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Oxidation of methane to methanol over Pd@Pt nanoparticles under mild conditions in water

Oxidation of methane to methanol over Pd@Pt nanoparticles under mild conditions in water

Authors :
Laurent Peres
Yaoqiang Chen
Sikai Wang
Jianjun Chen
Pierre Lecante
Vincent Collière
Karine Philippot
Ning Yan
Department of Chemical and Biomolecular Engineering, National University of Singapore
National University of Singapore (NUS)
Institute of New Energy and Low-carbon Technology
Sichuan University [Chengdu] (SCU)
Laboratoire de chimie de coordination (LCC)
Institut de Chimie de Toulouse (ICT)
Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3)
Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP)
Université de Toulouse (UT)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3)
Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Centre d'élaboration de matériaux et d'études structurales (CEMES)
Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse)
Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Institut de Chimie de Toulouse (ICT)
Université de Toulouse (UT)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP)
Singapore National Research Foundation (WBS: R-279-000-530-281)
ANR-17-CE06-0017,PRECINANOMAT,Nanomatériaux finement contrôlés pour catalyser la transformation du CO2 en carburants de synthèse et molécules plateformes.(2017)
Joint School of National University of Singapore and Tianjin
Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP)
Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3)
Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Chimie de Toulouse (ICT-FR 2599)
Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3)
Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3)
Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie de Toulouse (ICT-FR 2599)
Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP)
Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse)
Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)
Source :
Catalysis Science & Technology, Catalysis Science & Technology, 2021, 11 (10), pp.3493-3500. ⟨10.1039/D1CY00273B⟩, Catalysis Science & Technology, Royal Society of Chemistry, 2021, 11 (10), pp.3493-3500. ⟨10.1039/D1CY00273B⟩
Publication Year :
2021
Publisher :
HAL CCSD, 2021.

Abstract

International audience; Direct methane oxidation into oxygen-containing chemicals under mild conditions has sparked increasing interest. Here, we report Pd@Pt core–shell nanoparticles that efficiently catalyse the direct oxidation of CH4 to CH3OH in water using H2O2 as an oxidant under mild conditions. The catalyst presents a methanol productivity of up to 89.3 mol kgcatalyst−1 h−1 with a high selectivity of 92.4% after 30 min at 50 °C, thus outperforming most of the previously reported catalysts. Electron-enriched Pt species in the Pd@Pt nanoparticles were identified by structural and electronic analysis. Pd in the core donates electrons to Pt, leading to higher rates of methane activation. Based on the results of control experiments and kinetic analysis, a consecutive oxidation pathway via a radical mechanism is proposed, which includes initial formation of CH3OOH and CH3OH followed by further oxidation of CH3OH to HCHO, HCOOH, and CO2.

Details

Language :
English
ISSN :
20444753
Database :
OpenAIRE
Journal :
Catalysis Science & Technology, Catalysis Science & Technology, 2021, 11 (10), pp.3493-3500. ⟨10.1039/D1CY00273B⟩, Catalysis Science & Technology, Royal Society of Chemistry, 2021, 11 (10), pp.3493-3500. ⟨10.1039/D1CY00273B⟩
Accession number :
edsair.doi.dedup.....fb234656069a36f0700571e8bf6c6ad7
Full Text :
https://doi.org/10.1039/D1CY00273B⟩