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A graphical representation based on the isothermal current-voltage (IV) measurements of typical memristive interfaces is presented. This is the starting point to extract relevant microscopic information of the parameters that control the electrical properties of a device based on a particular metal-oxide interface. The convenience of the method is illustrated presenting some examples were the IV characteristics were simulated in order to gain insight on the influence of the fitting parameters., 8 pages, 9 figures, Corresponding author: C. Acha (acha@df.uba.ar)

We report on the growth and characterization of Ti/$La_{1/3}$$Ca_{2/3}$Mn$O_3$/Si$O_x$/n-Si memristive devices. We demonstrate that using current as electrical stimulus unveils an intermediate resistance state, in addition to the usual high and low resistance states that are observed in standard voltage controlled experiments. Based on thorough electrical characterization (impedance spectroscopy, current-voltage curves analysis), we disclose the contribution of three different microscopic regions of the device to the transport properties: an ohmic incomplete metallic filament, a thin manganite layer below the filament tip exhibiting Poole-Frenkel like conduction, and the SiOx layer with an electrical response well characterized by a Child-Langmuir law. Our results suggest that the existence of the SiOx layer plays a key role in the stabilization of the intermediate resistance level, indicating that the combination of two or more active RS oxides adds functionalities in relation to single-oxide devices. We understand that these multilevel devices are interesting and promising as their fabrication procedure is rather simple and they are fully compatible with standard Si-based electronics., 15 pages, 4 figures. To appear in Applied Physics Letters

Resistive Random Access Memories (RRAM) have attracted significant attention recently, as it is considered as one of the most promising candidates for the next generation of non-volatile memory devices. This is due to its low power consumption, fast switching speed and the ability to become a high density memory compatible with the conventional CMOS processes. The working principle of this kind of memories is the resistive switching (RS) which is simply the controlled reversible change in the resistivity of a junction generated by an external electric field. It has been proposed that the RS is coupled with the migration of oxygen vacancies generating a reversible conduction path inside the oxide. Many experiments have been done to address the switching mechanism during the last decade without any conclusive answer of what is the physical mechanism beneath the RS. The main goal of the present work it's to understand the physical mechanism that control the RS and to point out which are the key parameters that can help improve the performance of the memory devices from a technological point of view. In this dissertation we report on the studies of the RS in different interfaces metal/oxide where we have utilized gold, silver and platinum as metal and as complex oxides: YBa2Cu3O7–δ (YBCO), La0.67Sr0.33MnO3 (LSMO) y La0.7Sr0.3CoO3 (LSCO). This oxides have been chosen because all of them are strongly correlated compounds with physical properties strongly dependent of their oxygen stoichiometry. They also have a similar crystalline structure (perovskite type) and a high oxygen mobility. We realized the proof of concept for each type of junction successfully and explain the RS effect and explained the RS utilizing an electric assisted diffusion of oxygen vacancies model. We characterized them the conduction mechanism of the junctures with a conduction dominated by the Poole-Frenkel effect in the YBCO and by the SCLC mechanism in the LSCO. The feasibility of the memory devices in this junctions have been tested reaching high repeatability with optimize power consumption with more than 103 successful switching events. We have also studied the effects of accumulating cyclic electrical pulses of increasing amplitude on the non-volatile resistance state of the junctions. We have found a relation between the RS amplitude and the number of applied pulses, at a fixed amplitude and temperature. This relation remains very similar to the Basquin equation use to describe the stress-fatigue lifetime curves in mechanical tests. This points out to the similarity between the physics of the RS and the propagation of defects in materials subjected to repeated mechanical stress. This relation can be used as the basis to build an error correction scheme. Finally, we have analyzed the time evolution of the remnant resistive state in the oxide-metal interfaces. The time relaxation can be described by a stretched exponential law that is characterized by a power exponent close to 0.5. We found that the characteristic time increases with increasing temperature and applied power which means that this