Author: "Magnetic Resonance (RM )" - Searchworks@Jio Institute Digital Library Search Results

Your search keyword '"Magnetic Resonance (RM )"' showing total 87 results

Start Over Author "Magnetic Resonance (RM )"

87 results on '"Magnetic Resonance (RM )"'

1. Stepwise Biogenesis of Subpopulations of Lipid Droplets in Nitrogen Starved Phaeodactylum tricornutum Cells

Author: Jaussaud, Antoine, Lupette, Josselin, Salvaing, Juliette, Jouhet, Juliette, Bastien, Olivier, Gromova, Marina, Maréchal, Eric, LIPID, Physiologie cellulaire et végétale (LPCV), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut National de Recherche pour l’Agriculture, l’Alimentation et l’Environnement (INRAE)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut National de Recherche pour l’Agriculture, l’Alimentation et l’Environnement (INRAE)-Université Grenoble Alpes (UGA), Michigan State University [East Lansing], Michigan State University System, Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), DRF Impulsion program from CEA (RMN-Biocar), ANR-11-BTBR-0008,OCEANOMICS,Biotechnologies et bioressources pour la valorisation des écosystèmes marins planctoniques(2011), ANR-15-IDEX-0002,UGA,IDEX UGA(2015), ANR-10-LABX-0004,CeMEB,Mediterranean Center for Environment and Biodiversity(2010), ANR-17-EURE-0003,CBH-EUR-GS,CBH-EUR-GS(2017), Institut National de la Recherche Agronomique (INRA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut National de la Recherche Agronomique (INRA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Department of Energy-Michigan State University Plant Research Laboratory, Michigan State University System-Michigan State University System, Magnetic Resonance (RM), Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), ANR-11-BTBR-0008/11-BTBR-0008,OCEANOMICS,Biotechnologies et bioressources pour la valorisation des écosystèmes marins planctoniques(2011), ANR-15-IDEX-02,UGA,IDEX UGA(2016), ANR–10–LABEX–04 ,GRAL,Labex, and ANR-17-EURE-0003,University Grenoble Alpes graduate school
Subjects: lipids, Phaeodactylum, lipid droplet, [SDV.BBM]Life Sciences [q-bio]/Biochemistry, Molecular Biology, Plant Science, [SDV.BC.BC]Life Sciences [q-bio]/Cellular Biology/Subcellular Processes [q-bio.SC], [SDV.BV.BOT]Life Sciences [q-bio]/Vegetal Biology/Botanics, Triacylglycerol, Original Research, diatoms
Abstract: International audience; Diatoms are unicellular heterokonts, living in oceans and freshwaters, exposed to frequent environmental variations. They have a sophisticated membrane compartmentalization and are bounded by a siliceous cell-wall. Formation of lipid droplets (LDs), filled with triacylglycerol (TAG), is a common response to stress. The proteome of mature-LDs from Phaeodactylum tricornutum highlighted the lack of proteins involved in early-LD formation, TAG biosynthesis or LD-to-LD connections. These features suggest that cytosolic LDs might reach a size limit. We analyzed the dynamics of LD formation in P. tricornutum (Pt1 8.6; CCAP 1055/1) during 7 days of nitrogen starvation, by monitoring TAG by mass spectrometry-based lipidomics, and LD radius using epifluorescence microscopy and pulse field gradient nuclear magnetic resonance. We confirmed that mature LDs reach a maximal size. Based on pulse field gradient nuclear magnetic resonance, we did not detect any LD-LD fusion. Three LD subpopulations were produced, each with a different maximal size, larger-sized LDs (radius 0.675 ± 0.125 µm) being generated first. Mathematical modeling showed how smaller LDs are produced once larger LDs have reached their maximum radius. In a mutant line having larger cells, the maximal size of the first LD subpopulation was higher (0.941 ± 0.169 µm), while the principle of stepwise formation of distinct LD populations was maintained. Results suggest that LD size is determined by available cytosolic space and sensing of an optimal size reached in the previous LD subpopulation. Future perspectives include the unraveling of LD-size control mechanisms upon nitrogen shortage. This study also provides novel prospects for the optimization of oleaginous microalgae for biotechnological applications.
Published: 2020
Full Text: View/download PDF

2. Is habitat fragmentation bad for biodiversity?

Author: Adam C. Smith, Jonathan R. Rhodes, Susan Harrison, Eliana Cazetta, Mark Vellend, Adam T. Ford, Felix Eigenbrod, Véronique Boucher-Lalonde, Lutz Tischendorf, Jochen A.G. Jaeger, David J. Currie, Víctor Arroyo-Rodríguez, Amanda E. Martin, Nicola Koper, James I. Watling, Jean-Louis Martin, Joseph R. Bennett, Peter Morrison, Lenore Fahrig, Daniel Simberloff, Jean Paul Metzger, Denis A. Saunders, Geomat & Landscape Ecol Res Lab GLEL, Dept Biol, Carleton University, Department of Chemistry, University of Western Ontario, University of Western Ontario (UWO), Centre d’Ecologie Fonctionnelle et Evolutive (CEFE), Université Paul-Valéry - Montpellier 3 (UM3)-Institut National de la Recherche Agronomique (INRA)-Centre international d'études supérieures en sciences agronomiques (Montpellier SupAgro)-École pratique des hautes études (EPHE)-Université de Montpellier (UM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD [France-Sud])-Institut national d’études supérieures agronomiques de Montpellier (Montpellier SupAgro), Department of Ecology and Evolutionary Biology, The University of Tennessee [Knoxville], Magnetic Resonance (RM), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Departments of Botany and Zoology, University of British Columbia (UBC), Institut de Recherche pour le Développement (IRD [France-Sud])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-École pratique des hautes études (EPHE)-Université de Montpellier (UM)-Institut national d’études supérieures agronomiques de Montpellier (Montpellier SupAgro)-Institut National de la Recherche Agronomique (INRA)-Centre international d'études supérieures en sciences agronomiques (Montpellier SupAgro)-Université Paul-Valéry - Montpellier 3 (UM3), University of Manitoba, Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Montpellier (UM)-École pratique des hautes études (EPHE), Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université Paris sciences et lettres (PSL)-Centre international d'études supérieures en sciences agronomiques (Montpellier SupAgro)-Institut National de la Recherche Agronomique (INRA)-Université Paul-Valéry - Montpellier 3 (UPVM)-Institut national d’études supérieures agronomiques de Montpellier (Montpellier SupAgro), Institut national d'enseignement supérieur pour l'agriculture, l'alimentation et l'environnement (Institut Agro)-Institut national d'enseignement supérieur pour l'agriculture, l'alimentation et l'environnement (Institut Agro)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD [France-Sud]), Magnetic Resonance (RM ), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Université Paul-Valéry - Montpellier 3 (UPVM)-Institut National de la Recherche Agronomique (INRA)-Centre international d'études supérieures en sciences agronomiques (Montpellier SupAgro)-École Pratique des Hautes Études (EPHE), Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université de Montpellier (UM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD [France-Sud])-Institut national d’études supérieures agronomiques de Montpellier (Montpellier SupAgro), and Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG)
Subjects: 0106 biological sciences, Habitat fragmentation, ECOLOGIA DA PAISAGEM, Ecology, 010604 marine biology & hydrobiology, [SDE.MCG]Environmental Sciences/Global Changes, Biodiversity, Fragmentation (computing), 15. Life on land, Biology, 010603 evolutionary biology, 01 natural sciences, Habitat destruction, Habitat, Spatial ecology, corridors, cross-scale extrapolation, edge effect, habitat diversity, habitat fragmentation per se, habitat loss, landscape configuration, landscape heterogeneity, patch isolation, patch size, SLOSS, spatial scale, Species richness, [SDE.BE]Environmental Sciences/Biodiversity and Ecology, Relative species abundance, Ecology, Evolution, Behavior and Systematics, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS, Nature and Landscape Conservation
Abstract: In a review of landscape-scale empirical studies, Fahrig (2017a) found that ecological responses to habitat fragmentation per se (fragmentation independent of habitat amount) were usually non-significant (>70% of responses) and that 76% of significant relationships were positive, with species abundance, occurrence, richness, and other response variables increasing with habitat fragmentation per se. Fahrig concluded that to date there is no empirical evidence supporting the widespread assumption that a group of small habitat patches generally has lower ecological value than large patches of the same total area. Fletcher et al. (2018) dispute this conclusion, arguing that the literature to date indicates generally negative ecological effects of habitat fragmentation per se. They base their argument largely on extrapolation from patch-scale patterns and mechanisms (effects of patch size and isolation, and edge effects) to landscape-scale effects of habitat fragmentation. We argue that such extrapolation is unreliable because: (1) it ignores other mechanisms, especially those acting at landscape scales (e.g., increased habitat diversity, spreading of risk, landscape complementation) that can counteract effects of the documented patch-scale mechanisms; and (2) extrapolation of a small-scale mechanism to a large-scale pattern is not evidence of that pattern but, rather a prediction that must be tested at the larger scale. Such tests were the subject of Fahrig's review. We find no support for Fletcher et al.'s claim that biases in Fahrig's review would alter its conclusions. We encourage further landscape-scale empirical studies of effects of habitat fragmentation per se, and research aimed at uncovering the mechanisms that underlie positive fragmentation effects.
Published: 2019
Full Text: View/download PDF

3. Sparsely Pillared Graphene Materials for High-Performance Supercapacitors: Improving Ion Transport and Storage Capacity

Author: Florence Duclairoir, Lionel Dubois, Barbara Daffos, Pierre-Louis Taberna, Gaël De Paëpe, Olivier Crosnier, Harish Banda, Patrice Simon, Sandy Périé, Daniel Lee, Commissariat à l'Energie Atomique et aux énergies alternatives - CEA (FRANCE), Centre National de la Recherche Scientifique - CNRS (FRANCE), Collège de France (FRANCE), Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Paris - ENSCP (FRANCE), Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Montpellier - ENSCM (FRANCE), Institut National Polytechnique de Toulouse - Toulouse INP (FRANCE), Institut polytechnique de Grenoble (FRANCE), Sorbonne Université (FRANCE), Université Grenoble Alpes - UGA (FRANCE), Université Toulouse III - Paul Sabatier - UT3 (FRANCE), Université de Nantes (FRANCE), Université de Picardie Jules Verne (FRANCE), Université de Pau et des Pays de l'Adour - UPPA (FRANCE), Université de Haute Alsace - UHA (FRANCE), Université de Montpellier (FRANCE), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Conception d’Architectures Moléculaires et Processus Electroniques (CAMPE), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Centre interuniversitaire de recherche et d'ingenierie des matériaux (CIRIMAT), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Chimie du CNRS (INC), Institut des Matériaux Jean Rouxel (IMN), Université de Nantes - UFR des Sciences et des Techniques (UN UFR ST), Université de Nantes (UN)-Université de Nantes (UN)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Ecole Polytechnique de l'Université de Nantes (EPUN), Université de Nantes (UN)-Université de Nantes (UN), Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées, Université de Nantes (UN)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Magnetic Resonance (RM), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université de Toulouse (UT), Université de Nantes (UN)-Université de Nantes (UN)-Ecole Polytechnique de l'Université de Nantes (EPUN), Université de Nantes (UN)-Université de Nantes (UN)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Institut National Polytechnique de Toulouse - INPT (FRANCE)
Subjects: Energie électrique, Materials science, Matériaux, Oxide, General Physics and Astronomy, Pillared graphene, Nanotechnology, 02 engineering and technology, 010402 general chemistry, Electrochemistry, 01 natural sciences, Article, [SPI.MAT]Engineering Sciences [physics]/Materials, law.invention, chemistry.chemical_compound, Interlayer galleries, Graphene hydrogel, law, Supercapacitors, [CHIM]Chemical Sciences, Molecule, General Materials Science, Bifunctional, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS, Supercapacitor, Graphene, [SPI.NRJ]Engineering Sciences [physics]/Electric power, General Engineering, Ion sieving, Sorption, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, 021001 nanoscience & nanotechnology, 0104 chemical sciences, chemistry, Covalent bond, 0210 nano-technology
Abstract: International audience; Graphene-based materials are extensively studied as promising candidates for supercapacitors (SCs) owing to the high surface area, electrical conductivity, and mechanical flexibility of graphene. Reduced graphene oxide (RGO), a close graphene-like material studied for SCs, offers limited specific capacitances (100 F·g–1) as the reduced graphene sheets partially restack through π–π interactions. This paper presents pillared graphene materials designed to minimize such graphitic restacking by cross-linking the graphene sheets with a bifunctional pillar molecule. Solid-state NMR, X-ray diffraction, and electrochemical analyses reveal that the synthesized materials possess covalently cross-linked graphene galleries that offer additional sites for ion sorption in SCs. Indeed, high specific capacitances in SCs are observed for the graphene materials synthesized with an optimized number of pillars. Specifically, the straightforward synthesis of a graphene hydrogel containing pillared structures and an interconnected porous network delivered a material with gravimetric capacitances two times greater than that of RGO (200 F·g–1vs 107 F·g–1) and volumetric capacitances that are nearly four times larger (210 F·cm–3vs 54 F·cm–3). Additionally, despite the presence of pillars inside the graphene galleries, the optimized materials show efficient ion transport characteristics. This work therefore brings perspectives for the next generation of high-performance SCs.
Published: 2019
Full Text: View/download PDF

