Search

The aim of this thesis is the study of nuclear structure properties of the neutron-rich Sn isotopes towards the N=82 shell closure and beyond by high-resolution collinear laser spectroscopy. The hyperfine structures and isotope shifts along ¹⁰⁸⁻¹³⁴Sn were measured using the COLLAPS instrumentation at ISOLDE, CERN. Two independent experiments using transitions with complementary properties, respectively at 452 and 286 nanometres studied the 5p6s ¹P₁ and the 5p6s ³P₁ states in the neutral atom. The singlet state provided high sensitivity to quadrupole moments while the triplet facilitated a large magnetic splitting. From a self-consistent analysis of the two data sets, nuclear spins, electromagnetic moments and charge radii have been extracted. The properties of the long-lived isomers in ¹¹³Sn, ¹²³Sn, ¹²⁸Sn and the ground state of ¹³³Sn and ¹³⁴Sn have been assessed for the first time. The quadrupole moments of the 11/2⁻ states, determined with much higher precision than in previous studies, have been found to follow a nearly linear trend. A "kink" in the radii trend at N=82 was observed for the first time. Beyond mean-field calculations provide an accurate description of the radii and further relate the overall trend to correlations stemming from the fluctuations of the quadrupole moments., L’objectif de cette thèse est l'étude par spectroscopie laser colinéaire à haute résolution de la structure nucléaire des isotopes d’étain riches en neutrons, vers de la fermeture de couche N=82 et au-delà. Les structures hyperfines et les déplacements isotopiques le long de ¹⁰⁸⁻¹³⁴Sn ont été mesurés en utilisant l’expérience COLLAPS à ISOLDE au CERN. Deux expériences indépendantes, utilisant des propriétés de transitions complémentaires l’une à 452 et l’autre à 286 nanomètres, ont étudiées les états 5p6s ¹P₁ et 5p6s ³P₁ dans l'atome neutre. L'état singlet fournit une sensibilité élevée au moment quadrupolaire tandis que le triplet facilite une grande séparation magnétique. A partir d'une analyse auto-cohérente des deux ensembles de données, les spins nucléaires, les moments électromagnétiques et les rayons de charge ont été extraits. Les propriétés des isomères à vie longue des noyaux ¹¹³Sn, ¹²³Sn, ¹²⁸Sn ainsi que l'état fondamental de ¹³³Sn et ¹³⁴Sn ont été évalués pour la première fois. Les moments quadrupolaires des états 11/2⁻, déterminés avec une plus grande précision que les études précédentes, suivent une tendance presque linéaire. Un coude à N=82 dans la courbe des rayons a été observé pour la première fois. Des calculs de champ moyen fournissent une description précise des rayons et relient en outre la tendance globale aux corrélations provenant des fluctuations des moments quadrupolaires.