is not a standard thermally activated process. The results are a clear evidence of the relation between RS and the diffusion of oxygen vacancies on a two-dimensional surface with a temperature-dependent density of trapping centers, which may correspond, physically, to the diffusion along grain boundaries., Las memorias resistivas están entre los principales candidatos a ser utilizados como elementos en una nueva generación de memorias no volátiles. Esto se debe a su bajo consumo energético, una alta velocidad de lectura/escritura y a la posibilidad de lograr memorias de alta densidad compatibles con los procesos de la tecnología CMOS actual (por sus siglas en inglés: Complementary Metal–Oxide–Semiconductor).El funcionamiento de estas memorias se basa en la conmutación resistiva (CR), que consiste en el cambio controlado de la resistencia de una interfase metal-óxido a través de estímulos eléctricos. Si bien hasta el presente no se ha podido determinar con certeza el mecanismo físico que controla la CR, se piensa que está basado en el movimiento de vacancias de oxígeno que formarían de manera reversible zonas de alta/baja conducción dentro del óxido.La presente tesis tiene como objetivo principal entender los mecanismos físicos que gobiernan a la CR y poner en evidencia algunos de los aspectos esenciales que pueden contribuir a lograr dispositivos útiles desde el punto de vista tecnológico.Para ello se han realizado estudios de las características principales de la CR para distintas interfases metal-óxido a distintas condiciones de temperatura. Se han utilizado Au, Pt y Ag como metales y los siguientes óxidos complejos YBa2Cu3O7–δ (YBCO), La0.67Sr0.33MnO3 (LSMO) y La0.7Sr0.3CoO3 (LSCO). Se han elegido estos óxidos complejos debido a que presentan características similares, como ser materiales fuertemente correlacionados con una estructura cristalina tipo perovskita y una alta movilidad de oxígenos, lo que afecta muchas de sus propiedades físicas, ya que dependen fuertemente de la estequiometría.Nuestros resultados han demostrado la existencia de una CR bipolar en todos estos sistemas. Ésta es explicada satisfactoriamente a través de un modelo de difusión de vacancias de oxígeno asistidas por campo eléctrico.Se han caracterizado las interfases como dispositivos de memoria, estudiando sus mecanismos de conducción, encontrándose una conducción dominada por un mecanismo del tipo Poole-Frenkel para la muestra de YBCO y una conducción del tipo SCLC para el LSCO y el LSMO. Adicionalmente, se ha conseguido una alta durabilidad y repetitividad en el funcionamiento de estas junturas como dispositivos de memoria,vgracias a la optimización en el protocolo utilizado para escribir/borrar, lográndose más de 103 conmutaciones consecutivas sin fallas en dispositivos bulk.También se ha estudiado el efecto de la acumulación de pulsos idénticos en las interfases obteniéndose una relación entre la amplitud de la CR y el número de pulsos aplicado a amplitud y temperatura fijas. Luego de someter la interfase a ciclos de fatiga eléctrica, se ha encontrado una similitud entre la evolución de la resistencia remanente en esta con la propagación de defectos en un metal sometido a pruebas de fatiga mecánica. Esta relación puede ser usada como base para generar un algoritmo de corrección de errores y para mejorar la efectividad y el consumo de energía de estos dispositivos de memoria.Finalmente, se han realizado estudios sobre la evolución temporal de cada estado de resistencia. Hemos demostrado que sigue una ley exponencial estirada con un exponente cercano a 0.5 y un tiempo característico dado, que depende tanto de la temperatura como de la potencia utilizada. Estos resultados implican que la evolución temporal no está dominada por un proceso estándar de difusión térmicamente activado. La difusión de vacancias de oxígeno ocurre en una superficie con una densidad de trampas que depende de la temperatura, donde dicha superficie correspondería físicamente a los bordes de grano del óxido., Les mémoires vives à changement de résistance (ReRAM de l'anglais Resistive Random Access Memories) attirent fortement l'attention car elles sont considérées comme unes des plus prometteuses pour la prochaine génération de composants. Ceci est du à leurs basse consommation de puissance, leurs vitesse de commutation élevée et leurs potentiel pour devenir une mémoire à haute densité compatible avec la technologie CMOS. Ces mémoires se basent sur l'effet de commutation résistive (RS de l'anglais resistive switching) qui est un changement réversible de la résistivité contrôlé par un champ électrique externe. Il a été proposé que le RS soit couplé avec la migration de lacunes d'oxygène qui permet de générer, de façon réversible, un canal de conduction dans l'oxyde. Plusieurs expériences ont été menées pour élucider les mécanismes de la commutation pendant les dernières années sans aucune conclusion définitive sur le mécanisme sous jacent au RS. Le principal objectif