4. Welcoming natural isotopic abundance in solid-state NMR: probing π-stacking and supramolecular structure of organic nanoassemblies using DNP

Author: Daniel Lee, Katharina Märker, Subhradip Paul, Gaël De Paëpe, Sabine Hediger, Carlos Fernández‐de‐Alba, Jean-Marie Mouesca, Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Magnetic Resonance (RM), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), and Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: 010405 organic chemistry, Stereochemistry, [CHIM.ORGA]Chemical Sciences/Organic chemistry, Intermolecular force, Supramolecular chemistry, Stacking, Molecular electronics, General Chemistry, Crystal structure, Nuclear magnetic resonance crystallography, 010402 general chemistry, 01 natural sciences, 3. Good health, 0104 chemical sciences, Chemistry, chemistry.chemical_compound, Solid-state nuclear magnetic resonance, chemistry, Chemical physics, [CHIM]Chemical Sciences, Diphenylalanine, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract: The low natural abundance of 13C combined with MAS-DNP enables 13C–13C polarization transfer up to ∼7 Å and observation of π-stacking., The self-assembly of small organic molecules is an intriguing phenomenon, which provides nanoscale structures for applications in numerous fields from medicine to molecular electronics. Detailed knowledge of their structure, in particular on the supramolecular level, is a prerequisite for the rational design of improved self-assembled systems. In this work, we prove the feasibility of a novel concept of NMR-based 3D structure determination of such assemblies in the solid state. The key point of this concept is the deliberate use of samples that contain 13C at its natural isotopic abundance (NA, 1.1%), while exploiting magic-angle spinning dynamic nuclear polarization (MAS-DNP) to compensate for the reduced sensitivity. Since dipolar truncation effects are suppressed to a large extent in NA samples, unique and highly informative spectra can be recorded which are impossible to obtain on an isotopically labeled system. On the self-assembled cyclic diphenylalanine peptide, we demonstrate the detection of long-range internuclear distances up to ∼7 Å, allowing us to observe π-stacking through 13C–13C correlation spectra, providing a powerful tool for the analysis of one of the most important non-covalent interactions. Furthermore, experimental polarization transfer curves are in remarkable agreement with numerical simulations based on the crystallographic structure, and can be fully rationalized as the superposition of intra- and intermolecular contributions. This new approach to NMR crystallography provides access to rich and precise structural information, opening up a new avenue to de novo crystal structure determination by NMR.
Published: 2017
Full Text: View/download PDF

5. Impact of plasma reactive ion etching on low dielectric constant porous organosilicate films' microstructure and chemical composition

Author: Vincent Jousseaume, François Bertin, Marc Veillerot, Daniel Lee, Christophe Licitra, André Ayral, Vincent Rouessac, Matthieu Lépinay, Riccardo Scarazzini, Lucile Broussous, Michel Bardet, Institut Européen des membranes (IEM), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Montpellier (ENSCM)-Université Montpellier 2 - Sciences et Techniques (UM2)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Montpellier (UM), Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives - Laboratoire d'Electronique et de Technologie de l'Information (CEA-LETI), Direction de Recherche Technologique (CEA) (DRT (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), STMicroelectronics [Crolles] (ST-CROLLES), MINATEC 17, Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Technologique (CEA) (DRT (CEA)), Magnetic Resonance (RM), Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Université Grenoble Alpes (UGA)-Direction de Recherche Technologique (CEA) (DRT (CEA)), Service de Chirurgie Thoracique et Vasculaire - Médecine vasculaire [CHU Limoges], CHU Limoges, Université de Montpellier (UM)-Université Montpellier 2 - Sciences et Techniques (UM2)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Montpellier (ENSCM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Montpellier (ENSCM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Montpellier (UM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG)
Subjects: Materials science, Plasma etching, Analytical chemistry, Low-k dielectric, 02 engineering and technology, General Chemistry, Porosimetry, Dielectric, 010402 general chemistry, 021001 nanoscience & nanotechnology, Condensed Matter Physics, 7. Clean energy, 01 natural sciences, 0104 chemical sciences, Chemical engineering, 13. Climate action, Mechanics of Materials, Etching (microfabrication), Attenuated total reflection, [CHIM]Chemical Sciences, General Materials Science, Reactive-ion etching, Fourier transform infrared spectroscopy, 0210 nano-technology, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract: The impact of plasma reactive ion etching on hybrid organic/inorganic polymer materials is investigated in detail regarding chemical (composition) and physical (porosity) aspects. Porous low dielectric constant insulating films are used in integrated circuits and these experience plasma etching before the deposition of conductive copper lines. We show that this induces detrimental changes in the film. Notably, chemical composition modifications were characterized by Attenuated Total Reflectance Fourier Transform Infrared spectroscopy (ATR-FTIR) and depth-profiled by Time-of-Flight Secondary Ion Mass Spectroscopy (ToF-SIMS), whereas fine structural changes were analyzed with 1 H, 13 C, and 29 Si solid-state Nuclear Magnetic Resonance (ssNMR). Evolution of surface properties was measured with Contact Angle (CA) analysis, while porosity variations were probed with Ellipsometric Porosimetry (EP). We show how the complementarity of these techniques enables a thorough description of the impact of the etching process on this low-dielectric constant material, which in turn enables recommendations for the manufacture of microelectronic devices.
Published: 2016
Full Text: View/download PDF

6. Comparative biodistribution in mice of cyanine dyes loaded in lipid nanoparticles

Author: Raphaël Boisgard, Isabelle Texier, Bertrand Tavitian, Juliette Merian, Pierre-Alain Bayle, Michel Bardet, Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives - Laboratoire d'Electronique et de Technologie de l'Information (CEA-LETI), Direction de Recherche Technologique (CEA) (DRT (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Service Hospitalier Frédéric Joliot (SHFJ), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay, Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Paris-Centre de Recherche Cardiovasculaire (PARCC - UMR-S U970), Hôpital Européen Georges Pompidou [APHP] (HEGP), Assistance publique - Hôpitaux de Paris (AP-HP) (AP-HP)-Hôpitaux Universitaires Paris Ouest - Hôpitaux Universitaires Île de France Ouest (HUPO)-Assistance publique - Hôpitaux de Paris (AP-HP) (AP-HP)-Hôpitaux Universitaires Paris Ouest - Hôpitaux Universitaires Île de France Ouest (HUPO)-Université Paris Descartes - Paris 5 (UPD5)-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM), Service de radiologie cardio-vasculaire [CHU HEGP], Assistance publique - Hôpitaux de Paris (AP-HP) (AP-HP)-Hôpital Européen Georges Pompidou [APHP] (HEGP), Assistance publique - Hôpitaux de Paris (AP-HP) (AP-HP)-Hôpitaux Universitaires Paris Ouest - Hôpitaux Universitaires Île de France Ouest (HUPO)-Hôpitaux Universitaires Paris Ouest - Hôpitaux Universitaires Île de France Ouest (HUPO), ANR-11-LABX-0003,ARCANE,Grenoble, une chimie bio-motivée(2011), Magnetic Resonance (RM), Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Université Paris Descartes - Paris 5 (UPD5)-Hôpital Européen Georges Pompidou [APHP] (HEGP), Hôpitaux Universitaires Paris Ouest - Hôpitaux Universitaires Île de France Ouest (HUPO)-Assistance publique - Hôpitaux de Paris (AP-HP) (APHP)-Hôpitaux Universitaires Paris Ouest - Hôpitaux Universitaires Île de France Ouest (HUPO)-Assistance publique - Hôpitaux de Paris (AP-HP) (APHP)-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM), Hôpitaux Universitaires Paris Ouest - Hôpitaux Universitaires Île de France Ouest (HUPO)-Assistance publique - Hôpitaux de Paris (AP-HP) (APHP), Université Paris Descartes - Paris 5 (UPD5), Laboratoire d'Electronique et des Technologies de l'Information (CEA-LETI), Université Grenoble Alpes (UGA)-Direction de Recherche Technologique (CEA) (DRT (CEA)), Magnetic Resonance [?-2019] (RM [?-2019]), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Université Paris-Saclay-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Assistance publique - Hôpitaux de Paris (AP-HP) (APHP)-Hôpital Européen Georges Pompidou [APHP] (HEGP), Hôpitaux Universitaires Paris Ouest - Hôpitaux Universitaires Île de France Ouest (HUPO)-Assistance publique - Hôpitaux de Paris (AP-HP) (APHP)-Hôpitaux Universitaires Paris Ouest - Hôpitaux Universitaires Île de France Ouest (HUPO), and ANR-11-LABX-0003/11-LABX-0003,ARCANE,Grenoble, une chimie bio-motivée(2011)
Subjects: Proton Magnetic Resonance Spectroscopy, Analytical chemistry, Pharmaceutical Science, Nanoparticle, 02 engineering and technology, 01 natural sciences, Fluorescence imaging, chemistry.chemical_compound, Mice, Biodistribution, Zeta potential, Nanotechnology, Tissue Distribution, Cyanine, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS, [PHYS]Physics [physics], Drug Carriers, Chemistry, Serum Albumin, Bovine, General Medicine, Nuclear magnetic resonance spectroscopy, Carbocyanines, 021001 nanoscience & nanotechnology, Fluorescence, Lipids, Nanomedicine, Injections, Intravenous, Cyanine dyes, Photodynamic Therapy, Female, 0210 nano-technology, Hydrophobic and Hydrophilic Interactions, Biotechnology, Protein Binding, Indocyanine Green, Fluorophore, 010402 general chemistry, Payload localization, [CHIM]Chemical Sciences, Animals, Particle Size, Fluorescent Dyes, Radiotracer, Indocyanine-Green, 0104 chemical sciences, Solubility, Lipid nanoparticles, Nanoparticles, Indocyanine green, Nuclear chemistry
Abstract: International audience; Two near infrared cyanine dyes, DiD (1,1'-dioctadecyl-3,3,3',3'-tetramethylindotricarbocyanine perchlorate) and ICG (Indocyanine Green) were loaded in lipid nanoparticles (LNP). DiD-LNP and ICG-LNP presented similar physicochemical characteristics (hydrodynamic diameter, polydispersity, zeta potential), encapsulation efficiency, and colloidal stability when stored in PBS buffer. However, whereas DiD had similar biodistribution than cholesteryl-1-C-14-oleate ([C-14]CHO, a constituent of the nanoparticle used as a reference radiotracer), ICG displayed a different biodistribution pattern, similar to that of the free dye, indicative of its immediate leakage from the nanovector after blood injection. NMR spectroscopy using Proton NOE (Nuclear Overhauser Effect) measurements showed that the localization of the dye in the lipid nanoparticles was slightly different: ICG, more amphiphilic than DiD, was found both inside the lipid core and at particle interface, whereas DiD, more hydrophobic, appeared exclusively located inside the particle core. The ICG release rate from the particles was 7% per 1 month under storage conditions (4 degrees C, dark, 10% of lipids), whereas no leakage could be detected for DiD. ICG leakage increased considerably in the presence of BSA 40 g/L (45% leakage in 24 h at 100 mg/mL of lipids), because of the high affinity of the fluorophore for plasma proteins. On the contrary, no DiD leakage was observed, until high dilution of the nanoparticles which triggered their dissociation (45% leakage in 24 h at 1 mg/mL of lipids). Altogether, the subtle difference in dye localization into the nanoparticles, the partial dissociation of the LNP in diluted media, and more importantly the high ICG affinity for plasma proteins, accounted for the differences observed in the fluorescence biodistribution after tail vein injection of the dye-loaded nanoparticles. (C) 2015 Elsevier B.V. All rights reserved.
Published: 2015
Full Text: View/download PDF

7. The structural organization of seed oil bodies could explain the contrasted oil extractability observed in two rapeseed genotypes