Quand les effets de la masse finie du noyau et de la distribution de charge spatiale sont pris en compte dans l’Hamiltonien décrivant un système atomique, les isotopes d’un élément, caractérisés par le même nombre de protons mais un nombre différent de neutrons, ont des niveaux d’énergie électronique différents. Le déplacement entre les niveaux d’énergie (pour un même état quantique) de deux isotopes différents est appelé le déplacement isotopique de niveau. De manière générale, on peut distinguer les déplacements isotopiques de champ (field shift) et les déplacements isotopiques de masse (mass shift). Pour les systèmes à plus d’un électron, le specific mass shift (SMS) apparaît. Grâce à sa faible pondération, le paramètre SMS peut être traité comme une perturbation de l’Hamiltonien ;son estimation fait appel aux intégrales de Vinti [5]. Dans un contexte relativiste, les programmes grasp2K [2] et mcdf-gme [1] permettent de résoudre les équations de Dirac-Fock associées à un état multiconfigurationnel et d’en fournir l’énergie ainsi que la représentation numérique des orbitales monoélectroniques. Nous avons créé et introduit dans le programme mcdf-gme une sous-routine capable d’estimer les paramètres de masse et de champ à partir des fonctions d’onde multiconfigurationnelles. Pour le programme GRASP2K, un module indépendant à été créé. Par ailleurs, un opérateur plus complet impliquant des corrections en αZ, a été dérivé par Shabaev [4] et, de manière indépendante, par Palmer [3]. Nous avons déduit la forme tensorielle de cet opérateur et avons également implémenté dans les programmes cités ci-dessus le calcul de ses éléments de matrice. Grâce à ces outils nous avons pu étudier la détérioration de l’opérateur d’énergie cinétique pour estimer le normal mass shift et travailler divers systèmes comme le lithium neutre et sa séquence isoélectronique. Par la suite nous avons également travaillé sur les séquences isoélectroniques du bore, du béryllium, du carbone et de l’azote. Enfin, certains effets isotopiques ont été étudiés pour plusieurs transitions dans le baryum neutre. Bibliographie [1] J. P. Desclaux. A relativistic multiconfiguration Dirac-Fock package. In E. Clementi, editor, Methods and Techniques in Computational Chemistry - vol. A :Small Systems of METTEC, page 253. STEF, Cagliari, 1993. [2] P. Jönsson, X. He, C. Froese Fischer and I. P. Grant. The GRASP2K relativistic atomic structure package. Comput. Phys. Commun. 177 :597–622, 2007. [3] C. W. P. Palmer. Reformulation of the theory of the mass shift. J. Phys. B :At. Mol. Phys. 20 :5987–5996, 1987. [4] V. M. Shabaev and A. N. Artemyev. Relativistic nuclear recoil corrections to the energy levels of multicharged ions. J. Phys. B :At. Mol. Phys. 27 :1307–1314, 1994. [5] J. P. Vinti. Isotope shift in magnesium. Phys. Rev. 56 :1120–1132, 1939., Doctorat en Sciences de l'ingénieur, info:eu-repo/semantics/published

Quand les effets de la masse finie du noyau et de la distribution de charge spatiale sont pris en compte dans l’Hamiltonien décrivant un système atomique, les isotopes d’un élément, caractérisés par le même nombre de protons mais un nombre différent de neutrons, ont des niveaux d’énergie électronique différents. Le déplacement entre les niveaux d’énergie (pour un même état quantique) de deux isotopes différents est appelé le déplacement isotopique de niveau. De manière générale, on peut distinguer les déplacements isotopiques de champ (field shift) et les déplacements isotopiques de masse (mass shift). Pour les systèmes à plus d’un électron, le specific mass shift (SMS) apparaît. Grâce à sa faible pondération, le paramètre SMS peut être traité comme une perturbation de l’Hamiltonien ;son estimation fait appel aux intégrales de Vinti [5].Dans un contexte relativiste, les programmes grasp2K [2] et mcdf-gme [1] permettent de résoudre les équations de Dirac-Fock associées à un état multiconfigurationnel et d’en fournir l’énergie ainsi que la représentation numérique des orbitales monoélectroniques. Nous avons créé et introduit dans le programme mcdf-gme une sous-routine capable d’estimer les paramètres de masse et de champ à partir