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This study focuses on the growth of metallic ramified branches, obtained by galvanostatic electrolysis of a stagnant aqueous solution of a metallic salt introduced within a Hele-Shaw cell. In the absence of supporting electrolyte, the electroneutrality forces enables the deposition to occur by successive nucleation/growth events, leading to ramified branches made up of nanocrystals. The main objective consist to get a better understanding and to elucidate the mechanisms of the building of the ramified electrodeposits, from the macroscale (branches) to the microscale (nanocrystals assembly). Another purpose is to exploit the formation of branch microstructure as an alternative method to produce metallic nanostructures (Cu, Zn, Fe, ..). A new experimental protocol enables the recovery, without damages, of the entire electrodeposit. The recovered branches were characterized at both macro and micro scales, by both optical and SEM observations, and the obtained data are analyzed with the support of theoretical modeling. Fluid motions are evidenced by optical observations tracking polystyrene microparticles and the determination by interferometry of the concentration field. The obtained results suggest the important role of the electroconvection on the spatial arrangement of the initial branches and therefore on the branch pattern. A morphological transition is observed on the microscale, when the applied current density j reaches a critical value j_c (concentration-dependent). Branches composed only of non-dendritic crystals were obtained for j < jc. Conversely, for j > jc , dendritic crystals appears and they predominate as j increases. A theoretical approach of the transition from nucleation/growth regime to a growth regime was elaborated. A particle size threshold was deduced by assimilating the onset of the dendritic growth to the initial morphological instability of a growing particle (crystal); the Fleury's nucleation/growth model was coupled with the Chazalviel's space charge model. The resulting threshold size is found to be the thickness of the space charge layer and its dependence on operating parameters (j,c_0) is in accordance with the experiments. Furthermore, considering an induction time before each nucleation event also promotes the (dendritic) growth instead of nucleation.; L'étude porte sur la croissance de branches métalliques ramifiées par électrolyse en mode galvanostatique, d'une solution aqueuse de sel métallique, stagnante, à l'intérieur d'une cellule de type Hele-Shaw. En l'absence d'électrolyte support, la contrainte d'électroneutralité pousse le dépôt à croitre, par des événements de nucléation/croissance successifs, sous forme de branches ramifiées constituées de nanocristaux. Le principal objectif consiste à comprendre et à élucider les mécanismes de formation des branches ramifiées électrocristallisées, ainsi que leur morphologie à l'échelle macroscopique (branches) et à l'échelle microscopique (nanocristaux), afin d'exploiter leur formation en tant que voie alternative de synthèse de nanostructures (Cu, Zn, Fe, ..). Un nouveau protocole expérimental a été mis en place afin de permettre la récupération de l'ensemble du dépôt sans détruire les branches. La caractérisation locale des branches a ainsi été possible à plusieurs échelles de longueur, au moyen de visualisations optiques et par MEB. Les données obtenues sont analysées en s'appuyant sur des modèles théoriques à l'échelle macroscopique et microscopique. Des mouvements des fluides ont été observés en suivant des microparticules de polystyrène par visualisation optique et le champ de concentration par interférométrie. Les résultats obtenus suggèrent le rôle important de l'électroconvection sur l'arrangement spatial des branches initiales et donc sur leur pattern. Une transition morphologique est observée à l'échelle microscopique lorsque la densité de courant j atteint une valeur seuil jc (dépendante de la concentration). Lorsque j < jc , les branches sont composées seulement de cristaux non-dendritiques, alors que pour j > jc les cristaux dendritiques prédominent. La transition, d'un régime de nucléation/croissance à un régime de croissance, a été étudiée théoriquement. En assimilant l'initiation de la croissance dendritique à l'instabilité morphologique d'une particule (cristal), une taille de particule seuil est obtenue ; le modèle de nucléation/croissance de Fleury est couplé au modèle de charge d'espace de Chazalviel. La taille critique des cristaux qui en résulte se révèle être l'épaisseur de la couche de charge d'espace et sa dépendance aux paramètres opératoires (j,c0) est en accord avec les expériences. De plus, considérer un temps d'induction avant chaque événement de nucléation conduit également à privilégier la croissance (dendritique) au lieu de la nucléation.