Author: Bertrand Dubreucq, Armel Guillermo, Nathalie Nesi, Céline Boulard, Martine Miquel, Thierry Chardot, Marina Gromova, Stéphanie Yen-Nicolaÿ, Michel Bardet, Pascale Jolivet, Institut Jean-Pierre Bourgin (IJPB), Institut National de la Recherche Agronomique (INRA)-AgroParisTech, Magnetic Resonance (RM), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Institut Nanosciences et Cryogénie (INAC), Université Grenoble Alpes (UGA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Structures et propriétés d'architectures moléculaire (SPRAM - UMR 5819), Université Grenoble Alpes (UGA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut de Génétique, Environnement et Protection des Plantes (IGEPP), AGROCAMPUS OUEST-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National de la Recherche Agronomique (INRA), Faculté de Pharmacie, IPSIT, Université Paris Sud, Magnetic Resonance (RM ), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut National de la Recherche Agronomique (INRA)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-AGROCAMPUS OUEST, Institut national d'enseignement supérieur pour l'agriculture, l'alimentation et l'environnement (Institut Agro)-Institut national d'enseignement supérieur pour l'agriculture, l'alimentation et l'environnement (Institut Agro), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut National de la Recherche Agronomique (INRA)-Université de Rennes (UR)-AGROCAMPUS OUEST, Institut Paris Saclay d’Innovation Thérapeutique (IPSIT), and Université Paris-Sud - Paris 11 (UP11)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: 0106 biological sciences, Magnetic Resonance Spectroscopy, Rapeseed, Genotype, [SDV]Life Sciences [q-bio], Phospholipid, Tocopherols, Plant Science, Biology, 01 natural sciences, 03 medical and health sciences, chemistry.chemical_compound, Oil body, Botany, Genetics, Plant Oils, Electrophoresis, Gel, Two-Dimensional, Food science, Phospholipids, Plant Proteins, 030304 developmental biology, 0303 health sciences, Phytosterol, Brassica rapa, Extraction (chemistry), Phytosterols, Lipid Droplets, Sterol, chemistry, Seeds, Composition (visual arts), Oleosin, 010606 plant biology & botany
Abstract: International audience; The protein, phospholipid and sterol composition of the oil body surface from the seeds of two rapeseed genotypes was compared in order to explain their contrasted oil extractability. In the mature seeds of oleaginous plants, storage lipids accumulate in specialized structures called oil bodies (OBs). These organelles consist of a core of neutral lipids surrounded by a phospholipid monolayer in which structural proteins are embedded. The physical stability of OBs is a consequence of the interactions between proteins and phospholipids. A detailed study of OB characteristics in mature seeds as well as throughout seed development was carried out on two contrasting rapeseed genotypes Amber and Warzanwski. These two accessions were chosen because they differ dramatically in (1) crushing ability, (2) oil extraction yield and, (3) the stability of purified OBs. Warzanwski has higher crushing ability, better oil extraction yield and less stable purified OBs than Amber. OB morphology was investigated in situ using fluorescence microscopy, transmission electron microscopy and pulsed field gradient NMR. During seed development, OB diameter first increased and then decreased 30 days after pollination in both Amber and Warzanwski embryos. In mature seeds, Amber OBs were significantly smaller. The protein, phospholipid and sterol composition of the hemi-membrane was compared between the two accessions. Amber OBs were enriched with H-oleosins and steroleosins, suggesting increased coverage of the OB surface consistent with their higher stability. The nature and composition of phospholipids and sterols in Amber OBs suggest that the hemi-membrane would have a more rigid structure than that of Warzanwski OBs.
Published: 2015
Full Text: View/download PDF

8. Sonocrystallization of CMONS Needles and Nanocubes: Mechanistic Studies and Advanced Crystallinity Characterization by Combining X-ray and Electron Diffractions with DNP-Enhanced NMR

Author: Xavier Cattoën, Akshay Kumar, Fabien Dubois, Carole Vaillant, Mauricio Matta-Seclén, Olivier Leynaud, Stéphanie Kodjikian, Sabine Hediger, Gaël De Paëpe, Alain Ibanez, Optique et Matériaux (NEEL - OPTIMA), Institut Néel (NEEL), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP ), Université Grenoble Alpes (UGA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP ), Université Grenoble Alpes (UGA), Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), X'Press : diffraction et hautes pressions (NEEL - X'Press), Optique & Microscopies (NEEL - POM), ANR-16-CE11-0030,TransPepNMR,Etude par RMN du complexe L,D-transpeptidase/peptidoglycan et de son influence sur la maturation de la paroi des mycobactéries(2016), and ANR-17-EURE-0003,CBH-EUR-GS,CBH-EUR-GS(2017)
Subjects: Nanocrystallization, DNP-NMR, [CHIM.ORGA]Chemical Sciences/Organic chemistry, Sonocrystallization, General Materials Science, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, General Chemistry, Condensed Matter Physics, Fluorescence, Organic Nanocrystals
Abstract: International audience; This study introduces a new nanocrystallization method assisted by ultrasounds that produces needles or nanocubes of CMONS, a stilbene dye, with an excellent control over the polymorphism, and with a narrow size distribution. Owing to the production of radicals from dissolved dioxygen by high-intensity ultrasounds, trans-to-cis isomerization was observed in the absence of nitrogen bubbling, with the formation of two distinct crystalline phases for the different diastereomers. The crystallinity of CMONS needles was probed by various techniques, including X-ray and electron diffractions, fluorescence spectroscopy, and dynamic nuclear polarization (DNP) enhanced solid-state nuclear magnetic resonance. The latter was used to hyperpolarize 1 H nuclei and to record 1 H-13 C and 1 H-15 N CPMAS NMR spectra at natural isotopic abundance with very high signal-to-noise ratio. With such sensitivity, one can easily discriminate between cis and trans-I forms of CMONS, detect the presence of multiple polymorphic phases (even with minor contributions) and check the absence of amorphous phase. Finally, the mechanism involved in the formation of CMONS needles was ascertained after stabilizing intermediate nanocubes against Ostwald ripening and ordered aggregation mechanisms using the CTAB surfactant.
Published: 2022
Full Text: View/download PDF

9. Optimizing chemistry at the surface of prodrug-loaded cellulose nanofibrils with MAS-DNP

Author: Akshay Kumar, Bastien Watbled, Isabelle Baussanne, Sabine Hediger, Martine Demeunynck, Gaël De Paëpe, Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Département de pharmacochimie moléculaire (DPM), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), CBH-EUR-GS, Labex ARCANE ANR-17-EURE-0003, and Glyco@Alps ANR-15-IDEX-02
Subjects: Materials Chemistry, Environmental Chemistry, [CHIM]Chemical Sciences, General Chemistry, Biochemistry
Abstract: Studying the surface chemistry of functionalized cellulose nanofibrils at atomic scale is an ongoing challenge, mainly because FT-IR, NMR, XPS and RAMAN spectroscopy are limited in sensitivity or resolution. Herein, we show that dynamic nuclear polarization (DNP) enhanced 13C and 15N solid-state NMR is a uniquely suited technique to optimize the drug loading on nanocellulose using aqueous heterogenous chemistry. We compare the efficiency of two conventional coupling agents (DMTMM vs EDC/NHS) to bind a complex prodrug of ciprofloxacin designed for controlled drug release. Besides quantifying the drug grafting, we also evidence the challenge to control the concurrent prodrug adsorption and to optimize washing procedures. We notably highlight the presence of an unexpected prodrug cleavage mechanism triggered by carboxylates at the surface of the cellulose nanofibrils.
Published: 2023
Full Text: View/download PDF

10. Off-the-Shelf Gd(NO 3 ) 3 as an Efficient High-Spin Metal Ion Polarizing Agent for Magic Angle Spinning Dynamic Nuclear Polarization

Author: Stuart J. Elliott, Benjamin B. Duff, Ashlea R. Taylor-Hughes, Daniel J. Cheney, John P. Corley, Subhradip Paul, Adam Brookfield, Shane Pawsey, David Gajan, Helen C. Aspinall, Anne Lesage, Frédéric Blanc, Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Centre de RMN à très hauts champs de Lyon (CRMN), École normale supérieure de Lyon (ENS de Lyon)-Université Claude Bernard Lyon 1 (UCBL), and Université de Lyon-Université de Lyon-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: Materials Chemistry, DNP MAS NMR, polarizing agents, [CHIM]Chemical Sciences, Physical and Theoretical Chemistry, Surfaces, Coatings and Films
Abstract: International audience; Magic angle spinning nuclear magnetic resonance spectroscopy experiments are widely employed in the characterization of solid media. The approach is incredibly versatile but deleteriously suffers from low sensitivity, which may be alleviated by adopting dynamic nuclear polarization methods, resulting in large signal enhancements. Paramagnetic metal ions such as Gd 3+ have recently shown promising results as polarizing agents for 1 H, 13 C, and 15 N nuclear spins. We demonstrate that the widely available and inexpensive chemical agent Gd(NO 3) 3 achieves significant signal enhancements for the 13 C and 15 N nuclear sites of [2-13 C, 15 N]glycine at 9.4 T and ∼105 K. Analysis of the signal enhancement profiles at two magnetic fields, in conjunction with electron paramagnetic resonance data, reveals the solid effect to be the dominant signal enhancement mechanism. The signal amplification obtained paves the way for efficient dynamic nuclear polarization without the need for challenging synthesis of Gd 3+ polarizing agents.
Published: 2023
Full Text: View/download PDF

11. Fast magic angle spinning for the characterization of milligram quantities of organic and biological solids at natural isotopic abundance by 13C–13C correlation DNP-enhanced NMR

Author: Adam N. Smith, Rania Harrabi, Thomas Halbritter, Daniel Lee, Fabien Aussenac, Patrick C.A. van der Wel, Sabine Hediger, Snorri Th. Sigurdsson, Gaël De Paëpe, Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), University of Iceland [Reykjavik], Bruker, University of Groningen [Groningen], Institut de Chimie Moléculaire de Grenoble (ICMG), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA), and Solid-state nuclear magnetic resonance
Subjects: Dynamic Nuclear Polarization, Nuclear and High Energy Physics, Radiation, [CHIM.ANAL]Chemical Sciences/Analytical chemistry, Nuclear Magnetic Resonance, General Chemistry, MAS-DNP, Fast MAS, Pharmaceuticals, Instrumentation
Abstract: International audience; We show that multidimensional solid-state NMR 13C–13C correlation spectra of biomolecular assemblies and microcrystalline organic molecules can be acquired at natural isotopic abundance with only milligram quantities of sample. These experiments combine fast Magic Angle Spinning of the sample, low-power dipolar recoupling, and dynamic nuclear polarization performed with AsymPol biradicals, a recently introduced family of polarizing agents. Such experiments are essential for structural characterization as they provide short- and long-range distance information. This approach is demonstrated on diverse sample types, including polyglutamine fibrils implicated in Huntington's disease and microcrystalline ampicillin, a small antibiotic molecule.
Published: 2023
Full Text: View/download PDF

12. Biomolecular and Biological Applications of Solid-State NMR with Dynamic Nuclear Polarization Enhancement

Author: Wing Ying Chow, Gaël De Paëpe, Sabine Hediger, Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Groupe de RMN biomoléculaire (IBS-NMR), Institut de biologie structurale (IBS - UMR 5075), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and ANR-16-CE11-0030,TransPepNMR,Etude par RMN du complexe L,D-transpeptidase/peptidoglycan et de son influence sur la maturation de la paroi des mycobactéries(2016)
Subjects: [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, Cell Nucleus, Magnetic Resonance Spectroscopy, [SDV.BBM.BS]Life Sciences [q-bio]/Biochemistry, Molecular Biology/Structural Biology [q-bio.BM], General Chemistry, Magnetic Resonance Imaging, Nuclear Magnetic Resonance, Biomolecular
Abstract: International audience; Solid-state NMR spectroscopy (ssNMR) with magic-angle spinning (MAS) enables the investigation of biological systems within their native context, such as lipid membranes, viral capsid assemblies, and cells. However, such ambitious investigations often suffer from low sensitivity, due to the presence of significant amounts of other molecular species, which reduces the effective concentration of the biomolecule or interaction of interest. Certain investigations requiring the detection of very low concentration species remain unfeasible even with increasing experimental time for signal averaging. By applying dynamic nuclear polarization (DNP) to overcome the sensitivity challenge, the experimental time required can be reduced by orders of magnitude, broadening the feasible scope of applications for biological solid-state NMR. In this review, we outline strategies commonly adopted for biological applications of DNP, indicate ongoing 1 challenges, and present a comprehensive overview of biological investigations where MAS-DNP has led to unique insights.
Published: 2022
Full Text: View/download PDF