de ce travail est de comprendre les mécanismes physiques qui contrôlent le RS et de pointer quels sont les paramètres clés qui pourraient améliorer la performance des dispositifs d'un point de vue technologique. Dans cette mémoire nous présentons des études de RS dans différentes interfaces métal/oxyde en utilisant de l'or, de l'argent et du platine comme métaux et des oxydes complexes : YBa2Cu3O7–δ (YBCO), La0.67Sr0.33MnO3 (LSMO) et La0.7Sr0.3CoO3 (LSCO). Ces oxydes ont été choisis car ce sont des systèmes à électrons fortement corrélés ayant des propriétés physiques qui dépendent fortement de la Stœchiométrie d'oxygène. Ils ont une structure similaire (type pérovskite) et une haute mobilité d'oxygène. Nous avons réalisé la validation du principe de fonctionnement pour chaque type de jonction et expliqué le RS en utilisant un modèle de diffusion de lacunes d'oxygène assisté par champ électrique. Nous avons caractérisé ensuite le mécanisme de conduction des jonctions qui suit une conduction dominé par un effet Poole-Frenkel dans YBCO et par un mécanisme type SCLC dans LSCO. La faisabilité des dispositifs de mémoire dans ces jonctions a été testée atteignant des répétitivités élevées avec une consommation de puissance optimale avec plus de 103 commutations RS réussies. Nous avons également étudié l'effet d'accumulation d'impulsions électriques cycliques d'amplitude croissante sur l'état de résistance de la mémoire non-volatile de la jonction. On a trouvé une relation entre l'amplitude du RS et le nombre d'impulsions appliquées pour une amplitude et une température fixées. Cette relation est similaire à l'équation de Basquin qui décrit la loi d'endommagement dans les essais mécaniques de fatigue reliant la contrainte appliquée au nombre de répétitions de la sollicitation (temps de vie). Ceci fait ressortir la similarité de la physique du RS et de la propagation de défauts dans les matériaux soumis à des contraintes mécaniques cycliques. Finalement, nous avons analysé l'évolution temporelle de l'état résistif rémanent dans l'interface oxyde-métal. Le temps de relaxation peut se décrire par une loi exponentielle étendue qui est caractérisée par un exposant d'étirement près de 0.5. Nous trouvons que les temps caractéristiques augmentent avec la température et la puissance appliquée ce qui veut dire que ce n'est pas un phénomène classique d'activation thermique. Les résultats mettent clairement en évidence la relation entre le RS et la diffusion de lacunes d'oxygène dans une surface avec une densité de pièges dépendante de la température et qui peut correspondre physiquement à la diffusion aux joints de grains.

Las memorias resistivas están entre los principales candidatos a ser utilizadoscomo elementos en una nueva generación de memorias no volátiles. Esto se debe asu bajo consumo energético, una alta velocidad de lectura/escritura y a la posibilidadde lograr memorias de alta densidad compatibles con los procesos de la tecnología CMOS actual (por sus siglas en inglés: Complementary Metal–Oxide–Semiconductor). El funcionamiento de estas memorias se basa en la conmutación resistiva (CR), que consiste en el cambio controlado de la resistencia de una interfase metalóxidoa través de estímulos eléctricos. Si bien hasta el presente no se ha podidodeterminar con certeza el mecanismo físico que controla la CR, se piensa que estábasado en el movimiento de vacancias de oxígeno que formarían de manerareversible zonas de alta/baja conducción dentro del óxido. La presente tesis tiene como objetivo principal entender los mecanismosfísicos que gobiernan a la CR y poner en evidencia algunos de los aspectos esencialesque pueden contribuir a lograr dispositivos útiles desde el punto de vista tecnológico. Para ello se han realizado estudios de las características principales de la CRpara distintas interfases metal-óxido a distintas condiciones de temperatura. Se hanutilizado Au, Pt y Ag como metales y los siguientes óxidos complejos YBa2Cu3O7–δ (YBCO), La0.67Sr0.33MnO3 (LSMO) y La0.7Sr0.3CoO3 (LSCO). Se han elegido estos óxidoscomplejos debido a que presentan características similares, como ser materialesfuertemente correlacionados con una estructura cristalina tipo perovskita y una altamovilidad de oxígenos, lo que afecta muchas de sus propiedades físicas, ya quedependen fuertemente de la estequiometría. Nuestros resultados han demostrado la existencia de una CR bipolar en todosestos sistemas. Ésta es explicada satisfactoriamente a través de un modelo dedifusión de vacancias de oxígeno asistidas por campo eléctrico. Se han caracterizado las interfases como dispositivos de memoria, estudiandosus mecanismos de conducción, encontrándose una conducción dominada por unmecanismo del tipo Poole-Frenkel para la muestra de YBCO y una conducción del tipo SCLC para el LSCO y el LSMO. Adicionalmente, se ha conseguido una alta durabilidady repetitividad en el funcionamiento de estas junturas como dispositivos de memoria, gracias a la optimización en