Probing and controlling few-femtosecond dynamics with ultrashort laser pulses: from gases to solids.

Ce travail de thèse traite de l’utilisation d’impulsions lumineuses femtosecondes et attosecondes pour étudier les propriétés dynamiques de molécules et de solides avec une résolution temporelle élevée. La première partie décrit le développement de nouvelles sources de lumière - basées sur la génération d’harmoniques d’ordres élevés - ouvrant de nouvelles perspectives en science attoseconde et en physique des champs forts. Les expériences sont par la suite présentées. Une source de rayons X mous de table a été développée, couvrant la fenêtre de l’eau entre 284 et 543 eV, où les molécules à base d’atomes de carbone et d’azote absorbent la lumière plus efficacement que l’eau. Fournissant une spécificité de site pour des expériences en phase gazeuse, cette gamme spectrale convoitée est également très pertinente pour l’étude de molécules organiques et d’intérêt biologique en milieu aqueux. Afin d’améliorer la source de rayons X mous, le développement d’impulsions à 1.8 µm de quelques cycles optiques et de haute intensité obtenues par post compression dans une fibre creuse est également présenté. Une nouvelle ligne de lumière combinant des impulsions attosecondes XUV , ainsi que des impulsions UV et NIR de quelques femtosecondes avec une stabilité de délai attoseconde a été construite. Offrant une résolution temporelle sans précédent pour réaliser des expériences impliquant une photoexcitation/ionisation par du rayonnement UV, cette source de lumière sera utilisée pour étudier la dynamique des électrons induite par des impulsions UV dans les états neutres de molécules d’intérêt biologique. Nous avons utilisé la résolution sous-cycle de champs lasers à deux couleurs (1800 & 900 nm) pour contrôler la localisation de densité électronique dans l’hydrogène moléculaire. Reproduits par des calculs théoriques, les résultats mettent en évidence l’interaction entre les degrés de libertés nucléaires et électroniques qui permet une amélioration du niveau de contrôle pour cette r