Quantentransport und resonante Anregungen im THz Spektralbereich in strukturiertem epitaktischen Graphen auf Siliziumkarbid (0001)

Graphene is a two-dimensional layer of sp2 -hybridized carbon atoms. It shows unique material properties resulting in marked relevance in both fundamental research and potential applications. One strategy to produce high-quality, large-scale graphene is the epitaxial growth of graphene on SiC(0001). The graphene-substrate interaction induces an ‘intrinsic’ majority charge carrier density in the graphene sheet, resulting in a conductive film that allows for applications in graphene electronics. In the present thesis, the DC and THz response behavior of the electrical contact region in hybrid MLG/QFBLG devices, comprising n-type monolayer graphene (MLG) and p-type quasi-freestanding bilayer graphene (QFBLG) side-by-side on a single chip, is investigated by temperature-dependent quantum transport and THz transmission in the graphene devices. In the first part, a device fabrication strategy is presented that is developed for MLG and QFBLG regions side-by-side and in electrical contact on a single chip. The conversion process from n-type MLG to p-type QFBLG via spatially controlled hydrogen intercalation is characterized by electrical probing and surface science techniques, namely scanning electron microscopy, scanning tunneling microscopy and photoelectron spectroscopy. It is shown that the conversion interface, i.e. the border line between MLG and QFBLG, is sharp at the nm scale and aligns with respect to the orientation of the buffer layer, which is a SiC surface reconstruction forming during the growth of epitaxial graphene. On a large scale, the presented fabrication strategy allows to pattern the charge carrier density in large-area devices without using metallic gates, which would show spurious influence in many experiments. The quantum- and magnetotransport measurements in hybrid MLG/QFBLG devices result in identification of concurrent transport mechanisms in the graphene constituents. While the temperature-dependent zero-magnetic- field resistivity is largely determined by the device-substrate interaction, quantum transport contributions at cryogenic temperatures are decoupled and quantified by studying temperature-dependent magnetotransport. The presented findings can be strikingly well allocated to the respective graphene constituents. Furthermore, the investigation of the contact region, formed between the differently charged MLG and QFBLG, via current-voltage characterization yields a linear, i.e. ohmic, response behavior with a distinct contribution of a non-symmetric zero-bias anomaly that can be allocated to the EEI-induced tunneling junction. Due to unequal manifestation of the chirality quantum number in the MLG and QFBLG, the potential violation of time-reversal symmetry in hybrid MLG/QFBLG devices is investigated. However, the comparison between the experimental investigations and Onsager’s reciprocal relations demonstrates no sign for this violation. The THz response of patterned epitaxial graphene is investigated experimentally in transmission geometry. It is shown that spatial-periodic modulation of the graphene’s sheet conductivity is required in order to resonantly excite surface plasmon-polaritons (SPPs), bound to the graphene sheet, by incident THz radiation. The occurrence of additional graphene contributions at quasi-periodically aligned SiC step edges during graphene growth already causes finite THz response of the investigated graphene devices. Excellent agreement between the experimental findings presented in this work and tailored, full wave electrodynamics simulation is demonstrated for lithographically patterned devices comprising a periodic array of isolated graphene stripes (MLG and QFBLG) with a clear signature for resonant excitation of SPPs in the THz spectral range. It is remarkable that the atomically thin and almost fully transparent graphene can reduce the polarization-dependent THz transmission by 50% when a periodic array of stripes is patterned in analogy to a wire grid polarizer in the case of epitaxial graphene. Finally, the investigation of a continuous-sheet graphene device comprising an array of alternating MLG and QFBLG stripes demonstrates the resonant excitation of SPPs in agreement with the full wave electrodynamics simulation based on the previously determined material properties. This indicates minor impact of the MLG-to-QFBLG junction onto the THz response of the hybrid device. It should be emphasized that the subtle contrast in conductivity, induced via the hybrid stripe patterning, can result in a relative polarization contrast in transmission of 20%, although the device comprises a continuous graphene sheet. Graphen ist eine zweidimensionale Lage bestehend aus sp2 -hybridisierten Kohlenstoffatomen. Es zeichnet sich durch einzigartige Materialeigenschaften aus, welche die erhebliche Relevanz dieses Materialsystems sowohl für die Grundlagenforschung als auch für potentielle Anwendungen begründen. Das epitaktische Wachstum von Graphen auf SiC(0001) stellt hierbei eine Möglichkeit dar, großflächig Graphen von hoher Qualität herzustellen. Aufgrund der Graphen-Substrat Wechselwirkung wird eine ‘intrinsische’ Majoritätsladungsträgerdichte in der Graphen-Schicht induziert. Die hieraus