13. Highly efficient polarizing agents for MAS‐DNP of proton‐dense molecular solids

Author: Rania Harrabi, Thomas Halbritter, Fabien Aussenac, Ons Dakhlaoui, Johan van Tol, Krishna K. Damodaran, Daniel Lee, Subhradip Paul, Sabine Hediger, Frederic Mentink‐Vigier, Snorri Th. Sigurdsson, Gaël De Paëpe, Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Université Grenoble Alpes (UGA), University of Iceland [Reykjavik], Bruker BioSpin, GmbH, Centre de Recherches sur les Macromolécules Végétales (CERMAV), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA), National High Magnetic Field Laboratory (NHMFL), Florida State University [Tallahassee] (FSU), and ANR-16-CE11-0030,TransPepNMR,Etude par RMN du complexe L,D-transpeptidase/peptidoglycan et de son influence sur la maturation de la paroi des mycobactéries(2016)
Subjects: [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, Magnetic Resonance Spectroscopy, Pharmaceutical Preparations, [CHIM.ORGA]Chemical Sciences/Organic chemistry, Electron Spin Resonance Spectroscopy, General Chemistry, General Medicine, Protons, Catalysis, Article
Abstract: International audience; Efficiently hyperpolarizing proton-dense molecular solids through Dynamic Nuclear Polarization (DNP) solid-state NMR is still an unmet challenge. Polarizing agents (PAs) developed so far do not perform well on proton-rich systems, such as organic microcrystals and biomolecular assemblies. Herein we introduce a new PA, cAsymPol-POK, and report outstanding hyperpolarization efficiency on 12.76 kDa U-$^{13}$ C,$^{15}$ N-labeled LecA protein and pharmaceutical drugs at high magnetic fields (up to 18.8 T) and fast MAS frequencies (up to 40 kHz). The performance of cAsymPol-POK is rationalized by MAS-DNP simulations combined with Electron Paramagnetic Resonance (EPR), Density Functional Theory (DFT) and Molecular Dynamics (MD). This work shows that this new biradical is compatible with challenging biomolecular applications and unlocks the rapid acquisition of $^{13}$C-$^{13}$ C and $^{15}$N-$^{13}$C correlations of pharmaceutical drugs at natural isotopic abundance, which are key experiments for structure determination.
Published: 2022
Full Text: View/download PDF

14. Synthesis of relaxed Ge0.9Sn0.1/Ge by nanosecond pulsed laser melting

Author: Enrico Di Russo, Francesco Sgarbossa, Pierpaolo Ranieri, Gianluigi Maggioni, Samba Ndiaye, Sébastien Duguay, François Vurpillot, Lorenzo Rigutti, Jean-Luc Rouvière, Vittorio Morandi, Davide De Salvador, Enrico Napolitani, Dipartimento di Fisica e Astronomia [Bologna], Alma Mater Studiorum Università di Bologna [Bologna] (UNIBO), Groupe de physique des matériaux (GPM), Université de Rouen Normandie (UNIROUEN), Normandie Université (NU)-Normandie Université (NU)-Institut national des sciences appliquées Rouen Normandie (INSA Rouen Normandie), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Normandie Université (NU)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Matériaux Avancés (IRMA), Université de Caen Normandie (UNICAEN), Normandie Université (NU)-Normandie Université (NU)-École Nationale Supérieure d'Ingénieurs de Caen (ENSICAEN), Normandie Université (NU)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Rouen Normandie (UNIROUEN), Normandie Université (NU)-Institut national des sciences appliquées Rouen Normandie (INSA Rouen Normandie), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Normandie Université (NU)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Caen Normandie (UNICAEN), Normandie Université (NU)-École Nationale Supérieure d'Ingénieurs de Caen (ENSICAEN), Normandie Université (NU)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), and Consiglio Nazionale delle Ricerche [Bologna] (CNR)
Subjects: General Physics and Astronomy, Surfaces and Interfaces, General Chemistry, Condensed Matter Physics, [SPI.MAT]Engineering Sciences [physics]/Materials, Surfaces, Coatings and Films, germanium, GeSn, strain, pulsed laser melting, tin, germanium, tin, GeSn, pulsed laser melting, strain, defects, [SPI.NANO]Engineering Sciences [physics]/Micro and nanotechnologies/Microelectronics, defects
Abstract: International audience
Published: 2023
Full Text: View/download PDF

15. ZnO Nanoplatelets with Controlled Thickness: Atomic Insight into Facet‐Specific Bimodal Ligand Binding Using DNP NMR

Author: Hanako Okuno, Janusz Lewiński, Michał Terlecki, Michał Leszczyński, Małgorzata Wolska-Pietkiewicz, Gaël De Paëpe, Stanislaw Gierlotka, Saumya Badoni, Iwona Justyniak, Daniel Lee, Faculty of Chemistry, Warsaw University of Technology, Faculty of Chemistry, Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Warsaw University of Technology [Warsaw], Institute of Physical Chemistry, Polish Academy of Sciences, and Laboratoire d'Etude des Matériaux par Microscopie Avancée (LEMMA )
Subjects: Facet (geometry), Materials science, chemistry.chemical_element, 02 engineering and technology, Zinc, Nuclear magnetic resonance spectroscopy, 010402 general chemistry, 021001 nanoscience & nanotechnology, Condensed Matter Physics, 01 natural sciences, 0104 chemical sciences, Electronic, Optical and Magnetic Materials, Biomaterials, Crystallography, chemistry, Electrochemistry, [CHIM]Chemical Sciences, 0210 nano-technology, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract: International audience
Published: 2021
Full Text: View/download PDF

16. De novo prediction of cross-effect efficiency for magic angle spinning dynamic nuclear polarization

Author: Johan van Tol, Sabine Hediger, Anne-Laure Barra, Gaël De Paëpe, Daniel Lee, Frederic Mentink-Vigier, Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), National High Magnetic Field Laboratory (NHMFL), Florida State University [Tallahassee] (FSU), Laboratoire national des champs magnétiques intenses - Grenoble (LNCMI-G ), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), FSU, Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), and Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])
Subjects: High-Field EPR, Materials science, Physics::Medical Physics, General Physics and Astronomy, 02 engineering and technology, Electron, 010402 general chemistry, DFT, 01 natural sciences, Molecular physics, Article, law.invention, Biradicals, depolarization, law, Magic angle spinning, Theory, Physical and Theoretical Chemistry, Electron paramagnetic resonance, Dynamic Nuclear Polarization, Cross effect, Nitroxides, [PHYS.PHYS.PHYS-ATM-PH]Physics [physics]/Physics [physics]/Atomic and Molecular Clusters [physics.atm-clus], MAS-DNP, 021001 nanoscience & nanotechnology, Polarization (waves), 0104 chemical sciences, Solid-state nuclear magnetic resonance, Microwave irradiation, solid-state NMR, 0210 nano-technology, Microwave
Abstract: International audience; Magic angle spinning dynamic nuclear polarization (MAS-DNP) has become a key approach to boost the intrinsic low sensitivity of NMR in solids. This method relies on the use of both stable radicals as polarizing agents (PAs) and suitable high frequency microwave irradiation to hyperpolarize nuclei of interest. Relating PA chemical structure to DNP efficiency has been, and is still, a long-standing problem. The complexity of the polarization transfer mechanism has so far limited the impact of analytical derivation. However, recent numerical approaches have profoundly improved the basic understanding of the phenomenon and have now evolved to a point where they can be used to help design new PAs. In this work, the potential of advanced MAS-DNP simulations combined with DFT calculations and high-field EPR to qualitatively and quantitatively predict hyperpolarization efficiency of particular PAs is analyzed. This approach is demonstrated on AMUPol and TEKPol, two widely-used bis-nitroxide PAs. The results notably highlight how the PA structure and EPR characteristics affect the detailed shape of the DNP field profile. We also show that refined simulations of this profile using the orientation dependency of the electron spin-lattice relaxation times can be used to estimate the microwave B 1 field experienced by the sample. Finally, we show how modelling the nuclear spin-lattice relaxation times of close and bulk nuclei while accounting for PA concentration allows for a prediction of DNP enhancement factors and hyperpolarization build-up times.
Published: 2019
Full Text: View/download PDF

17. The surface chemistry of a nanocellulose drug carrier unravelled by MAS-DNP

Author: Isabelle Baussanne, Daniel Lee, Sabine Hediger, Sébastien Fort, Cyril Balsollier, Akshay Kumar, Bastien Watbled, Julien Bras, Cécile Sillard, Naceur Belgacem, Gaël De Paëpe, Hippolyte Durand, Martine Demeunynck, Elisa Zeno, Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Laboratoire Génie des procédés papetiers (LGP2), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP ), Université Grenoble Alpes (UGA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Centre Technique du Papier (CTP), Centre de Recherches sur les Macromolécules Végétales (CERMAV), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA), Département de pharmacochimie moléculaire (DPM), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and ANR-17-EURE-0003,CBH-EUR-GS,CBH-EUR-GS(2017)
Subjects: Conductometry, Chemistry(all), Nanotechnology, 02 engineering and technology, General Chemistry, 010402 general chemistry, 021001 nanoscience & nanotechnology, 01 natural sciences, 0104 chemical sciences, 3. Good health, Nanocellulose, chemistry.chemical_compound, Chemistry, Adsorption, chemistry, Covalent bond, Drug delivery, Surface modification, [CHIM]Chemical Sciences, Cellulose, 0210 nano-technology, Drug carrier
Abstract: Cellulose nanofibrils (CNF) are renewable bio-based materials with high specific area, which makes them ideal candidates for multiple emerging applications including for instance on-demand drug release. However, in-depth chemical and structural characterization of the CNF surface chemistry is still an open challenge, especially for low weight percentage of functionalization. This currently prevents the development of efficient, cost-effective and reproducible green synthetic routes and thus the widespread development of targeted and responsive drug-delivery CNF carriers. We show in this work how we use dynamic nuclear polarization (DNP) to overcome the sensitivity limitation of conventional solid-state NMR and gain insight into the surface chemistry of drug-functionalized TEMPO-oxidized cellulose nanofibrils. The DNP enhanced-NMR data can report unambiguously on the presence of trace amounts of TEMPO moieties and depolymerized cellulosic units in the starting material, as well as coupling agents on the CNFs surface (used in the heterogeneous reaction). This enables a precise estimation of the drug loading while differentiating adsorption from covalent bonding (∼1 wt% in our case) as opposed to other analytical techniques such as elemental analysis and conductometric titration that can neither detect the presence of coupling agents, nor differentiate unambiguously between adsorption and grafting. The approach, which does not rely on the use of 13C/15N enriched compounds, will be key to further develop efficient surface chemistry routes and has direct implication for the development of drug delivery applications both in terms of safety and dosage., DNP-enhanced solid-state NMR unravels the surface chemistry of functionalized nanocellulose.
Published: 2021
Full Text: View/download PDF

18. Temporary reduction in daily global CO2 emissions during the COVID-19 forced confinement

Author: Glen P. Peters, Felix Creutzig, Robert B. Jackson, Josep G. Canadell, Matthew W. Jones, Pierre Friedlingstein, Robbie M. Andrew, David R. Willis, Sam Abernethy, Adam J. P. Smith, Anthony J. De-Gol, Yuli Shan, Corinne Le Quéré, Tyndall Centre for Climate Change Research, University of East Anglia [Norwich] (UEA), School of Environmental Sciences [Norwich], Department of Earth System Science [Stanford] (ESS), Stanford EARTH, Stanford University-Stanford University, Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Center for International Climate and Environmental Research [Oslo] (CICERO), University of Oslo (UiO), University of Groningen [Groningen], CISRO Oceans and Atmosphere, College of Engineering, Mathematics and Physical Sciences [Exeter] (EMPS), University of Exeter, Mercator Research Institute on Global Commons and Climate Change (MCC), Potsdam Institute for Climate Impact Research (PIK), Technical University Berlin, Technical University of Berlin / Technische Universität Berlin (TU), and Energy and Sustainability Research Institute Groni
Subjects: Consumption (economics), 0303 health sciences, 2019-20 coronavirus outbreak, Government, Energy demand, 010504 meteorology & atmospheric sciences, Coronavirus disease 2019 (COVID-19), COVID19, Severe acute respiratory syndrome coronavirus 2 (SARS-CoV-2), coronavirus, emissions, Environmental Science (miscellaneous), 7. Clean energy, 01 natural sciences, CARBON-DIOXIDE EMISSIONS, Agricultural economics, 03 medical and health sciences, 13. Climate action, 8. Economic growth, DRIVERS, [SDE]Environmental Sciences, Environmental science, Social Sciences (miscellaneous), 030304 developmental biology, 0105 earth and related environmental sciences
Abstract: Government policies during the COVID-19 pandemic have drastically altered patterns of energy demand around the world. Many international borders were closed and populations were confined to their homes, which reduced transport and changed consumption patterns. Here we compile government policies and activity data to estimate the decrease in CO2 emissions during forced confinements. Daily global CO2 emissions decreased by –17% (–11 to –25% for ±1σ) by early April 2020 compared with the mean 2019 levels, just under half from changes in surface transport. At their peak, emissions in individual countries decreased by –26% on average. The impact on 2020 annual emissions depends on the duration of the confinement, with a low estimate of –4% (–2 to –7%) if prepandemic conditions return by mid-June, and a high estimate of –7% (–3 to –13%) if some restrictions remain worldwide until the end of 2020. Government actions and economic incentives postcrisis will likely influence the global CO2 emissions path for decades.
Published: 2020
Full Text: View/download PDF

