Influence of the complex morphology of soot particles on their optical properties: numerical simulations and applications to atmospheric soot

The estimates of global black carbon direct radiative forcing are still subject to substantial uncertainties ranging between 0.20 and 0.42 Wm-2 . In order to reduce these uncertainties, we must improve the representation of complex black carbon mixing state when simulating their optical properties and applying in global models. The main motivation behind this thesis is to gain a better understanding of the current state of the art when it comes to accurately modeling the radiative properties of BC-containing aerosols. We investigated how the optical properties of BC fractal aggregates are affected by the physiochemical properties that change during their ageing cycle, such as the fractal dimension, organic fraction, and particle size. Findings from the numerical study showed that the radiative forcings of black carbon particles can vary by as much as 61% depending on the particle's morphology and chemical composition. This influence of morphology and composition is particularly relevant to polluted urban environments with high mass concentrations of BC. Starting with soot from laboratory-based soot generators, representative for freshly emitted soot in the atmosphere, different morphological representations of BC and their modelling techniques were extensively tested. For BC particles with mobility diameters ³ 70nm and coating fractions £ 60%, the morphological representation as fractal aggregates performed well for modeling their optical properties. Our findings indicate that the use of the volume mean diameter of BC-containing particles, rather than the number mean diameter, is beneficial for calculating their optical properties. In addition, considering the particles to be fractal aggregates for the entire size distribution significantly reduced the uncertainty in optical simulations to nearly ten percent. Investigations conducted in Delhi, a polluted Asian urban environment, confirmed that fractal morphology plays a critical role in reducing the overestimation o
Die Abschätzungen des Strahlungsantriebs von Schwarzem Kohlenstoff (engl. Black Carbon, BC) sind immer noch mit erheblichen Unsicherheiten behaftet, die zwischen 0.20 und 0.42 Wm-2 liegen. Um diese Unsicherheiten zu verringern, müssen wir die Darstellung des komplexen Mischungszustands von schwarzem Kohlenstoff bei der Simulation seiner optischen Eigenschaften in globalen Modellen verbessern. Die Hauptmotivation für diese Arbeit ist es, ein besseres Verständnis des aktuellen Stands des Wissens zu erlangen, wenn es um die genaue Modellierung der Strahlungseigenschaften von BC-haltigen Aerosolen geht. Es wurde ein grundlegendes Verständnis dafür geschaffen, wie die optischen Eigenschaften fraktaler BC-Aggregate durch die physiochemischen Eigenschaften beeinflusst werden, die sich während ihres Alterungszyklus ändern, wie die fraktale Dimension, der organische Anteil und der Partikelgröße. Die Ergebnisse der numerischen Studie zeigen, dass die Strahlungsantriebe von schwarzem Kohlenstoff je nach Morphologie und chemischer Zusammensetzung der Partikel um bis zu 61 % variieren können. Dieser Einfluss von Morphologie und Zusammensetzung ist besonders relevant für verschmutzte städtische Umgebungen mit hohen Massenkonzentrationen von BC. Ausgehend von Labormessungen mit Ruß-Generatoren, deren Emissionen frisch emittierten Ruß in der Atmosphäre entsprechen, wurden verschiedene morphologische Darstellungen von BC und deren Modellierungstechniken in umfassend getestet. Für BC-Partikel mit Mobilitätsdurchmessern ³ 70 nm und Beschichtungsanteilen £ 60% erwies sich die morphologische Darstellung durch fraktale Aggregate für die Modellierung ihrer optischen Eigenschaften als gut geeignet. Unsere Ergebnisse deuten darauf hin, dass die Verwendung des mittleren Volumendurchmessers von BC- haltigen Partikeln anstelle des mittleren Größendurchmessers für die Berechnung optischer Eigenschaften von Vorteil ist. Wenn die Partikel für die gesamte Größenverteilung als fraktale Aggregate be