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The RMn₂O₅ compounds form a family of type II multiferroics, which has already been characterized from a structural point of view or for its macroscopic properties. This thesis aims at complementing these investigations by studying the dynamics. We will focus in particular on the measurement and characterization of spin-lattice excitations called electromagnons, which are collective modes of a magnetic nature, sensitive to the application of an electric field (for example that of light). Electromagnons have already been measured in the past for many materials, including some members of the RMn₂O₅ family (R=Y, Tb). This thesis has allowed to measure another one in GdMn₂O₅, to characterize it in details by combining measurements of inelastic neutrons scattering (3-axis, polarized, under H field or as a function of temperature) and infrared spectroscopy (as a function of temperature for different combinations (E,H) of incident light or under the action of an electric field).These experimental results will be detailed along this manuscript, and we will then propose a discussion on the mechanisms that could be at the origin of the measured electromagnon., Les composés RMn₂O₅ forment une famille de multiferroïques de type II, qui ont déjà été caractérisés ultérieurement du point de vue structural ou par les propriétés macroscopiques. Cette thèse a pour objectif de venir compléter ces investigations par l'étude de la dynamique. Nous nous concentrerons en particulier sur la mesure et caractérisation d'excitations spins-réseau nommées électromagnon, qui sont des modes collectifs de nature magnétique sensible à l'application d'un champ électrique (par exemple celui de la lumière). Des électromagnons ont déjà été mesurés dans le passé pour de nombreux matériaux, y compris pour certains membres de la famille des RMn₂O₅ (R=Y, Tb). Cette thèse aura permis d'en mesurer un autre dans GdMn₂O₅ et de le caractériser en détail en combinant des mesures de neutrons inélastiques (3 axes, polarisés, sous champ H ou en fonction de la température) et de spectroscopie infrarouge (en fonction de la température pour différentes combinaisons (E,H) de la lumière incidente ou sous l'action d'un champ électrique). Ces résultats expérimentaux seront détaillés le long de ce manuscrit, et nous proposerons ensuite une discussion sur les mécanismes pouvant être susceptibles d'être à l'origine de l'électromagnon mesuré.

Oxides, materials composed of oxygen atoms, have several remarkable functional properties : ferroelectricity, piezoelectricity, magnetism, superconductivity ... and a large number of technological advantages : stability, integrability on silicon and flexibility of their properties according to the desired functionality. These materials have numerous applications in spintronics, in quantum information technologies or in energy production and harvesting.Among this family of materials, I have studied the properties and excitations of several compounds : SrTiO3 and the multiferroics BiFeO3, TbMnO3 and CuO by implementing Raman spectroscopy, synchrotron Thz measurements and time-resolved acoustic measurements.On the perovskite SrTiO3, I have carried out Raman studies on the calcium and carrier doping. This study highlights the appearance of ferroelectricity in the 2D gas at the interface of SrTiO3by calcium doping. Under electric field, I participated to show the creation of a polarization at the interface of the material induced by a migration of charges.Multiferroics are materials in which at least two ferroic orders coexist in the same phase.By combining picosecond acoustic experiments with numerical simulations, the elastic constants of BiFeO3 and TbMnO3 have been determined. The knowledge of the elastic properties of BiFeO3 allows to consider its use in piezotransducers for example. On this same compound, measurements under uniaxial tension in Raman spectroscopy show the enhancement of its polarization and the tuning of the magnetic state and in particular the spin waves.Finally in the compound CuO, multiferroic between 208 and 230 K, we have high-lighted by Thz spectroscopy an additional electromagnon (polar spin wave) at high energy. Under hydrostatic pressure, the multiferroic phase expands in temperature towards room temperature and the low energy electromagnon sees its polar activity strongly enhanced., Les oxydes, matériaux composés d’atomes d’oxygène, présentent plusieurs propriétés fonctionnelles remarquables : ferroélectricité, piézoélectricité, magnétisme, supraconductivité. . . et un grand nombre d’avantages technologiques : stabilité, intégrabilité sur silicium et flexibilité de leurs propriétés selon la fonctionnalité désirée. Les perspectives d’applications de ces matériaux sont nombreuses en spintronique, dans les technologiques quantiques de l’information ou encore dans la production et la préservation d’énergie.Parmi cette famille de matériaux, j’ai étudié les propriétés et les excitations de plusieurs composés : SrTiO3 et les multiferroïques BiFeO3, TbMnO3 et CuO en mettant en œuvre la spectroscopie Raman, des mesures Thz en synchrotron et des mesures acoustiques résolues en temps.Sur la perovskite SrTiO3, j’ai mené des études Raman sur le dopage en calcium et en porteurs. Cette étude met en évidence l’apparition de la ferroélectricité dans le gaz 2D à l’interface de SrTiO3 par dopage en calcium. Sous l’effet d’un champ électrique, j’ai participé à montrer la création d’une polarisation à l’interface du matériau induite par une migration des charges.Les multiferroïques sont des matériaux dans lesquels au moins deux ordres ferroïques coexistent dans une même phase.En combinant des expériences d’acoustique picoseconde à des simulations numériques, les constantes élastiques de BiFeO3 et TbMnO3 ont été déterminées. La connaissance des propriétés élastiques de BiFeO3 permet d’envisager par exemple son utilisation dans des piézotransducteurs. Sur ce même composé, des mesures en tension uniaxiale en spectroscopie Raman ont permis d’exalter sa polarisation et de modifier l’état magnétique et en particulier les ondes de spins.Enfin pour le composé CuO, multiferroïque entre 208 et 230 K, nous avons mis en évidence par spectroscopie Thz un potentiel électromagnon (onde de spin polaire) additionnel à haute énergie. Sous pression hydrostatique, la phase multiferroïque s’élargie en température en direction de la température ambiante et l’électromagnon de basse énergie voit son activité polaire décuplée.