19. Structural Fingerprinting of Protein Aggregates by Dynamic Nuclear Polarization-Enhanced Solid-State NMR at Natural Isotopic Abundance

Author: Ravindra Kodali, Patrick C.A. van der Wel, Jennifer C. Boatz, Irina Matlahov, Talia Piretra, Gaël De Paëpe, Adam N. Smith, Sabine Hediger, Katharina Märker, Magnetic Resonance [?-2019] (RM [?-2019]), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Magnetic Resonance (RM ), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), University of Pittsburgh School of Medicine, Pennsylvania Commonwealth System of Higher Education (PCSHE), and Duquesne University [Pittsburgh]
Subjects: 0301 basic medicine, Huntingtin, Protein Conformation, Mutant, Natural abundance, Protein aggregation, Fibril, Biochemistry, Catalysis, Isotopic labeling, Protein Aggregates, 03 medical and health sciences, Colloid and Surface Chemistry, Humans, [CHIM]Chemical Sciences, Particle Size, Polarization (electrochemistry), Nuclear Magnetic Resonance, Biomolecular, Carbon Isotopes, Huntingtin Protein, Nitrogen Isotopes, [SDV.BBM.BS]Life Sciences [q-bio]/Biochemistry, Molecular Biology/Structural Biology [q-bio.BM], Chemistry, Communication, General Chemistry, [SDV.BBM.BS]Life Sciences [q-bio]/Biochemistry, Molecular Biology/Biomolecules [q-bio.BM], 030104 developmental biology, Solid-state nuclear magnetic resonance, Biophysics
Abstract: International audience; A pathological hallmark of Huntington's disease (HD) is the formation of neuronal protein deposits containing mutant huntingtin fragments with expanded polyglutamine (polyQ) domains. Prior studies have shown the strengths of solid-state NMR (ssNMR) to probe the atomic structure of such aggregates, but have required in vitro isotopic labeling. Herein, we present an approach for the structural fingerprinting of fibrils through ssNMR at natural isotopic abundance (NA). These methods will enable the spectroscopic fingerprinting of unlabeled (e.g., ex vivo) protein aggregates and the extraction of valuable new long-range 13 C− 13 C distance constraints
Published: 2018
Full Text: View/download PDF

20. The nanocrystalline structure of basaluminite, an aluminum hydroxide sulfate from acid mine drainage

Author: Sergio Carrero, Agnieszka Poulain, Alejandro Fernandez-Martinez, Alba Lozano, J.M. Nieto, Giuliana Aquilanti, Daniel Lee, Rafael Pérez-López, Universidad de Huelva, Géochimie, Institut des Sciences de la Terre (ISTerre), Institut Français des Sciences et Technologies des Transports, de l'Aménagement et des Réseaux (IFSTTAR)-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Institut de recherche pour le développement [IRD] : UR219-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut Français des Sciences et Technologies des Transports, de l'Aménagement et des Réseaux (IFSTTAR)-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Institut de recherche pour le développement [IRD] : UR219-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Elettra Sincrotrone Trieste, European Synchrotron Radiation Facility (ESRF), Institute of Environmental Assessment and Water Research (IDAEA), Consejo Superior de Investigaciones Científicas [Madrid] (CSIC), Department of Earth Science University of Huelva, Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])
Subjects: Basaluminite, Materials science, chemistry.chemical_element, 010501 environmental sciences, 010502 geochemistry & geophysics, Acid mine drainage, PDF, 01 natural sciences, NMR, Nanocrystalline material, EXAFS, chemistry.chemical_compound, Geophysics, chemistry, felsöbányaite, Geochemistry and Petrology, Aluminium, Nanominerals and Mineral Nanoparticles, [CHIM]Chemical Sciences, Hydroxide, structure, Sulfate, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS, 0105 earth and related environmental sciences, Nuclear chemistry
Abstract: International audience; Basaluminite is a poorly crystalline aluminum hydroxysulfate that precipitates in waters affected by acid mine drainage (AMD) and in acid sulfate soils (ASS). Its ability to sequester potentially toxic elements, such as Cu and As, makes it an important component of these systems, with strong environmental implications. Although it was initially described as a mineral, basaluminite is now considered a nanoscale variety of felsöbányaite, a rare mineral. In the present study, chemical analyses of natural and synthetic basaluminites are combined with data from advanced nanoscale characterization techniques such as high-energy X-ray diffraction (HEXD) and their corresponding pair distribution function (PDF) analyses, extended X-ray absorption fine structure (EXAFS), and solid-state nuclear magnetic resonance (ssNMR) spectroscopy. X-ray scattering data are analyzed with reverse Monte Carlo (RMC) modeling to obtain an atomistic representation of the disorder presents in this nanomineral. Sulfur K-edge EXAFS results show that sulfate is coordinated to the aluminum-octahedral framework of basaluminite mainly through outer-sphere ligands, though the existence of inner-sphere ligands seems to be significant in synthetic samples. PDF analyses show that both synthetic and natural basaluminites have identical short-range order, with ~1.2 nm coherent domain size, and share structural characteristics with felsöbányaite. Interestingly, 27Al ssNMR reveals the presence of, respectively, ~1 and 5% of tetrahedral and pentahedral coordinations. RMC models of basaluminite highlight the presence of structural point defects. The understanding of this nanocrystalline character has important implications in terms of the reactivity of this nanomineral in AMD and ASS. The lack of correlation between the spatial and temporal occurrence of basaluminite and felsöbányaite suggests that the similarities between both mineral structures could be fortuitous, and highlights the need for a re-evaluation of the status of basaluminite as a nanomineral.
Published: 2017
Full Text: View/download PDF

21. Growth Mechanism and Surface State of CuInS2 Nanocrystals Synthesized with Dodecanethiol

Author: Aurélie Lefrançois, Marina Gromova, David Djurado, Peter Reiss, Louis Vaure, Colette Lebrun, Dmitry Aldakov, Axel Maurice, Fabio Agnese, Arnaud de Geyer, Stéphanie Pouget, Tobias U. Schülli, Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Synthèse, Structure et Propriétés de Matériaux Fonctionnels (STEP), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Chimie Interface Biologie pour l’Environnement, la Santé et la Toxicologie (CIBEST ), Service Général des Rayons X (SGX ), European Synchrotron Radiation Facility (ESRF), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and ANR-16-CE09-0015,NEUTRINOS,Suivi des interactions biologiques par détection optique ultrasensible à base de nanoparticules(2016)
Subjects: Reaction mechanism, Chalcogenide, Nucleation, 02 engineering and technology, Reaction intermediate, [CHIM.INOR]Chemical Sciences/Inorganic chemistry, 010402 general chemistry, behavioral disciplines and activities, 01 natural sciences, Biochemistry, Catalysis, chemistry.chemical_compound, Colloid and Surface Chemistry, mental disorders, Lamellar structure, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS, Small-angle X-ray scattering, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, General Chemistry, 021001 nanoscience & nanotechnology, 3. Good health, 0104 chemical sciences, Crystallography, Nanocrystal, Chemical engineering, chemistry, [PHYS.COND.CM-MS]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]/Materials Science [cond-mat.mtrl-sci], [CHIM.OTHE]Chemical Sciences/Other, 0210 nano-technology, Ternary operation
Abstract: Ternary metal chalcogenide nanocrystals (NCs) offer exciting opportunities as novel materials to be explored on the nanoscale showing optoelectronic properties tunable with size and composition. CuInS2 (CIS) NCs are the most widely studied representatives of this family as they can be easily prepared with good size control and in high yield by reacting the metal precursors (copper iodide and indium acetate) in dodecanethiol (DDT). Despite the widespread use of this synthesis method, both the reaction mechanism and the surface state of the obtained NCs remain elusive. Here, we perform in situ X-ray diffraction using synchrotron radiation to monitor the pre- and postnucleation stages of the formation of CIS NCs. SAXS measurements show that the reaction intermediate formed at 100 °C presents a periodic lamellar structure with a characteristic spacing of 34.9 A. WAXS measurements performed after nucleation of the CIS NCs at 230 °C demonstrate that their growth kinetics depend on the degree of precursor conver...
Published: 2017
Full Text: View/download PDF

22. Solvent signal suppression for high-resolution MAS-DNP

Author: Daniel Lee, Sachin Rama Chaudhari, Gaël De Paëpe, Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Lee, Daniel, Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)
Subjects: Nuclear and High Energy Physics, Analyte, Spins, 010405 organic chemistry, Chemistry, Dephasing, Biophysics, Analytical chemistry, 010402 general chemistry, Condensed Matter Physics, 01 natural sciences, Biochemistry, 0104 chemical sciences, Solvent, NMR spectra database, Solid-state nuclear magnetic resonance, Heteronuclear molecule, [CHIM] Chemical Sciences, Magic angle spinning, [CHIM]Chemical Sciences, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract: Dynamic nuclear polarization (DNP) has become a powerful tool to substantially increase the sensitivity of high-field magic angle spinning (MAS) solid-state NMR experiments. The addition of dissolved hyperpolarizing agents usually results in the presence of solvent signals that can overlap and obscure those of interest from the analyte. Here, two methods are proposed to suppress DNP solvent signals: a Forced Echo Dephasing experiment (FEDex) and TRAnsfer of Populations in DOuble Resonance Echo Dephasing (TRAPDORED) NMR. These methods reintroduce a heteronuclear dipolar interaction that is specific to the solvent, thereby forcing a dephasing of recoupled solvent spins and leaving acquired NMR spectra free of associated resonance overlap with the analyte. The potency of these methods is demonstrated on sample types common to MAS-DNP experiments, namely a frozen solution (of l-proline) and a powdered solid (progesterone), both containing deuterated glycerol as a DNP solvent. The proposed methods are efficient, simple to implement, compatible with other NMR experiments, and extendable past spectral editing for just DNP solvents. The sensitivity gains from MAS-DNP in conjunction with FEDex or TRAPDORED then permits rapid and uninterrupted sample analysis.
Published: 2017
Full Text: View/download PDF

23. Irreversible Capacity Loss of Li-Ion Batteries Cycled at Low Temperature Due to an Untypical Layer Hindering Li Diffusion into Graphite Electrode

Author: Jean-Frédéric Martin, Bramy Pilipili Matadi, Lise Daniel, Yann Bultel, Eric De Vito, Sylvie Genies, Michel Bardet, Arnaud Delaille, Claude Chabrol, Laboratoire d'Innovation pour les Technologies des Energies Nouvelles et les nanomatériaux (LITEN), Institut National de L'Energie Solaire (INES), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Laboratoire d'Electrochimie et de Physico-chimie des Matériaux et des Interfaces (LEPMI ), Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP )-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), State Program 'Investment for the Future' bearing the reference (ANR-10-ITE-0003), European Project: 608931,EC:FP7:NMP,FP7-2013-GC-Materials,MAT4BAT(2013), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)
Subjects: Materials science, Renewable Energy, Sustainability and the Environment, 020209 energy, Diffusion, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, 02 engineering and technology, 021001 nanoscience & nanotechnology, Condensed Matter Physics, Surfaces, Coatings and Films, Electronic, Optical and Magnetic Materials, Ion, [SPI]Engineering Sciences [physics], Chemical engineering, 0202 electrical engineering, electronic engineering, information engineering, Materials Chemistry, Electrochemistry, 0210 nano-technology, Capacity loss, Layer (electronics), ComputingMilieux_MISCELLANEOUS, Graphite electrode
Abstract: International audience
Published: 2017
Full Text: View/download PDF

24. Effects of Biphenyl Polymerization on Lithium Deposition in Commercial Graphite/NMC Lithium-Ion Pouch-Cells during Calendar Aging at High Temperature