el protocolo utilizado para escribir/borrar, lográndosemás de 103 conmutaciones consecutivas sin fallas en dispositivos bulk. También se ha estudiado el efecto de la acumulación de pulsos idénticos enlas interfases obteniéndose una relación entre la amplitud de la CR y el número depulsos aplicado a amplitud y temperatura fijas. Luego de someter la interfase a ciclosde fatiga eléctrica, se ha encontrado una similitud entre la evolución de la resistenciaremanente en esta con la propagación de defectos en un metal sometido a pruebasde fatiga mecánica. Esta relación puede ser usada como base para generar unalgoritmo de corrección de errores y para mejorar la efectividad y el consumo deenergía de estos dispositivos de memoria. Finalmente, se han realizado estudios sobre la evolución temporal de cadaestado de resistencia. Hemos demostrado que sigue una ley exponencial estirada conun exponente cercano a 0.5 y un tiempo característico dado, que depende tanto dela temperatura como de la potencia utilizada. Estos resultados implican que laevolución temporal no está dominada por un proceso estándar de difusióntérmicamente activado. La difusión de vacancias de oxígeno ocurre en una superficiecon una densidad de trampas que depende de la temperatura, donde dicha superficiecorrespondería físicamente a los bordes de grano del óxido. Resistive Random Access Memories (RRAM) have attracted significantattention recently, as they are considered as one of the most promising candidatesfor the next generation of non-volatile memory devices. This is due to its low powerconsumption, fast switching speed and the ability to become a high density memorycompatible with the conventional Complementary Metal–Oxide–Semiconductor (CMOS) processes. The working principle of this kind of memories is the resistive switching (RS)phenomenon which is simply the controlled reversible change in the resistivity of ajunction generated by an external electric field. It has been proposed that the RS iscoupled with the migration of oxygen vacancies generating a reversible conductionpath inside the oxide. Many experiments have been done to address the switchingmechanism during the last decade without any conclusive answer of what is thephysical mechanism beneath RS. The main goal of the present work is to understand the physical mechanismthat controls the RS and to point out which are the key parameters that can helpimprove the performance of the memory devices from a technological point of view. In this dissertation we report on the studies of RS in different interfacesmetal/oxide where we have utilized gold, silver and platinum as metal and as complexoxides: YBa2Cu3O7–δ (YBCO), La0.67Sr0.33MnO3 (LSMO) and La0.7Sr0.3CoO3 (LSCO). These oxides have been chosen because all of them are strongly correlatedcompounds with physical properties strongly dependent of their oxygenstoichiometry. They also have a similar crystalline structure (perovskite type) and ahigh oxygen mobility. Our results show that bipolar RS on all these systems is satisfactorilyexplained by a model of electric assisted diffusion of oxygen vacancies. We alsocharacterize the conduction mechanism of the junctions. We show that, while the behavior of the metal/LSCO and metal /LSMO interfaces are consistent with spacecharge limited conduction (SCLC), conduction in the metal/YBCO interface isconsistent with Poole-Frenkel transport. Feasibility of memory devices based on thejunctions under study has been tested. In particular, we present an algorithm that,while reaching high repeatability of resistance values in over 103 successful switchingevents, optimizes power consumption. We have also studied the effects of accumulating cyclic electrical pulses ofincreasing amplitude on the non-volatile resistance state of the junctions. We havefound a relation between the RS amplitude and the number of applied pulses, at afixed amplitude and temperature. This relation remains very similar to the Basquinequation used to describe the stress-fatigue lifetime curves in mechanical tests. Thispoints out to the similarity between the physics of the RS and the propagation ofdefects in materials subjected to repeated mechanical stress. This relation can beused as the basis to build an error correction scheme. Finally, we have analyzed the time evolution of the remnant resistive state inthe oxide-metal interfaces. The time relaxation can be described by a stretchedexponential law that is characterized by a power exponent close to 0.5. We foundthat the characteristic time increases with increasing temperature and applied powerwhich means that this is not a standard thermally activated process. The results area clear evidence of the relation between RS and the diffusion of oxygen vacancies ona surface with a temperature-dependent density of trapping centers, which maycorrespond, physically, to the diffusion along grain boundaries. Fil: Schulman, Alejandro Raúl. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales; Argentina.

