výsledky z metod LEEM a STM pro molekulární samouspořádání na obou typech povrchů, a pro systémy organika-kov jen na ušlechtilých kovech; zejména DCA se ukazuje jako slibná molekula pro tvorbu 2D MOFs. Úspěšně jsme vytvořili periodicky uspořádané MOF s atomy Fe na povrchu Ag(111) a molekulární samouspořádání DCA molekul na povrchu Bi2Se3., Molecular self-assembly is a spontaneous association of molecules into well-defined supra-molecular structures on surfaces. Organic molecules exhibiting self-assembly can act as building blocks at the nanoscale and allow for a bottom-up synthesis of atomically precise arrangements, e.g., two-dimensional (2D) nanoarrays. The incorporation of metal atoms leads to the formation of a 2D metal-organic framework (2D MOF). Therein, embedded (magnetic) metal atoms are arranged in a periodic way, linked by organic linker units. At the surface of a material, this holds powerful opportunities, e.g., to change the electronic properties of a material or enable the usage of exotic new states of matter in device technology. This thesis studies assembled structures of carbonitrile molecules and transitional metal atoms on coinage metal and topological insulator surfaces. The molecules HATCN and DCA are tested as suitable candidates for organic linker units. We present especially LEEM and STM results for molecular self-assembly on both types of surfaces and for the metal-organic structure formation on coinage metals. In particular, the DCA molecules show high potential as a linker. We successfully formed a long-range ordered MOF with Fe atoms on the Ag(111) surface and a molecular self-assembly was observed for DCA deposited on Bi2Se3.

Samouspořádávání je proces spontánního uspořádávání molekul do definovaných supra-molekulárních struktur na površích. Organické molekuly vykazující schopnost samouspořádání mohou být použity jako stavební prvky pro výrobu struktur přístupem "bottom-up", který umožňuje syntézu atomárně přesných dvourozměrných (2D) struktur. Začleníme-li do molekulárního uspořádání atomy kovu může dojít k vytvoření 2D sítí organika-kov (2D MOF). Atomy kovu jsou v nich periodicky uspořádány díky organickým molekulám, které je vzájemě spojují. Takovéto struktury na povrchu materiálů mohou vést k zajímavým vlastnostem, např. změně elektrických vlastností materiálů, nebo použítí nových exotických stavů hmoty v technologických zařízeních. Tato práce se zabývá studiem struktur na bázi karbonitrilových molekul a atomů přechodných kovů na povrchu ušlechtilých kovů a topologického izolantu. Vybrané molekuly, u nichž budeme studovat možnosti využití jako ligandu, jsou HATCN a DCA. Práce představuje výsledky z metod LEEM a STM pro molekulární samouspořádání na obou typech povrchů, a pro systémy organika-kov jen na ušlechtilých kovech; zejména DCA se ukazuje jako slibná molekula pro tvorbu 2D MOFs. Úspěšně jsme vytvořili periodicky uspořádané MOF s atomy Fe na povrchu Ag(111) a molekulární samouspořádání DCA molekul na povrchu Bi2Se3., Molecular self-assembly is a spontaneous association of molecules into well-defined supra-molecular structures on surfaces. Organic molecules exhibiting self-assembly can act as building blocks at the nanoscale and allow for a bottom-up synthesis of atomically precise arrangements, e.g., two-dimensional (2D) nanoarrays. The incorporation of metal atoms leads to the formation of a 2D metal-organic framework (2D MOF). Therein, embedded (magnetic) metal atoms are arranged in a periodic way, linked by organic linker units. At the surface of a material, this holds powerful opportunities, e.g., to change the electronic properties of a material or enable the usage of exotic new states of matter in device technology. This thesis studies assembled structures of carbonitrile molecules and transitional metal atoms on coinage metal and topological insulator surfaces. The molecules HATCN and DCA are tested as suitable candidates for organic linker units. We present especially LEEM and STM results for molecular self-assembly on both types of surfaces and for the metal-organic structure formation on coinage metals. In particular, the DCA molecules show high potential as a linker. We successfully formed a long-range ordered MOF with Fe atoms on the Ag(111) surface and a molecular self-assembly was observed for DCA deposited on Bi2Se3.