Author: Margret Wohlfahrt-Mehrens, Isabel Jiménez-Gordon, Michael Kasper, Bramy Pilipili Matadi, Arnaud Delaille, Xavier Fleury, Thomas Waldmann, Sylvie Genies, Jean-Frédéric Martin, Michel Bardet, Emilie Bekaert, Yann Bultel, Lise Daniel, Frederic Aguesse, Département des Technologies Solaires (DTS), Laboratoire d'Innovation pour les Technologies des Energies Nouvelles et les nanomatériaux (LITEN), Institut National de L'Energie Solaire (INES), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National de L'Energie Solaire (INES), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Zentrum für Sonnenenergie- und Wasserstoff-Forschung (ZSW), Zentrum fur Sonnenenergie-und Wasserstoff-Forschung, Zentrum fur Sonnenenergie-und Wasserstoff-Forschung (ZSW), CIC ENERGIGUNE - Parque Tecnol Alava, Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Laboratoire d'Electrochimie et de Physico-chimie des Matériaux et des Interfaces (LEPMI ), Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP )-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut National de L'Energie Solaire (INES), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), and Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)
Subjects: Lithium-ion batteries, 020209 energy, chemistry.chemical_element, 02 engineering and technology, calendar aging, large scale pouch cells, [SPI.MAT]Engineering Sciences [physics]/Materials, Ion, chemistry.chemical_compound, localized lithium deposition, 0202 electrical engineering, electronic engineering, information engineering, Materials Chemistry, Electrochemistry, [CHIM]Chemical Sciences, Organic chemistry, Graphite, biphenyl, Biphenyl, Renewable Energy, Sustainability and the Environment, Chemistry, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, Condensed Matter Physics, Surfaces, Coatings and Films, Electronic, Optical and Magnetic Materials, Chemical engineering, Polymerization, aging mechanisms, Lithium, Deposition (chemistry), Post-Mortem analysis
Abstract: International audience; Metallic lithium deposition is a typical aging mechanism observed in lithium-ion cells at low temperature and/or at high charge rate. Lithium dendrite growth not only leads to strong capacity fading, it also causes safety concerns such as short-circuits in the cell. In applications such as electric vehicles, the use of lithium-ion batteries combines discharging, long rest time and charging phases. It is foremost a matter of lifetime and safety from the perspective of the consumer or the investor. This study presents the post-mortem analyses of commercial 16 Ah Graphite/NMC (Nickel Manganese Cobalt layered oxide) Li-ion pouch cells. The cells were degraded by calendar aging at high temperature with or without periodic capacity tests. Unexpected local depositions of metallic lithium were confirmed on graphite electrodes by Nuclear Magnetic Resonance (NMR). Biphenyl, a monomer additive present in the liquid electrolyte, generates gas during its polymerization reaction occurring at high temperature and at high state of charge. As a result, dry-out areas are present between the electrodes leading to high impedance regions and no charge transfer between the electrodes. It is at the border of these areas that lithium metal is deposited.
Published: 2017
Full Text: View/download PDF

25. A trade-off for covalent and intercalation binding modes: a case study for Copper (II) ions and singly modified DNA nucleoside

Author: Hania Ahouari, Giuseppe Sicoli, Jean-Marie Mouesca, Sarath Chandra Dantu, Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Laboratoire réactivité et chimie des solides (LRCS), Université de Picardie Jules Verne (UPJV)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Avancé de Spectroscopie pour les Intéractions la Réactivité et l'Environnement - UMR 8516 (LASIRe), Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Lille (ENSCL)-Université de Lille-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Avancé de Spectroscopie pour les Intéractions la Réactivité et l'Environnement - UMR 8516 (LASIRE), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Lille-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Lille-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Centrale Lille Institut (CLIL)
Subjects: 0301 basic medicine, Models, Molecular, Intercalation (chemistry), Molecular Conformation, lcsh:Medicine, Article, 03 medical and health sciences, chemistry.chemical_compound, 0302 clinical medicine, [CHIM]Chemical Sciences, [CHIM.COOR]Chemical Sciences/Coordination chemistry, lcsh:Science, Density Functional Theory, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS, Multidisciplinary, Base Sequence, Pulsed EPR, lcsh:R, Nucleosides, DNA, Physical sciences, Crystallography, Chemistry, 030104 developmental biology, Monomer, chemistry, Physical chemistry, Covalent bond, Nucleic acid, lcsh:Q, Selectivity, Nucleoside, 030217 neurology & neurosurgery, Copper
Abstract: Selective binding to nucleic acids and, more generally, to biopolymers, very often requires at a minimum the presence of specific functionalities and precise spatial arrangement. DNA can fold into defined 3D structures upon binding to metal centers and/or lanthanides. Binding efficiency can be boosted by modified nucleosides incorporated into DNA sequences. In this work the high selectivity of modified nucleosides towards copper (II) ions, when used in the monomeric form, is unexpectedly and drastically reduced upon being covalently attached to the DNA sequence in single-site scenario. Surprisingly, such selectivity is partially retained upon non-covalent (i.e. intercalation) mixture formed by native DNA duplex and a nucleoside in the monomeric form. Exploiting the electron spin properties of such different and rich binding mode scenarios, 1D/2D pulsed EPR experiments have been used and tailored to differentiate among the different modes. An unusual correlation of dispersion of hyperfine couplings and strength of the binding mode(s) is described.
Published: 2019
Full Text: View/download PDF

26. Disclosing Interfaces of ZnO Nanocrystals Using Dynamic Nuclear Polarization: Sol‐Gel versus Organometallic Approach

Author: Gaël De Paëpe, Małgorzata Wolska-Pietkiewicz, Janusz Lewiński, Agnieszka Grala, Daniel Lee, Saumya Badoni, Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Faculty of Chemistry, Warsaw University of Technology, Warsaw University of Technology [Warsaw], Institute of Physical Chemistry, Polish Academy of Sciences, Faculty of Chemistry, Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG)
Subjects: chemistry.chemical_classification, Materials science, 010405 organic chemistry, Ligand, chemistry.chemical_element, 02 engineering and technology, General Medicine, General Chemistry, Zinc, 021001 nanoscience & nanotechnology, 010402 general chemistry, 01 natural sciences, Catalysis, 0104 chemical sciences, Coordination complex, Crystallography, chemistry.chemical_compound, chemistry, Nanocrystal, Molecule, [CHIM]Chemical Sciences, 0210 nano-technology, Spectroscopy, Organometallic chemistry, Sol-gel
Abstract: International audience; The unambiguous characterization of the coordination chemistry of nanocrystal surfaces that have been produced by a wetchemical synthesis presently remains a highly challenging issue. Here, zinc oxide nanocrystals (ZnO NCs) coated by monoanionic diphenyl phosphate (DPP) ligands were derived by a traditional sol-gel process and a one-pot self-supporting organometallic (OSSOM) procedure, and advanced atomic-scale characterization through dynamic nuclear polarization (DNP-)enhanced solid-state nuclear magnetic resonance (ssNMR) spectroscopy has notably enabled resolving their vastly different surface-ligand interfaces. For the OSSOM-derived NCs, DPP moieties form stable and strongly-anchored µ2-and µ3-bridgingligand pairs that are resistant to competitive ligand exchange processes. Contrastingly, the sol-gel-derived NCs contain a wide variety of coordination modes of DPP ligands and a ligand exchange process takes place between DPP ligands and glycerol molecules. This highlights the power of DNP-enhanced ssNMR for detailed NC surface analysis and the superiority of the OSSOM approach for the preparation of high quality ZnO NCs.
Published: 2019
Full Text: View/download PDF

27. New generation of aluminum borate phosphors for white LEDs lighting prepared by the polymeric precursor method (modified Pechini)

Author: Salaun, Mathieu, Gautier-Luneau, Isabelle, Bardet, Michel, Maurel, Vincent, Sontakke, Atul D., Viana, Bruno, Ibanez, Alain, Optique et Matériaux (NEEL - OPTIMA), Institut Néel (NEEL), Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP )-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP )-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Centre des Matériaux (CDM), Mines Paris - PSL (École nationale supérieure des mines de Paris), Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université Paris sciences et lettres (PSL)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Chimie-Paristech, Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Paris - Chimie ParisTech-PSL (ENSCP), Université Paris sciences et lettres (PSL), Chimie ParisTech, ENSCP, Paris Tech, CNRS, Optique et Matériaux (OPTIMA ), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Centre des Matériaux (MAT), and MINES ParisTech - École nationale supérieure des mines de Paris
Subjects: [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract: International audience
Published: 2019

28. Natural Isotopic Abundance 13C and 15N Multidimensional Solid-State NMR Enabled by Dynamic Nuclear Polarization

Author: Gaël De Paëpe, Katharina Märker, Sabine Hediger, Adam N. Smith, Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), University of Cambridge [UK] (CAM), ANR-11-LABX-0003,ARCANE,Grenoble, une chimie bio-motivée(2011), ANR-15-IDEX-0002,UGA,IDEX UGA(2015), and ANR-16-CE11-0030,TransPepNMR,Etude par RMN du complexe L,D-transpeptidase/peptidoglycan et de son influence sur la maturation de la paroi des mycobactéries(2016)
Subjects: Dynamic Nuclear Polarization, dipolar recoupling, Distance constraints, Materials science, 010405 organic chemistry, Natural abundance, sensitivity enhancement, 010402 general chemistry, Polarization (waves), dipolar truncation, 01 natural sciences, 0104 chemical sciences, Magic angle spinning, correlation experiment, Solid-state nuclear magnetic resonance, Chemical physics, [CHIM]Chemical Sciences, General Materials Science, Physical and Theoretical Chemistry, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract: International audience; Dynamic nuclear polarization (DNP) has made feasible solid-state NMR experiments that were previously thought impractical due to sensitivity limitations. One such class of experiments is the structural characterization of organic and biological samples at natural isotopic abundance (NA). Herein, we describe the many advantages of DNP-enabled ssNMR at NA, including the extraction of long-range distance constraints using dipolar recoupling pulse sequences without the deleterious effects of dipolar truncation. In addition to the theoretical underpinnings in the analysis of these types of experiments, numerous applications of DNPenabled ssNMR at NA are discussed.
Published: 2019
Full Text: View/download PDF

29. New generation of aluminum borate phosphors for white LEDs lighting prepared by the polymeric precursor method (modified Pechini)

Author: Salaun, Mathieu, Gaffuri, Pierre, Gautier-Luneau, Isabelle, Bardet, M., Maurel, Vincent, Sontakke, Atul, Viana, Bruno, Ibanez, Alain, Optique et Matériaux (OPTIMA ), Institut Néel (NEEL), Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP )-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP )-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Laboratoire des matériaux et du génie physique (LMGP ), Institut National Polytechnique de Grenoble (INPG)-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP )-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Centre des Matériaux (MAT), MINES ParisTech - École nationale supérieure des mines de Paris, Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université Paris sciences et lettres (PSL)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Paris - Chimie ParisTech-PSL (ENSCP), Université Paris sciences et lettres (PSL), Chimie ParisTech, ENSCP, Paris Tech, CNRS, Optique et Matériaux (NEEL - OPTIMA), Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP )-Institut National Polytechnique de Grenoble (INPG)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Centre des Matériaux (CDM), and Mines Paris - PSL (École nationale supérieure des mines de Paris)
Subjects: [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract: International audience
Published: 2019

30. Revisiting doping mechanisms of n-type organic materials with N-DMBI for thermoelectric applications: Photo-activation, thermal activation, and air stability

Author: Olivier Bardagot, Cyril Aumaitre, Pierre-Alain Bayle, Jacques Pécaut, Renaud Demadrille, Anthony Monmagnon, Synthèse, Structure et Propriétés de Matériaux Fonctionnels (STEP ), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Département Interfaces pour l'énergie, la Santé et l'Environnement (DIESE), Chimie Interface Biologie pour l’Environnement, la Santé et la Toxicologie (CIBEST ), Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Département de Nanophysique (DEPHY), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), and ANR-16-CE05-0029,Harvesters,Récuperer l'energie thermique de l'environnement à l'aide d'un générateur thermoélectrique polymère pour alimenter un capteur autonome(2016)
Subjects: [PHYS]Physics [physics], 010302 applied physics, Materials science, Physics and Astronomy (miscellaneous), Dopant, Hydride, Doping, 02 engineering and technology, Dielectric, 021001 nanoscience & nanotechnology, 01 natural sciences, 13. Climate action, Chemical physics, 0103 physical sciences, Thermal, Thermoelectric effect, [CHIM]Chemical Sciences, Irradiation, Thin film, 0210 nano-technology
Abstract: Understanding doping mechanisms is essential for optimizing the doping efficiency and rationally designing next generations of dopants and organic materials. Over the last few years, N-DMBI became a reference solution-processed n-type dopant, affording decent air-stability and record power factor for thermoelectric energy generation. Nevertheless, a complete description of doping mechanism including the activation conditions, the doping pathways, and possible side reactions is still lacking. In this work, we combined experimental and theoretical evidence to clarify the activation conditions of N-DMBI and elucidate the prevalent doping pathway depending on the dielectric constant of the medium. In polar media, direct doping via hydride H− transfer is largely dominant, while, in apolar media, singly occupied molecular orbital-mediated doping after H• release is thermodynamically favored. We show that N-DMBI can be activated not only by thermal annealing above 100 °C, but also by UV-light irradiation at low fluences even in thin films. Our findings stress the importance of working in strictly anoxic environment to avoid parasitic O2-mediated side reactions, even in the presence of a host.
Published: 2021
Full Text: View/download PDF