des fonctions d’onde multiconfigurationnelles. Pour le programme GRASP2K, un module indépendant à été créé. Par ailleurs, un opérateur plus complet impliquant des corrections en αZ, a été dérivé par Shabaev [4] et, de manière indépendante, par Palmer [3]. Nous avons déduit la forme tensorielle de cet opérateur et avons également implémenté dans les programmes cités ci-dessus le calcul de ses éléments de matrice.Grâce à ces outils nous avons pu étudier la détérioration de l’opérateur d’énergie cinétique pour estimer le normal mass shift et travailler divers systèmes comme le lithium neutre et sa séquence isoélectronique. Par la suite nous avons également travaillé sur les séquences isoélectroniques du bore, du béryllium, du carbone et de l’azote. Enfin, certains effets isotopiques ont été étudiés pour plusieurs transitions dans le baryum neutre.Bibliographie[1] J. P. Desclaux. A relativistic multiconfiguration Dirac-Fock package. In E. Clementi, editor, Methods and Techniques in Computational Chemistry - vol. A :Small Systems of METTEC, page 253. STEF, Cagliari, 1993.[2] P. Jönsson, X. He, C. Froese Fischer and I. P. Grant. The GRASP2K relativistic atomic structure package. Comput. Phys. Commun. 177 :597–622, 2007.[3] C. W. P. Palmer. Reformulation of the theory of the mass shift. J. Phys. B :At. Mol. Phys. 20 :5987–5996, 1987.[4] V. M. Shabaev and A. N. Artemyev. Relativistic nuclear recoil corrections to the energy levels of multicharged ions. J. Phys. B :At. Mol. Phys. 27 :1307–1314, 1994.[5] J. P. Vinti. Isotope shift in magnesium. Phys. Rev. 56 :1120–1132, 1939., Doctorat en Sciences de l'ingénieur, info:eu-repo/semantics/nonPublished

Cette thèse est consacrée à l'étude des effets isotopiques dans les atomes neutres et ions négatifs. En particulier, nous ciblons notre recherche sur le calcul ab initio des déplacements isotopiques (DI) sur les électroaffinités des éléments des blocs p des deuxième et troisième périodes (B à F et Al à Cl). Ces derniers sont les systèmes les plus susceptibles d'être l'objet d'études expérimentales de haute précision.Le premier chapitre se concentre sur une étude didactique du problème atomique et des effets isotopiques. Nous concluons par une description détaillée des motivations de notre thèse.Le second chapitre présente le modèle Hartree-Fock (HF) et son extension multi-configurationelle (MCHF). Nous y énonçons le théorème de Brillouin et sa généralisation à un ansatz MCHF. Pour ce faire, nous formulons de manière originale le principe d'invariance d'une fonction d'onde CAS (Complete Active Set) par rapport aux rotations d'états d'orbitales. De cette formulation, nous caractérisons la famille des solutions CAS n'interagissant pas avec une fonction d'état de configuration (CSF) particulière et démontrons sa multiplicité. Finalement, nous appliquons notre technique d'analyse à l'étude de modèles concrets et prédisons l'apparition de minima locaux correspondant à chacune de ces solutions GBT. Introduisant le concept de quasi-symétrie de la fonctionnelle d'énergie, nous expliquons l'origine de fortes perturbations du "coeur" atomique dans des modèles particuliers.Les troisième et quatrième chapitres fournissent les outils méthodologiques de base utilisés dans la deuxième partie de notre thèse qui présente des résultats quantitatifs originaux.Le cinquième chapitre traite des DI et structures hyperfines des termes les plus bas de S, S-, Cl, Cl-, Si et Si-.Dans le sixième chapitre, nous rapportons un profond désaccord entre théorie et expérience au sujet de la structure hyperfine de transitions de l'azote dans le infrarouge lointain. Nous montrons que les simulations basées sur nos valeurs de constantes isotopiques sont compatibles avec les spectres enregistrés moyennant une réassignation des raies faibles à des signaux de "cross-overs". Sur cette base, nous déduisons un nouvel ensemble de constantes hyperfines pour les états considérés, en bon accord avec nos valeurs théoriques, en nous basant uniquement sur les données expérimentales.Le septième chapitre est une étude globale des configurations de plus basse énergie du C et C- (i.e. tous les états liés de