Hydrogen production by ammonia decomposition over ruthenium supported on SiC catalyst

A series of ruthenium catalysts using β-SiC as a support was synthesized with different metal loading (1−5 wt.% of Ru). Catalysts were characterized and tested with hydrogen production by catalytic ammonia decomposition. Additionally, the influence of calcination conditions as well as reduction temperatures (673 K and 873 K) was studied. Ru dispersion and metallic particle size were found to greatly influence catalytic activity. Moreover, calcination in a nitrogen atmosphere could remove a higher proportion of chlorine species derived from the precursor, thereby enhancing catalytic activity. Furthermore, a lower reduction temperature resulted in smaller particle sizes of ruthenium, which were more active in ammonia decomposition. Maximum intrinsic activity was obtained for a Ru size of around 5 nm. The catalyst containing 2.5 wt.% Ru, calcined in a N2 atmosphere and reduced at 673 K resulted in excellent H2 production from ammonia decomposition, with ammonia conversion close to 100% at 623 K was obtained. Porous SiC proved to be a suitable support for the nanosized Ru catalyst and was highly active in hydrogen production from ammonia decomposition. Moreover, this support provided good performance stability after one day of reaction.
Se sintetizó una serie de catalizadores de rutenio que utilizan β-SiC como soporte con diferentes cargas de metal (1-5 % en peso de Ru). Los catalizadores fueron caracterizados y probados con producción de hidrógeno por descomposición catalítica de amoníaco. Adicionalmente, se estudió la influencia de las condiciones de calcinación así como de las temperaturas de reducción (673 K y 873 K). Se encontró que la dispersión de Ru y el tamaño de las partículas metálicas influyen en gran medida en la actividad catalítica. Además, la calcinación en una atmósfera de nitrógeno podría eliminar una mayor proporción de especies de cloro derivadas del precursor, mejorando así la actividad catalítica. Además, una temperatura de reducción más baja dio como resultado tamaños de partículas de rutenio más pequeños, que fueron más activos en la descomposición del amoníaco. La actividad intrínseca máxima se obtuvo para un tamaño de Ru de alrededor de 5 Nuevo Méjico. El catalizador que contenía 2,5 % en peso de Ru, calcinado en una atmósfera de N2 y reducido a 673 K dio como resultado una excelente producción de H2 a partir de la descomposición del amoníaco, con una conversión de amoníaco cercana al 100% a 623 K. El SiC poroso demostró ser un soporte adecuado para el catalizador de Ru de tamaño nanométrico y fue muy activo en la producción de hidrógeno a partir de la descomposición del amoníaco. Además, este soporte proporcionó una buena estabilidad del rendimiento después de un día de reacción.