Samouspořádávání je proces spontánního uspořádávání molekul do definovaných supra-molekulárních struktur na površích. Organické molekuly vykazující schopnost samouspořádání mohou být použity jako stavební prvky pro výrobu struktur přístupem "bottom-up", který umožňuje syntézu atomárně přesných dvourozměrných (2D) struktur. Začleníme-li do molekulárního uspořádání atomy kovu může dojít k vytvoření 2D sítí organika-kov (2D MOF). Atomy kovu jsou v nich periodicky uspořádány díky organickým molekulám, které je vzájemě spojují. Takovéto struktury na povrchu materiálů mohou vést k zajímavým vlastnostem, např. změně elektrických vlastností materiálů, nebo použítí nových exotických stavů hmoty v technologických zařízeních. Tato práce se zabývá studiem struktur na bázi karbonitrilových molekul a atomů přechodných kovů na povrchu ušlechtilých kovů a topologického izolantu. Vybrané molekuly, u nichž budeme studovat možnosti využití jako ligandu, jsou HATCN a DCA. Práce představuje výsledky z metod LEEM a STM pro molekulární samouspořádání na obou typech povrchů, a pro systémy organika-kov jen na ušlechtilých kovech; zejména DCA se ukazuje jako slibná molekula pro tvorbu 2D MOFs. Úspěšně jsme vytvořili periodicky uspořádané MOF s atomy Fe na povrchu Ag(111) a molekulární samouspořádání DCA molekul na povrchu Bi2Se3., Molecular self-assembly is a spontaneous association of molecules into well-defined supra-molecular structures on surfaces. Organic molecules exhibiting self-assembly can act as building blocks at the nanoscale and allow for a bottom-up synthesis of atomically precise arrangements, e.g., two-dimensional (2D) nanoarrays. The incorporation of metal atoms leads to the formation of a 2D metal-organic framework (2D MOF). Therein, embedded (magnetic) metal atoms are arranged in a periodic way, linked by organic linker units. At the surface of a material, this holds powerful opportunities, e.g., to change the electronic properties of a material or enable the usage of exotic new states of matter in device technology. This thesis studies assembled structures of carbonitrile molecules and transitional metal atoms on coinage metal and topological insulator surfaces. The molecules HATCN and DCA are tested as suitable candidates for organic linker units. We present especially LEEM and STM results for molecular self-assembly on both types of surfaces and for the metal-organic structure formation on coinage metals. In particular, the DCA molecules show high potential as a linker. We successfully formed a long-range ordered MOF with Fe atoms on the Ag(111) surface and a molecular self-assembly was observed for DCA deposited on Bi2Se3.

Samouspořádávání je proces spontánního uspořádávání molekul do definovaných supra-molekulárních struktur na površích. Organické molekuly vykazující schopnost samouspořádání mohou být použity jako stavební prvky pro výrobu struktur přístupem "bottom-up", který umožňuje syntézu atomárně přesných dvourozměrných (2D) struktur. Začleníme-li do molekulárního uspořádání atomy kovu může dojít k vytvoření 2D sítí organika-kov (2D MOF). Atomy kovu jsou v nich periodicky uspořádány díky organickým molekulám, které je vzájemě spojují. Takovéto struktury na povrchu materiálů mohou vést k zajímavým vlastnostem, např. změně elektrických vlastností materiálů, nebo použítí nových exotických stavů hmoty v technologických zařízeních. Tato práce se zabývá studiem struktur na bázi karbonitrilových molekul a atomů přechodných kovů na povrchu ušlechtilých kovů a topologického izolantu. Vybrané molekuly, u nichž budeme studovat možnosti využití jako ligandu, jsou HATCN a DCA. Práce představuje výsledky z metod LEEM a STM pro molekulární samouspořádání na obou typech povrchů, a pro systémy organika-kov jen na ušlechtilých kovech; zejména DCA se ukazuje jako slibná molekula pro tvorbu 2D MOFs. Úspěšně jsme vytvořili periodicky uspořádané MOF s atomy Fe na povrchu Ag(111) a molekulární samouspořádání DCA molekul na povrchu Bi2Se3., Molecular