PHOTOEMISSION DISTRIBUTIONS FROM TIME-DEPENDENT DENSITY FUNCTIONAL THEORY

In einer kürzlich erschienen Publikation zum Thema “Photoemission Orbital Tomography” [Science 371, 1056 (2021)] konnte gezeigt werden, dass es möglich ist kurzlebig angeregte Elektronen zeitlich aufzulösen. Dies geschieht durch Messung der winkelaufgelösten Impulsdistributionen der durch einen Laser freigesetzten Photoelektronen. Eine Weiterentwicklung dieser als “Obital Cinematography” getauften Methode erscheint als eine erstrebenswerte Richtung für zukünftige experimentelle Forschung. Diese Arbeit greift solchen Bestrebungen durch Simulation eines sub-femtosekunden, “pump-probe”, winkelaufgelösten Photoemissionsexperiments mittels “Time-dependent Density Functional Theory” vor. Untersucht werden potentielle Probleme die sich aus der theoretischen Beschreibung von “ARPES” im Rahmen von “TD-DFT” ergeben, und wie diese möglicherweise gelöst werden können. Am Ende dieser Arbeit stehen Impulskarten im Grundzustand besetzter und unbesetzter Orbitale nahe der Fermikante. A recent study in photoemission orbital tomography [Science 371, 1056 (2021)] has demonstrated that transiently excited electrons can be traced in time. This has become possible through measuring their signature in the angle-resolved momentum distribution of photoelectrons released by a high-energy probe pulse. Further developing this exciting and powerful new technique, dubbed orbital cinematography, is a desirable track for future experimental development. In this work, we use time-dependent density functional theory to scout ahead and perform an ab-initio simulation of a sub-femtosecond pump-probe angle-resolved photoemission experiment. We investigate potential issues and possible remedies in the description of ARPES within the framework of TD-DFT and conclude with momentum maps of the frontier orbitals. Arbeit an der Bibliothek noch nicht eingelangt - Daten nicht geprüft Abweichender Titel laut Übersetzung des Verfassers/der Verfasserin Masterarbeit Karl-Franzens-Universität Graz 2022