31. Perylene-Based All-Organic Redox Battery with Excellent Cycling Stability

Author: Virginie Delhorbe, Adriana Iordache, Lionel Picard, Thibaut Gutel, Michel Bardet, Lionel Dubois, Laboratoire d'Innovation pour les Technologies des Energies Nouvelles et les nanomatériaux (LITEN), Institut National de L'Energie Solaire (INES), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Reconnaissance Ionique et Chimie de Coordination (RICC), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Magnetic Resonance [?-2019] (RM [?-2019]), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Conception d’Architectures Moléculaires et Processus Electroniques [2017-2019] (CAMPE [2017-2019]), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Laboratoire de Chimie, Catalyse, Polymères et Procédés, R 5265 (C2P2), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-École supérieure de Chimie Physique Electronique de Lyon (CPE)-Université Claude Bernard Lyon 1 (UCBL), Université de Lyon-Université de Lyon, Centre Interlangues - Texte, Image, Langage (TIL), Université de Bourgogne (UB), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: Battery (electricity), Greener Compound, Materials science, Rechargeable Lithium Batteries, Inorganic chemistry, Organic radical battery, 02 engineering and technology, Conjugated system, 010402 general chemistry, Anode Material, 01 natural sciences, 7. Clean energy, Redox, chemistry.chemical_compound, All-Organic Battery, Sodium-Ion Battery, [CHIM]Chemical Sciences, General Materials Science, Imide, Perylene, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS, Lithium-Ion, [PHYS]Physics [physics], Sodium-ion battery, 021001 nanoscience & nanotechnology, Electrode Materials, Organic Active Material, 0104 chemical sciences, chemistry, Electrode, 0210 nano-technology
Abstract: International audience; Organic materials derived from biomass can constitute a viable option as replacements for inorganic materials in lithium-ion battery electrodes owing to their low production costs, recyclability, and structural diversity. Among them, conjugated carbonyls have become the most promising type of organic electrode material as they present high theoretical capacity, fast reaction kinetics, and quasi-infinite structural diversity. In this letter, we report a new perylene-based all-organic redox battery comprising two aromatic conjugated carbonyl electrode materials, the prelithiated tetra-lithium perylene-3,4,9,10-tetracarboxylate (PTCLi6) as negative electrode material and the poly(N-n-hexy1-3,4,9,10-perylene tetracarboxylic)imide (PTCI) as positive electrode material. The resulting battery shows promising long-term cycling stability up to 200 cycles. In view of the enhanced cycling performances, the two organic materials studied herein are proposed as suitable candidates for the development of new all-organic lithium-ion batteries.
Published: 2016
Full Text: View/download PDF

32. Ultra-low temperature MAS-DNP

Author: Eric Bouleau, Gaël De Paëpe, Daniel Lee, Pierre Saint-Bonnet, Sabine Hediger, Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Laboratoire de Calculs et Conception Cryogénique (L3C ), Service des Basses Températures (SBT ), Laboratoire de Cryogénie pour la Fusion (LCF ), ANR-11-LABX-0003,ARCANE,Grenoble, une chimie bio-motivée(2011), ANR-08-CEXC-0003,DNP4NanoCarac,Polarisation Dynamique Nucléaire : amélioration de la sensibilité en RMN solide haute résolution pour l'étude structurale 3D de nanotubes fonctionnalisés et autres nano-objets(2008), ANR-12-BS08-0016,CryoMAS4DNP,Polarisation dynamique nucléaire en rotation à l'angle magique à très basse température et à haut champ magnétique(2012), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])
Subjects: Cryostat, Nuclear and High Energy Physics, Magic angle, Enhanced NMR, Biophysics, Analytical chemistry, 010402 general chemistry, Solid-state NMR, 01 natural sciences, Biochemistry, Dynamic nuclear polarization, Magic angle spinning, Helium sample spinning, C-13 NMR, Spectroscopy, Spinning, [PHYS]Physics [physics], Physics, Spins, 010405 organic chemistry, business.industry, Atmospheric temperature range, Condensed Matter Physics, 0104 chemical sciences, Cryogenic helium, Solid-state nuclear magnetic resonance, C-13-C-13 correlation spectroscopy, Optoelectronics, business
Abstract: International audience; Since the infancy of NMR spectroscopy, sensitivity and resolution have been the limiting factors of the technique. Regular essential developments on this front have led to the widely applicable, versatile, and powerful spectroscopy that we know today. However, the Holy Grail of ultimate sensitivity and resolution is not yet reached, and technical improvements are still ongoing. Hence, high-field dynamic nuclear polarization (DNP) making use of high-frequency, high-power microwave irradiation of electron spins has become very promising in combination with magic angle sample spinning (MAS) solid-state NMR experiments. This is because it leads to a transfer of the much larger polarization of these electron spins under suitable irradiation to surrounding nuclei, greatly increasing NMR sensitivity. Currently, this boom in MAS-DNP is mainly performed at minimum sample temperatures of about 100 K, using cold nitrogen gas to pneumatically spin and cool the sample. This Perspective deals with the desire to improve further the sensitivity and resolution by providing "ultra"-low temperatures for MAS-DNP, using cryogenic helium gas. Different designs on how this technological challenge has been overcome are described. It is shown that stable and fast spinning can be attained for sample temperatures down to 30 K using a large cryostat developed in our laboratory. Using this cryostat to cool a closed-loop of helium gas brings the additional advantage of sample spinning frequencies that can greatly surpass those achievable with nitrogen gas, due to the differing fluidic properties of these two gases. It is shown that using ultra-low temperatures for MAS-DNP results in substantial experimental sensitivity enhancements and according time-savings. Access to this temperature range is demonstrated to be both viable and highly pertinent. (C) 2015 Elsevier Inc. All rights reserved.
Published: 2016
Full Text: View/download PDF

33. Cellulose phosphorylation comparison and analysis of phosphorate position on cellulose fibers

Author: Naceur Belgacem, Michel Bardet, Julien Bras, Corinne Gablin, Cécile Sillard, Jayasubba Reddy Yarava, Lyndon Emsley, Fleur Rol, Didier Léonard, Laboratoire Génie des procédés papetiers (LGP2), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP ), Université Grenoble Alpes (UGA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes (UGA), Ecole Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL), Surfaces, Institut des Sciences Analytiques (ISA), Université Claude Bernard Lyon 1 (UCBL), Université de Lyon-Université de Lyon-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Claude Bernard Lyon 1 (UCBL), Université de Lyon-Université de Lyon-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), ANR-16-CARN-0025,PolyNat Carnot Institute,PolyNat Carnot Institute(2011), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Claude Bernard Lyon 1 (UCBL), Université de Lyon-Université de Lyon-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Claude Bernard Lyon 1 (UCBL), and Université de Lyon-Université de Lyon-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: inorganic chemicals, Polymers and Plastics, growth, 02 engineering and technology, tof-sims, 010402 general chemistry, 01 natural sciences, nmr, chemistry.chemical_compound, [CHIM.ANAL]Chemical Sciences/Analytical chemistry, nmr-spectroscopy, Materials Chemistry, [CHIM]Chemical Sciences, Solubility, Cellulose, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS, chemistry.chemical_classification, phosphorylation, Organic Chemistry, hydroxyapatite, flame-retardant, 021001 nanoscience & nanotechnology, cellulose, 0104 chemical sciences, Cellulose fiber, [CHIM.POLY]Chemical Sciences/Polymers, chemistry, Cellulosic ethanol, Reagent, Urea, acid, Titration, Counterion, nanofibrillated cellulose, 0210 nano-technology, Nuclear chemistry
Abstract: Chemical modifications of cellulose fibers as pretreatment for cellulose nanofibrils (CNF) production have been investigated to improve the production process and the quality of obtained cellulosic nanomaterial. In this study, phosphorylation of cellulose fibers was done in anticipation of a future nanofibrillation. Different phosphate salts, namely NH4H2PO4, (NH4)(2)HPO4, Na2HPO4, NaH2PO4 and LiH2PO4 with different constants of solubility (Ks) were used to increase the efficiency of the modification. Phosphorylated cellulose pulps were analyzed using elemental analysis, solid-state C-13 and P-31 NMR, or conductimetric titration method. No effect of Ks was observed whereas a counterion effect was pointed out. The study also reported the effect of pH, cellulose consistency, temperature and urea content in phosphorylation efficiency. Finally, chemical functionalization and penetration of phosphorylation reagents in the cellulose fibers were evaluated using XPS, SEM-EDX, ToF-SIMS and solid-state NMR.
Published: 2020
Full Text: View/download PDF

34. MAS-DNP Enhancements: Hyperpolarization, Depolarization, and Absolute Sensitivity

Author: Hediger, Sabine, Lee, Daniel, Mentink-Vigier, Frédéric, de Paepe, Gael, Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), National High Magnetic Field Laboratory (NHMFL), Florida State University [Tallahassee] (FSU), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)
Subjects: cross effect, depolarization, technology, industry, and agriculture, [CHIM]Chemical Sciences, MAS-DNP, enhancement, absolute sensitivity, hyperpolarization
Abstract: International audience; Dynamic nuclear polarization at high magnetic fields has made significant progress over the last decades, and this hyperpolarizing technique is currently revolutionizing the impact of solid-state NMR for the study of complex systems in chemistry, material science, and biology. In this article, we emphasize the importance and difficulty in quantifying sensitivity from DNP under magic-angle spinning. To this end, we provide insight into the cross effect, the current main MAS-DNP mechanism. This includes a description of the microwave-induced hyperpolarization phenomenon but also of the reduction of the NMR signal prior to microwave irradiation for samples doped with polarizing agents (bleaching and depolarization effects). We highlight the importance of the nuclear hyperpolarization buildup time in the evaluation of MAS-DNP efficiency. Finally, we discuss other experimental parameters affecting sensitivity in DNP-enhanced spectra and propose a guideline for its proper characterization depending on the type of investigation.
Published: 2018
Full Text: View/download PDF

35. Computationally Assisted Design of Polarizing Agents for Dynamic Nuclear Polarization Enhanced NMR: The AsymPol Family

Author: Mentink-Vigier, Frederic, Marin-Montesinos, Ildefonso, Jagtap, Anil, Halbritter, Thomas, van Tol, Johan, Hediger, Sabine, Lee, Daniel, Sigurdsson, Snorri Th., de Paëpe, Gaël, Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), National High Magnetic Field Laboratory (NHMFL), Florida State University [Tallahassee] (FSU), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)
Subjects: Magnetic Resonance Spectroscopy, Molecular Structure, Computer-Aided Design, [CHIM]Chemical Sciences, Organic Chemicals, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract: We introduce a new family of highly efficient polarizing agents for dynamic nuclear polarization (DNP)-enhanced nuclear magnetic resonance (NMR) applications, composed of asymmetric bis-nitroxides, in which a piperidine-based radical and a pyrrolinoxyl or a proxyl radical are linked together. The design of the AsymPol family was guided by the use of advanced simulations that allow computation of the impact of the radical structure on DNP efficiency. These simulations suggested the use of a relatively short linker with the intention to generate a sizable intramolecular electron dipolar coupling/ J-exchange interaction, while avoiding parallel nitroxide orientations. The characteristics of AsymPol were further tuned, for instance with the addition of a conjugated carbon-carbon double bond in the 5-membered ring to improve the rigidity and provide a favorable relative orientation, the replacement of methyls by spirocyclohexanolyl groups to slow the electron spin relaxation, and the introduction of phosphate groups to yield highly water-soluble dopants. An in-depth experimental and theoretical study for two members of the family, AsymPol and AsymPolPOK, is presented here. We report substantial sensitivity gains at both 9.4 and 18.8 T. The robust efficiency of this new family is further demonstrated through high-resolution surface characterization of an important industrial catalyst using fast sample spinning at 18.8 T. This work highlights a new direction for polarizing agent design and the critical importance of computations in this process.
Published: 2018
Full Text: View/download PDF

36. Role of Yttrium complexes in the white luminescence of phosphors prepared by sol-gel process

Author: Gautier-Luneau, Isabelle, Burner, Pauline, Salaun, Mathieu, Maurel, Vincent, Bardet, Michel, Mouesca, Jean-Marie, Gambarelli, Serge, Sontakke, Atul, Ferrier, Alban, Viana, Bruno, Ibanez, Alain, Optique et Matériaux (OPTIMA ), Institut Néel (NEEL), Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP )-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP )-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Conception d’Architectures Moléculaires et Processus Electroniques (CAMPE), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Paris - Chimie ParisTech-PSL (ENSCP), Université Paris sciences et lettres (PSL), Chimie ParisTech, ENSCP, Paris Tech, CNRS, Optique et Matériaux (NEEL - OPTIMA), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG)
Subjects: [PHYS.PHYS.PHYS-OPTICS]Physics [physics]/Physics [physics]/Optics [physics.optics], [CHIM.COOR]Chemical Sciences/Coordination chemistry, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract: International audience
Published: 2018