En este trabajo se estudia la dependencia de la conductividad eléctrica en oxígeno de películas de SnO2 dopadas con Pd. Los cambios en la conductividad, al modificar la atmósfera de vacío a aire, pueden ser explicados si consideramos que la adsorción de oxígeno produce un incremento en el ancho y en el alto de las barreras de potencial intergranulares. La exposición de las películas a estos gases a temperaturaa mayores que 300 C favorece la difusión interna del oxígeno lo que provoca la aniquilación de vacantes de oxígeno y por ende la alteración de las barreras intergranulares. Se analiza en particular la diferencia en el comportamiento eléctrico entre las películas de SnO2 dopadas y sin dopar. Fil: Ponce, Miguel Adolfo. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Mar del Plata. Instituto de Investigaciones en Ciencia y Tecnología de Materiales. Universidad Nacional de Mar del Plata. Facultad de Ingeniería. Instituto de Investigaciones en Ciencia y Tecnología de Materiales; Argentina Fil: Aldao, Celso Manuel. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Mar del Plata. Instituto de Investigaciones en Ciencia y Tecnología de Materiales. Universidad Nacional de Mar del Plata. Facultad de Ingeniería. Instituto de Investigaciones en Ciencia y Tecnología de Materiales; Argentina Fil: Castro, Miriam Susana. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Mar del Plata. Instituto de Investigaciones en Ciencia y Tecnología de Materiales. Universidad Nacional de Mar del Plata. Facultad de Ingeniería. Instituto de Investigaciones en Ciencia y Tecnología de Materiales; Argentina

En este trabajo se estudia la dependencia de la conductividad eléctrica en aire y en monóxido de carbono de películas de SnO2. El proceso de conducción, al cambiar la atmósfera de vacío a aire y de vacío a monóxido de carbono, puede ser explicado si consideramos cómo la adsorción de estos gases altera las barreras de potencial formadas en los bordes de grano. La exposición de las películas a estos gases a temperaturas mayores que 300°C favorece la difusión interna del oxígeno lo que provoca la aniquilación de vacantes de oxígeno. In this work the dependence of the electrical conductivity in air and in carbon monoxide of SnO2 films is studied. The conduction mechanism when the atmosphere is changed from vacuum to air and vacuum to carbon monoxide can be explained considering the modification of the intergranular potential barriers. The films exposure at temperatures higher than 300°C favors the oxygen indiffusion that causes the annihilation of oxygen vacancies. Fil: Ponce, Miguel Adolfo. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Mar del Plata. Instituto de Investigaciones en Ciencia y Tecnología de Materiales. Universidad Nacional de Mar del Plata. Facultad de Ingeniería. Instituto de Investigaciones en Ciencia y Tecnología de Materiales; Argentina Fil: Aldao, Celso Manuel. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Mar del Plata. Instituto de Investigaciones en Ciencia y Tecnología de Materiales. Universidad Nacional de Mar del Plata. Facultad de Ingeniería. Instituto de Investigaciones en Ciencia y Tecnología de Materiales; Argentina Fil: Castro, Miriam Susana. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Mar del Plata. Instituto de Investigaciones en Ciencia y Tecnología de Materiales. Universidad Nacional de Mar del Plata. Facultad de Ingeniería. Instituto de Investigaciones en Ciencia y Tecnología de Materiales; Argentina