self-assembly is a spontaneous association of molecules into well-defined supra-molecular structures on surfaces. Organic molecules exhibiting self-assembly can act as building blocks at the nanoscale and allow for a bottom-up synthesis of atomically precise arrangements, e.g., two-dimensional (2D) nanoarrays. The incorporation of metal atoms leads to the formation of a 2D metal-organic framework (2D MOF). Therein, embedded (magnetic) metal atoms are arranged in a periodic way, linked by organic linker units. At the surface of a material, this holds powerful opportunities, e.g., to change the electronic properties of a material or enable the usage of exotic new states of matter in device technology. This thesis studies assembled structures of carbonitrile molecules and transitional metal atoms on coinage metal and topological insulator surfaces. The molecules HATCN and DCA are tested as suitable candidates for organic linker units. We present especially LEEM and STM results for molecular self-assembly on both types of surfaces and for the metal-organic structure formation on coinage metals. In particular, the DCA molecules show high potential as a linker. We successfully formed a long-range ordered MOF with Fe atoms on the Ag(111) surface and a molecular self-assembly was observed for DCA deposited on Bi2Se3.

Samouspořádávání je proces spontánního uspořádávání molekul do definovaných supra-molekulárních struktur na površích. Organické molekuly vykazující schopnost samouspořádání mohou být použity jako stavební prvky pro výrobu struktur přístupem "bottom-up", který umožňuje syntézu atomárně přesných dvourozměrných (2D) struktur. Začleníme-li do molekulárního uspořádání atomy kovu může dojít k vytvoření 2D sítí organika-kov (2D MOF). Atomy kovu jsou v nich periodicky uspořádány díky organickým molekulám, které je vzájemě spojují. Takovéto struktury na povrchu materiálů mohou vést k zajímavým vlastnostem, např. změně elektrických vlastností materiálů, nebo použítí nových exotických stavů hmoty v technologických zařízeních. Tato práce se zabývá studiem struktur na bázi karbonitrilových molekul a atomů přechodných kovů na povrchu ušlechtilých kovů a topologického izolantu. Vybrané molekuly, u nichž budeme studovat možnosti využití jako ligandu, jsou HATCN a DCA. Práce představuje výsledky z metod LEEM a STM pro molekulární samouspořádání na obou typech povrchů, a pro systémy organika-kov jen na ušlechtilých kovech; zejména DCA se ukazuje jako slibná molekula pro tvorbu 2D MOFs. Úspěšně jsme vytvořili periodicky uspořádané MOF s atomy Fe na povrchu Ag(111) a molekulární samouspořádání DCA molekul na povrchu Bi2Se3., Molecular self-assembly is a spontaneous association of molecules into well-defined supra-molecular structures on surfaces. Organic molecules exhibiting self-assembly can act as building blocks at the nanoscale and allow for a bottom-up synthesis of atomically precise arrangements, e.g., two-dimensional (2D) nanoarrays. The incorporation of metal atoms leads to the formation of a 2D metal-organic framework (2D MOF). Therein, embedded (magnetic) metal atoms are arranged in a periodic way, linked by organic linker units. At the surface of a material, this holds powerful opportunities, e.g., to change the electronic properties of a material or enable the usage of exotic new states of matter in device technology. This thesis studies assembled structures of carbonitrile molecules and transitional metal atoms on coinage metal and topological insulator surfaces. The molecules HATCN and DCA are tested as suitable candidates for organic linker units. We present especially LEEM and STM results for molecular self-assembly on both types of surfaces and for the metal-organic structure formation on coinage metals. In particular, the DCA molecules show high potential as a linker. We successfully formed a long-range ordered MOF with Fe atoms on the Ag(111) surface and a molecular self-assembly was observed for DCA deposited on Bi2Se3.