(\textit {Ab initio}\) study of strongly anharmonic and dynamically unstable systems

In der vorliegenden Arbeit wurden zwei Methoden entwickelt, welche eine effiziente Analyse von stark anharmonischen sowie dynamisch instabilen Systemen ermöglichen. Der Schlüsselaspekt beider Methoden liegt dabei in der Verwendung eines maßgeschneiderten interatomaren Potentials, welches an \(\textit {ab initio}\) Energien von Molekulardynamik Simulationen gefittet wird. Eine der beiden Methoden ist der \(\textit {two-stage upsampled thermodynamic integration using Langevin dynamics}\) (TU-TILD) Ansatz, mit dessen Hilfe sich die freie Energie für stark anharmonische sowie dynamisch instabile Systeme numerisch exakt berechnen lässt. Die zweite Methode, der \(\textit {full temperature approach}\), wurde entwickelt um den \(\beta\) zu \(\omega\) Phasenübergang in Titan genauestens zu untersuchen. Die Resultate dieses Ansatzes zeigen, dass für tiefe Temperaturen neben der perfekten ω noch viele weitere defekte \(\omega\) Strukturen auftreten, welche durch \(\textit {lineare Kettenfehler}\) entlang der [111]\(\beta\) Richtung charakterisiert sind.