Multiferroics are materials in which at least two ferroic orders coexist within a singlephase. Those combining a magnetic and a ferroelectric order are particulary attractivematerials. Indeed, the magnetization and the electrical polarization interracting throughthe magnetoelectric coupling open new possibilities in the technologies of storage and manipulationof the information. From a fundamental point of view, these complex materialsprovide a unique opportunity for the study of the possible links between the magnetic andferroelectric orders. This work is focused on the perovskite family and more particularlyon BiFeO3 and TbMnO3.BiFeO3 has one of the highest polarization of perovskites and an original magneticstructure. Our Raman spectroscopy study on nanoparticles highlights a link between thelattice, the magnetism and the surface at a peculiar size. This size can be related to theperiodicity of the magnetic cycloid which is the only comparable length scale.TbMnO3 presents two types of magneto-electric coupling : a spontaneous one at theorigin of a polarization and a dynamic one giving rise to the electromagnons. At ambientpressure, these two couplings are different but they merge when a hydrostatic pressureis applied. Our Raman spectroscopy study at high pressure reveals different behaviorsbetween the electromagnons. Especially, we have observed a strong increase of one of theelectromagnon activity., Les multiferroïques sont des matériaux dans lesquels coexistent au moins deux ordresferroïques au sein d’une même phase. Ceux combinant un ordre magnétique avec un ferroélectriquesont particulièrement intéressants. En effet, la présence d’une aimantationet d’une polarisation électrique interagissant via le couplage magnéto-électrique ouvre denouvelles possibilités dans les technologies de stockage et de manipulation de l’information.D’un point de vue fondamental, ces matériaux complexes présentent l’opportunitéd’étudier les liens possibles entre les ordres magnétiques et ferroélectriques. Ce travail seconcentre sur la famille des pérovskites et plus particulièrement sur les matériaux multiferroïquesBiFeO3 et TbMnO3.BiFeO3 possède une polarisation parmi les plus élevées des pérovskites et une structuremagnétique originale provenant d’un ensemble complexe d’interactions. Notre étude parspectroscopie Raman sur des nanoparticules met en évidence un jeu de couplage entrele réseau, le magnétisme et la surface à une taille particulière. Cette dernière peut êtrerapprochée de la périodicité de la cycloïde magnétique, unique échelle de longueur comparable.TbMnO3 présente deux types de couplage magnéto-électrique : un spontané qui est àl’origine d’une polarisation et un dynamique dont proviennent les électromagnons. À pressionambiante, ces deux couplages sont distincts mais ils se confondent lors de l’applicationd’une pression hydrostatique. Notre étude de spectroscopie Raman à haute pression a misen évidence des comportements différents entre les électromagnons. Notamment, nousavons observé une forte augmentation de l’activité d’un des électromagnons à haute pression.

Inelastic X-ray scattering with meV energy resolution (IXS) is an ideal tool to measure collective excitations in solids and liquids. In non-resonant scattering condition, the cross-section is strongly dominated by lattice vibrations (phonons). However, it is possible to probe additional degrees of freedom such as magnetic fluctuations that are strongly coupled to the phonons. The IXS spectrum of the coupled system contains not only the phonon dispersion but also the so far undetected magnetic correlation function. Here we report the observation of strong magnon–phonon coupling in LiCrO2 that enables the measurement of magnetic correlations throughout the Brillouin zone via IXS. We find electromagnon excitations and electric dipole active two-magnon excitations in the magnetically ordered phase and heavily damped electromagnons in the paramagnetic phase of LiCrO2. We predict that several (frustrated) magnets with dominant direct exchange and non-collinear magnetism show surprisingly large IXS cross-section for magnons and multi-magnon processes.

The low energy dynamical properties of the multiferroic hexagonal perovskite ErMnO3 have been studied by inelastic neutron scattering as well as terahertz and far infrared spectroscopies on synchrotron source. From these complementary techniques, we have determined the magnon and crystal field spectra and identified a zone center magnon only excitable by the electric field of an electromagnetic wave. Using comparison with the isostructural YMnO3 compound and crystal field calculations, we propose that this dynamical magnetoelectric process is due to the hybridization of a magnon with an electro-active crystal field transition., 6 pages