resultierende, elektrisch leitfähige Schicht ermöglicht vielfältige Anwendungen im Bereich der sogenannten Graphen-Elektronik. In der vorliegenden Arbeit wird das DC sowie das THz Verhalten der elektrischen Kontaktregion in hybriden MLG/QFBLG Bauelementen, welche aus n-typ Monolagen-Graphen (MLG) Seite an Seite mit p -typ quasi-freistehendem Bilagen-Graphen (QFBLG) auf demselben Chip bestehen, mittels temperaturabhängiger Quantentransport- und THz Transmissionsexperimente untersucht. Im ersten Teil wird das Herstellungsverfahren erläutert, welches entwickelt wurde, um MLG und QFBLG Bereiche Seite an Seite und im elektrischen Kontakt auf demselben Chip herzustellen. Hierzu wird die Konversion von n -typ MLG zu p -typ QFBLG mittels der räumlich kontrollierten Interkalation von Wasserstoff anhand elektrischer Messverfahren und Methoden der Oberflächenanalytik untersucht. Letztere schließen die Rasterelektronenmikroskopie, die Rastertunnelmikroskopie als auch die Photoelektronenspektroskopie ein. Es wird gezeigt, dass der Übergangsbereich zwischen MLG und QFBLG auf der nm-Skala scharf ist. Zudem richtet sich dieser Graphen-Übergangsbereich entlang der durch die sogenannte ‘buffer layer’ vorgegebenen Periodizität im Realraum aus. Die buffer layer ist eine während des Graphen-Wachstumsprozesses entstehende Oberflächenrekonstruktion des SiC. Das angesprochene Herstellungsverfahren ermöglicht die zielgerichtete Modulation der Ladungsträgerdichte in großflächigen Graphen-Bauteilen. Herauszustellen ist hierbei, dass die Verwendung der für diesen Zweck häufig üblichen metallischen Gate-Strukturen, welche einen störenden Einfluss auf eine Vielzahl von Experimenten ausüben, vermieden wird. Untersuchungen des Quantentransports in hybriden MLG/QFBLG Bauelementen erlauben die Identifikation der in den beteiligten Graphen-Komponenten gleichzeitig auftretenden Transportmechanismen. So kann gezeigt werden, dass das Hochtemperaturverhalten des spezifischen Widerstands ohne äußeres Magnetfeld mehrheitlich durch die Bauelement-Substrat Wechselwirkung bestimmt wird. Zudem können führende Beiträge zum Quantentransport mittels Untersuchung des temperaturabhängigen Magnetotransports bei kryogenen Temperaturen isoliert und quantifiziert werden. Die aufgezeigten Erkenntnisse können hervorragend den jeweiligen Graphen-Komponenten der untersuchten Bauelemente zugeordnet werden. Im Weiteren ergibt die Strom-Spannungs-Charakterisierung der elektrischen Kontaktregion zwischen den unterschiedlich geladenen MLG und QFBLG Bereichen ein lineares, d.h. ohmsches Antwortverhalten, welche jedoch einen merklichen Beitrag einer nichtsymmetrischen Altshuler-Aronov Anomalie (oft auch: zero-bias anomaly) aufweist. Aufgrund der unterschiedlichen Manifestierung der Chiralitätsquantenzahl in beiden Graphen-Komponenten wird abschließend die potentielle Verletzung des Prinzips der Zeitumkehrinvarianz bei Ladungstransport über diese Kontaktregion untersucht. Der Vergleich zwischen den Ergebnissen der angestellten, experimentellen Untersuchungen und den Onsagerschen Reziprozitätsbeziehungen belegt die Gültigkeit des grundlegenden Prinzips der Zeitumkehrinvarianz. Im letzten Teil dieser Arbeit wird das Antwortverhalten strukturierten, epitaktischen Graphens im THz Spektralbereich in Transmissionsgeometrie experimentell untersucht. Es wird aufgezeigt, dass eine räumlich periodische Modulation der elektrischen Leitfähigkeit der Graphen-Schicht notwendig ist, um resonant Oberflächenplasmon-Polaritonen (surface plasmon-polaritons, SPPs), welche evaneszent an das Graphen gebunden sind, durch einfallende THz Strahlung anzuregen. Das Entstehen zusätzlicher Graphen-Lagen entlang der quasi-periodisch angeordneten Stufenkanten des SiC während des Graphen-Wachstumsprozesses kann bereits eine endliche Systemantwort der untersuchten Graphen-Bauelemente zur Folge haben. Darüber hinaus kann die exzellente Übereinstimmung der experimentellen Erkenntnisse für lithographisch strukturierte Bauelemente, die aus der periodischen Anordnung isolierter Graphen-Streifen (MLG und QFBLG) bestehen, und speziell entwickelten Vollwellen-Elektrodynamik-Simulationen gezeigt werden. Hierbei tritt eine deutliche Signatur der resonanten Anregung von SPPs im THz Spektralbereich zu Tage. Es ist bemerkenswert, dass das atomar-dünne und annähernd vollständig transparente Graphen die polarisationsabhängige THz Transmission im Falle des epitaktischen Graphens um bis zu 50% reduzieren kann, wenn eine periodische Streifenanordnung in Analogie eines Drahtgitterpolarisators gewählt wird. Die abschließende Untersuchung eines Bauelements mit zusammenhängender Graphen-Schicht bestehend aus einer alternierenden Anordnung von MLG- und QFBLG-Streifen zeigt die resonante Anregung von SPPs in guter Übereinstimmung mit der respektiven Vollwellen-Elektrodynamik-Simulation, welche auf den eingangs ermittelten Materialeigenschaften basiert. Dies lässt den geringfügigen Einfluss des MLG/QFBLG Kontaktbereiches auf das THz Antwortverhalten des hybriden Bauelements schließen. Bemerkenswert ist, dass der subtile Leitfähigkeitskontrast, der durch die hybride Strukturierung der Graphen-Schicht erreicht wird, einen relativen Polarisationskontrast von bis zu 20% in der gemessenen THz Transmission hervorruft, obschon das Bauelement aus einer atomar dünnen Graphen-Schicht besteht.