This study focuses on the growth of metallic ramified branches, obtained by galvanostatic electrolysis of a stagnant aqueous solution of a metallic salt introduced within a Hele-Shaw cell. In the absence of supporting electrolyte, the electroneutrality forces enables the deposition to occur by successive nucleation/growth events, leading to ramified branches made up of nanocrystals. The main objective consist to get a better understanding and to elucidate the mechanisms of the building of the ramified electrodeposits, from the macroscale (branches) to the microscale (nanocrystals assembly). Another purpose is to exploit the formation of branch microstructure as an alternative method to produce metallic nanostructures (Cu, Zn, Fe, ..). A new experimental protocol enables the recovery, without damages, of the entire electrodeposit. The recovered branches were characterized at both macro and micro scales, by both optical and SEM observations, and the obtained data are analyzed with the support of theoretical modeling. Fluid motions are evidenced by optical observations tracking polystyrene microparticles and the determination by interferometry of the concentration field. The obtained results suggest the important role of the electroconvection on the spatial arrangement of the initial branches and therefore on the branch pattern. A morphological transition is observed on the microscale, when the applied current density j reaches a critical value j_c (concentration-dependent). Branches composed only of non-dendritic crystals were obtained for j < jc. Conversely, for j > jc , dendritic crystals appears and they predominate as j increases. A theoretical approach of the transition from nucleation/growth regime to a growth regime was elaborated. A particle size threshold was deduced by assimilating the onset of the dendritic growth to the initial morphological instability of a growing particle (crystal); the Fleury's nucleation/growth model was coupled with the Chazalviel's space charge model. The resulting threshold size is found to be the thickness of the space charge layer and its dependence on operating parameters (j,c_0) is in accordance with the experiments. Furthermore, considering an induction time before each nucleation event also promotes the (dendritic) growth instead of nucleation., L'étude porte sur la croissance de branches métalliques ramifiées par électrolyse en mode galvanostatique, d'une solution aqueuse de sel métallique, stagnante, à l'intérieur d'une cellule de type Hele-Shaw. En l'absence d'électrolyte support, la contrainte d'électroneutralité pousse le dépôt à croitre, par des événements de nucléation/croissance successifs, sous forme de branches ramifiées constituées de nanocristaux. Le principal objectif consiste à comprendre et à élucider les mécanismes de formation des branches ramifiées électrocristallisées, ainsi que leur morphologie à l'échelle macroscopique (branches) et à l'échelle microscopique (nanocristaux), afin d'exploiter leur formation en tant que voie alternative de synthèse de nanostructures (Cu, Zn, Fe, ..). Un nouveau protocole expérimental a été mis en place afin de permettre la récupération de l'ensemble du dépôt sans détruire les branches. La caractérisation locale des branches a ainsi été possible à plusieurs échelles de longueur, au moyen de visualisations optiques et par MEB. Les données obtenues sont analysées en s'appuyant sur des modèles théoriques à l'échelle macroscopique et microscopique. Des mouvements des fluides ont été observés en suivant des microparticules de polystyrène par visualisation optique et le champ de concentration par interférométrie. Les résultats obtenus suggèrent le rôle important de l'électroconvection sur l'arrangement spatial des branches initiales et donc sur leur pattern. Une transition morphologique est observée à l'échelle microscopique lorsque la densité de courant j atteint une valeur seuil jc (dépendante de la concentration). Lorsque j < jc , les branches sont composées seulement de cristaux non-dendritiques, alors que pour j > jc les cristaux dendritiques prédominent. La transition, d'un régime de nucléation/croissance à un régime de croissance, a été étudiée théoriquement. En assimilant l'initiation de la croissance dendritique à l'instabilité morphologique d'une particule (cristal), une taille de particule seuil est obtenue ; le modèle de nucléation/croissance de Fleury est couplé au modèle de charge d'espace de Chazalviel. La taille critique des cristaux qui en résulte se révèle être l'épaisseur de la couche de charge d'espace et sa dépendance aux paramètres opératoires (j,c0) est en accord avec les expériences. De plus, considérer un temps d'induction avant chaque événement de nucléation conduit également à privilégier la croissance (dendritique) au lieu de la nucléation.

The development of predictive tools that bridge microscopic to macroscopic scales in brittle fracture is the key challenge of this thesis.In the context of quasi-static planar crack propagation under mode I loading, it has been shown, using first-order weight-function perturbation approaches that, for weak heterogeneities, when the material is homogeneous in the propagation direction, the Griffith's threshold is always reached for all points of the crack front so that the effective toughness is simply equal to the average of the local toughness.Here, we address the same problem but with stronger toughness heterogeneities. In the first part, we consider a half-plane crack embedded in an infinite body or in a finite thickness plate and we extend analytically the first-order approaches to the second-order.We show that even if Griffith's criterion is reached all over the front, the deformations of the front may induce some second-order deviation of the effective toughness from its mean value.We also perform peeling experiments that define their range of applicability.In the second part, we consider a circular crack propagating in an invariant toughness map along the propagation direction and solved the problem numerically, for any toughness contrast and heterogeneity size, by iterating the first-order formulas.For large enough heterogeneity contrast, the Griffith's criterion can no more be reached everywhere: some points of the front are pinned by strong impurities, while some other parts advances continuously. Correspondingly, the effective toughness is shown to decrease with size and strength of heterogeneity from the average value of the local toughness down to its minimum one.; Le développement d'outils prédictifs qui relient l'échelle microscopique à l'échelle macroscopique dans le cadre de la rupture fragile est le défi majeur de cette thèse.Dans le cas d'une fissure plane se propageant de fa\c con quasistatique, en mode I, dans un matériau faiblement hétérogène et invariant dans la direction de propagation, on peut montrer à l'aide d'une approche perturbative utilisant les fonctions de poids, que le seuil de rupture de Griffith est toujours atteint en tout point du front et que par conséquent la ténacité effective est simplement égale à la moyenne des valeurs locales.Nous abordons ici le même problème mais avec des hétérogénéités de ténacité plus élevées.Dans la première partie, nous considérons une fissure semi-infinie dans un corps infini ou dans une plaque d'épaisseur finie et nous étendons analytiquement l'approche du premier au second ordre.Nous montrons que, même si le critère de Griffith est atteint partout, les déformations du front peuvent induire une déviation de la ténacité efficace de sa valeur moyenne.Nous effectuons de plus des expériences de peeling afin de préciser le domaine de validité des approches.Dans la deuxième partie, nous considérons une fissure circulaire se propageant dans un motif de ténacité invariant dans la direction de propagation, et résolvons le problème numériquement, quelquesoit le contraste de ténacité et la taille des hétérogénéités, en itérant sur les formules du premier ordre.Pour un contraste d'hétérogénéité suffisamment grand, le critère de la Griffith ne peut plus être atteint partout: certains points du front sont piégés par les zones plus tenaces, tandis que d'autres parties avancent indéfiniment.De ce fait, la ténacité diminue avec la taille et le contraste, à partir de sa valeur moyenne locale jusqu'à son minimum.