ce dernier). Par une étude détaillée de nos incertitudes, nous obtenons des estimations très fiables et de grande précision pour un ensemble de propriétés. En particulier, nous présentons les valeurs de structure fine et hyperfine du C-, ainsi que les probabilités de transitions intra-configurationelles fournissant une base solide pour l'étude spectroscopique de ce système.Dans le huitième chapitre, nous étudions la périodicité du déplacement spécifique de masse sur l'électroaffinité dans le Tableau Périodique des Eléments. Nous avançons les contributions dominantes qui interviennent dans cette grandeur et analysons les principales limitations des techniques de calcul actuelles dans ce contexte.Nous présentons nos conclusions générales et les perspectives de notre travail dans le neuvième chapitre., Doctorat en Sciences, info:eu-repo/semantics/nonPublished

Dans ce travail de thèse, nous avons étudié la technique de l'ionisation résonante (qui consiste à ioniser un atome par faisceaux laser) que nous avons appliqué dans deux domaines importants en physique nucléaire : la production sélective de faisceaux d'ions radioactifs exotiques et l'étude de leurs propriétés dans le cadre d'une expérience de spectroscopie laser sur les isotopes de tellure. La naissance du projet ALTO (Accélérateur Linéaire auprès du Tandem d'Orsay) à l'IPN d'Orsay a fait émerger l'idée d'installer une source d'ions laser. A cet effet, une étude de faisabilité a été entreprise avec une installation laser à faible cadence (30 Hz) celle-ci devant être étendue à 20 kHz sur la future installation de faisceaux radioactifs (ALTO). Après un premier faisceau d'étain ionisé avec succès par cette source, nous avons poursuivi l'étude avec un faisceau de cuivre. Nous avons d'abord effectué des tests de schémas d'ionisation du cuivre stable : un schéma vers le continuum et deux schémas vers des états autoionisants voisins. Le schéma le plus efficace commence par une étape d'excitation de longueur d'onde λ1 = 249.2 nm suivie d'une longueur d'onde d'ionisation λ2 = 439.92 nm. Celle-ci correspond à un état autoionisant situé à 62845 cm-1 non connu auparavant et voisin des deux autres états autoionisants sélectionnés au départ. L'efficacité d'ionisation laser avec ce schéma a été mesurée et elle est semblable à celle prédite par la théorie. L'ionisation résonante par faisceaux laser est également utilisée dans des expériences de spectroscopie auprès de COMPLIS à ISOLDE au CERN. La technique dans ce cas consiste à effectuer un balayage en fréquence autour de la transition d'excitation des atomes pour sonder leur structure hyperfine. Cette étape sera suivie de l'étape d'ionisation pour ioniser les atomes et les détecter. La spectroscopie laser nous permet de déterminer la structure hyperfine et le déplacement isotopique des atomes. Nous avons utilisé cette technique pour étudier les isotopes de tellure sur une longue chaîne isotopique 125m, 127mg, 129mg, 131mg, 132, 133mg, 134, 135 et 136Te. A partir des déplacements isotopiques mesurés nous avons déterminé la variation du rayon carré moyen de charge qui fait apparaître une rupture de pente du rayon de charge à N = 82 : la déformation du noyau diminue jusqu'à N = 82 où elle atteint la sphéricité puis elle augmente au-delà. La mesure de la structure hyperfine des isotopes impairs de tellure nous a permis de déterminer les constantes de structure hyperfine des isotopes 135 et 133 dans leur état fondamental (Iπ = 7/2- et 3/2+ respectivement) et des isotopes 125, 127, 129, 131 et 133 dans leur état isomérique (Iπ = 11/2-). A partir de ces constantes nous avons extrait les moments nucléaires : µI et Qs. La comparaison des valeurs des moments magnétiques µI expérimentales avec les valeurs de moments existantes dans la littérature mesurées par résonance magnétique nucléaire nous donne un parfait accord.L'extraction des valeurs des déformations à partir des moments quadrupolaires spectroscopiques en supposant une symétrie axiale conduit à une quasi sphéricité pour tous ces noyaux. Malgré les grandes barres d'erreurs, elles sont semblables aux valeurs des moments quadrupolaires des isotopes d'étain.