International audience; Crack pinning by tougher heterogeneities is in principle an interesting way to toughen brittle materials. To study the impact of highly heterogeneous toughness field, we investigate numerically the propagation of a tensile penny-shape planar crack within an axisymmetric heterogeneous toughness field. In particular, we take into account the large crack front deformations induced by high toughness contrasts. To compute the variations of stress intensity factor along the crack front arising from its progressive deformation, a perturbation approach based on Bueckner-Rice weight function theory is used iteratively. For low enough toughness contrasts, the crack front deforms until reaching an equilibrium shape for which the local stress intensity factor equals the local toughness value at each point of the front. For larger contrasts, however, this equilibrium shape is never reached. Instead, some points of the crack front remained pinned by strong impurities, while some other part of the front advances continuously. The mechanism at the origin of this fingering instability is finally discussed.

The development of predictive tools that bridge microscopic to macroscopic scales in brittle fracture is the key challenge of this thesis.In the context of quasi-static planar crack propagation under mode I loading, it has been shown, using first-order weight-function perturbation approaches that, for weak heterogeneities, when the material is homogeneous in the propagation direction, the Griffith's threshold is always reached for all points of the crack front so that the effective toughness is simply equal to the average of the local toughness.Here, we address the same problem but with stronger toughness heterogeneities. In the first part, we consider a half-plane crack embedded in an infinite body or in a finite thickness plate and we extend analytically the first-order approaches to the second-order.We show that even if Griffith's criterion is reached all over the front, the deformations of the front may induce some second-order deviation of the effective toughness from its mean value.We also perform peeling experiments that define their range of applicability.In the second part, we consider a circular crack propagating in an invariant toughness map along the propagation direction and solved the problem numerically, for any toughness contrast and heterogeneity size, by iterating the first-order formulas.For large enough heterogeneity contrast, the Griffith's criterion can no more be reached everywhere: some points of the front are pinned by strong impurities, while some other parts advances continuously. Correspondingly, the effective toughness is shown to decrease with size and strength of heterogeneity from the average value of the local toughness down to its minimum one., Le développement d'outils prédictifs qui relient l'échelle microscopique à l'échelle macroscopique dans le cadre de la rupture fragile est le défi majeur de cette thèse.Dans le cas d'une fissure plane se propageant de fa\c con quasistatique, en mode I, dans un matériau faiblement hétérogène et invariant dans la direction de propagation, on peut montrer à l'aide d'une approche perturbative utilisant les fonctions de poids, que le seuil de rupture de Griffith est toujours atteint en tout point du front et que par conséquent la ténacité effective est simplement égale à la moyenne des valeurs locales.Nous abordons ici le même problème mais avec des hétérogénéités de ténacité plus élevées.Dans la première partie, nous considérons une fissure semi-infinie dans un corps infini ou dans une plaque d'épaisseur finie et nous étendons analytiquement l'approche du premier au second ordre.Nous montrons que, même si le critère de Griffith est atteint partout, les déformations du front peuvent induire une déviation de la ténacité efficace de sa valeur moyenne.Nous effectuons de plus des expériences de peeling afin de préciser le domaine de validité des approches.Dans la deuxième partie, nous considérons une fissure circulaire se propageant dans un motif de ténacité invariant dans la direction de propagation, et résolvons le problème numériquement, quelquesoit le contraste de ténacité et la taille des hétérogénéités, en itérant sur les formules du premier ordre.Pour un contraste d'hétérogénéité suffisamment grand, le critère de la Griffith ne peut plus être atteint partout: certains points du front sont piégés par les zones plus tenaces, tandis que d'autres parties avancent indéfiniment.De ce fait, la ténacité diminue avec la taille et le contraste, à partir de sa valeur moyenne locale jusqu'à son minimum.