37. Unique Superparamagnetic-like Behavior Observed in Non-π-delocalized Nitroxide Diradical Compounds Showing Discotic Liquid Crystalline Phase

Author: Elena Zaytseva, Takuya Akita, Masahiro Funahashi, Yusa Takemoto, Yoichi Takanishi, Hiroki Takahashi, Masahito Sugiyama, Rui Tamura, Simon Clevers, Gérard Coquerel, Naoki Yoshioka, Dmitrii G. Mazhukin, Jun Yamauchi, Shuichi Sato, Katsuaki Suzuki, Yoshiaki Uchida, Jayeong Park, Satoshi Shimono, Department of Integrated Imaging Informatics, University of Tokyo Hospital, University of Tokyo Hospital, Sciences et Méthodes Séparatives (SMS), Université de Rouen Normandie (UNIROUEN), Normandie Université (NU)-Normandie Université (NU), Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Graduate School of Human and Environmental Studies - Kyoto University, Kyoto University [Kyoto], Collaboration, Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), and Kyoto University
Subjects: Phase transition, Chemistry, Diradical, Organic Chemistry, 02 engineering and technology, General Chemistry, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, 010402 general chemistry, 021001 nanoscience & nanotechnology, 01 natural sciences, Magnetic susceptibility, Catalysis, 0104 chemical sciences, Magnetization, Paramagnetism, Crystallography, Impurity, Diamagnetism, [CHIM]Chemical Sciences, [PHYS.COND]Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat], 0210 nano-technology, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS, Superparamagnetism
Abstract: A unique superparamagnetic-like behavior and a large "positive magneto-LC effect" were observed in the solid phases and the hexagonal columnar (Colh ) liquid crystalline (LC) phase, respectively, of novel achiral non-π-delocalized nitroxide diradical compounds (R,S)-1, which showed polymorphism in the solid phases (solids I and II). The SQUID magnetization measurement revealed that (1) (R,S)-1 containing a small amount of racemic diastereomers (R*,R*)-1 possessed an unusual and large temperature-independent magnetic susceptibility (χTIM >0) component in the original nanocrystalline solid I that was responsible for the observed superparamagnetic-like behavior under low magnetic fields and did not arise from the contamination by extrinsic magnetic metal or metal ion impurities, besides ordinary temperature-dependent paramagnetic susceptibility (χpara >0) and temperature-independent diamagnetic susceptibility (χdia
Published: 2018
Full Text: View/download PDF

38. Growth of bulk functionalized silicon nanowires: importance of the gaseous phase

Author: Keller, Caroline, Lapertot, Gerard, Bayle, Pierre-Alain, Reiss, Peter, Haon, Cédric, Chenevier, Pascale, Synthèse, Structure et Propriétés de Matériaux Fonctionnels (STEP), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Instrumentation, Material and Correlated Electrons Physics (IMAPEC), PHotonique, ELectronique et Ingénierie QuantiqueS (PHELIQS), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Département de l'électricité et de l'hydrogène dans les transports (DEHT), Laboratoire d'Innovation pour les Technologies des Energies Nouvelles et les nanomatériaux (LITEN), Institut National de L'Energie Solaire (INES), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National de L'Energie Solaire (INES), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Société Chimique de France, Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut National de L'Energie Solaire (INES), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), and Chenevier, Pascale
Subjects: [CHIM.MATE] Chemical Sciences/Material chemistry, Silicon, nanowires, disproportionation, reaction mechanism, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, silylenes
Abstract: International audience; Silicon nanowires (SiNWs) have remarkable properties allowing new applications. Forexample, Li-ion batteries performances can be significantly improved[1]. It is therefore interesting toproduce them in an easy and quantitative way, and our team recently patented a new innovative growthprocess in this way. It allows high yield and bulk production of SiNWs, thanks to a non-dangerousorganosilane precursor, a gold nanoparticle catalyst, and a sacrificial support in NaCl[2]. The assynthetized SiNWs are surface functionalized, which is very useful for making SiNWs/carboncomposites. With this new process, the SiNWs diameter is always close to 10 nm with a sharpdistribution; the reason is not clear. In the present work we focus on the reaction mechanism, with theaim to understand the size limitation and the way the functionalization is happening. Electronicmicroscopy on SiNWs after a short reaction time revealed that 2 distinct populations of SiNWs withdifferent diameters (6nm and 10nm) are formed separately at different reaction times. Also, by usingNMR spectroscopy and a scavenger, we show that silylenes are part of the process as reactionintermediates. The gaseous phase plays for sure a key role in the mechanism, and the understandingof the steps occurring there is fundamental for the tunability of the SiNWs.1. Chan C.K., Peng H., Liu G. McIlwrath K., Zhang X.F., Huggins R.A. and Cui Y., Nature Nano., 2008, 3, 31-342. Chenevier P., Reiss P., Burchak O., Method for Producing Silicon Nanowires, FR3022234 (A1), 2015
Published: 2018

39. The formation of polymer-dopant aggregates as a possible origin of limited doping efficiency at high dopant concentration

Author: A. Revaux, Michel Bardet, Pierre Alain Bayle, Dominique Vuillaume, Antoine Kahn, Julie Euvrard, Laboratoire de physique de la matière condensée (LPMC), École polytechnique (X)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Institut d’Électronique, de Microélectronique et de Nanotechnologie - UMR 8520 (IEMN), Centrale Lille-Institut supérieur de l'électronique et du numérique (ISEN)-Université de Valenciennes et du Hainaut-Cambrésis (UVHC)-Université de Lille-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Polytechnique Hauts-de-France (UPHF), Nanostructures, nanoComponents & Molecules - IEMN (NCM-IEMN), Centrale Lille-Institut supérieur de l'électronique et du numérique (ISEN)-Université de Valenciennes et du Hainaut-Cambrésis (UVHC)-Université de Lille-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Polytechnique Hauts-de-France (UPHF)-Centrale Lille-Institut supérieur de l'électronique et du numérique (ISEN)-Université de Valenciennes et du Hainaut-Cambrésis (UVHC)-Université de Lille-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Polytechnique Hauts-de-France (UPHF), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), and Nanostructures, nanoComponents & Molecules - IEMN (NCM - IEMN)
Subjects: Materials science, Scanning electron microscope, Analytical chemistry, FOS: Physical sciences, 02 engineering and technology, Activation energy, Applied Physics (physics.app-ph), Conductivity, 010402 general chemistry, 01 natural sciences, Biomaterials, chemistry.chemical_compound, Condensed Matter::Materials Science, Condensed Matter::Superconductivity, Materials Chemistry, Thiophene, [CHIM]Chemical Sciences, Electrical and Electronic Engineering, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS, Condensed Matter - Materials Science, Dopant, Doping, technology, industry, and agriculture, Materials Science (cond-mat.mtrl-sci), Physics - Applied Physics, General Chemistry, 021001 nanoscience & nanotechnology, Condensed Matter Physics, 3. Good health, 0104 chemical sciences, Electronic, Optical and Magnetic Materials, Organic semiconductor, chemistry, Transmission electron microscopy, Condensed Matter::Strongly Correlated Electrons, 0210 nano-technology, human activities
Abstract: The polymer (PBDTTT-c) p-doped with the molecular dopant (Mo(tfd-COCF3)3) exhibits a decline in transport properties at high doping concentrations, which limits the performance attainable through organic semiconductor doping. Scanning Electron Microscopy is used to correlate the evolution of hole conductivity and hopping transport activation energy with the formation of aggregates in the layer. Transmission Electron Microscopy with energy-dispersive X-ray analysis along with liquid-state Nuclear Magnetic Resonance experiments are carried out to determine the composition of the aggregates. This study offers an explanation to the limited efficiency of doping at high dopant concentrations and reinforces the need to increase doping efficiency in order to be able to reduce the dopant concentration and not negatively affect conductivity., Comment: Full papers and figures with supporting information
Published: 2018
Full Text: View/download PDF

40. Lanthanide-free amorphous aluminum-borate micropowders: Broadband emitting phosphors for warm-white LED lighting

Author: Salaun, Mathieu, Sontakke, Atul, Maurel, Vincent, Bardet, Michel, Mouesca, Jean-Marie, Gambarelli, Serge, Ferrier, Alban, Viana, Bruno, Gautier-Luneau, Isabelle, Ibanez, Alain, Optique et Matériaux (OPTIMA ), Institut Néel (NEEL), Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP )-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP )-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Paris - Chimie ParisTech-PSL (ENSCP), Université Paris sciences et lettres (PSL), Centre des Matériaux (MAT), MINES ParisTech - École nationale supérieure des mines de Paris, Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université Paris sciences et lettres (PSL)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Conception d’Architectures Moléculaires et Processus Electroniques (CAMPE), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Service de Chimie Inorganique et Biologique (SCIB - UMR E3), Institut Nanosciences et Cryogénie (INAC), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Chimie ParisTech, ENSCP, Paris Tech, CNRS, SPIE, Optique et Matériaux (NEEL - OPTIMA), Centre des Matériaux (CDM), Mines Paris - PSL (École nationale supérieure des mines de Paris), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: [PHYS]Physics [physics], [CHIM]Chemical Sciences, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry
Abstract: International audience; We develop original phosphors based on glassy aluminum borate micropowders without any metal activator for the development of eco-efficient white-LEDs. Thus, these lanthanide-free phosphors allow producing intense photoluminescence broadbands in the whole visible range from carbon-related radicals trapped in glassy grains. The origin of emitting centers has been specified by coupling microcalorimetry, mass spectrometry, thermo- and afterglow-luminescence, NMR, EPR and pulsed ENDOR spectroscopies combined with DFT calculations. Thus, from only one phosphor excited with near-UV LED chips (365-390 nm), we can generate intense warm white light: internal quantum yields around 80-90% and high color rendering indexes (CRI = 92-94).
Published: 2018

41. Gelled Electrolyte Containing Phosphonium Ionic Liquids for Lithium-Ion Batteries

Author: Laurent Bernard, Michel Bardet, Mélody Leclère, Jannick Duchet-Rumeau, Lionel Picard, Sébastien Livi, Armel Guillermo, Doucet, Florian, Ingénierie des Matériaux Polymères (IMP), Université Claude Bernard Lyon 1 (UCBL), Université de Lyon-Université de Lyon-Institut National des Sciences Appliquées de Lyon (INSA Lyon), Université de Lyon-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Jean Monnet - Saint-Étienne (UJM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Département de l'Electricité et de l'Hydrogène pour les Transports (DEHS), Laboratoire d'Innovation pour les Technologies des Energies Nouvelles et les nanomatériaux (LITEN), Institut National de L'Energie Solaire (INES), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National de L'Energie Solaire (INES), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Structures et propriétés d'architectures moléculaire (SPRAM - UMR 5819), Institut Nanosciences et Cryogénie (INAC), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Centre Interlangues : texte, image, langage [Dijon] (TIL), Université de Bourgogne (UB)-Université Bourgogne Franche-Comté [COMUE] (UBFC), Université de Lyon-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Jean Monnet [Saint-Étienne] (UJM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), COCODI - Equipe Conception, Commande et Diagnostic, Laboratoire de génie électrique de Paris (LGEP), Université Paris-Sud - Paris 11 (UP11)-Université Pierre et Marie Curie - Paris 6 (UPMC)-Ecole Supérieure d'Electricité - SUPELEC (FRANCE)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Sud - Paris 11 (UP11)-Université Pierre et Marie Curie - Paris 6 (UPMC)-Ecole Supérieure d'Electricité - SUPELEC (FRANCE)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), and Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: [CHIM.POLY] Chemical Sciences/Polymers, Materials science, General Chemical Engineering, chemistry.chemical_element, electrolytes, 02 engineering and technology, Electrolyte, 010402 general chemistry, Electrochemistry, 01 natural sciences, 7. Clean energy, Article, lcsh:Chemistry, ionic liquids, chemistry.chemical_compound, Ionic conductivity, General Materials Science, Thermal stability, Phosphonium, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS, [CHIM.MATE] Chemical Sciences/Material chemistry, thermosets, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, 021001 nanoscience & nanotechnology, 0104 chemical sciences, [CHIM.POLY]Chemical Sciences/Polymers, lcsh:QD1-999, Lithium salts, chemistry, Chemical engineering, Polymerization, Ionic liquid, Lithium, 0210 nano-technology
Abstract: In this work, new gelled electrolytes were prepared based on a mixture containing phosphonium ionic liquid (IL) composed of trihexyl(tetradecyl)phosphonium cation combined with bis(trifluoromethane)sulfonimide [TFSI] counter anions and lithium salt, confined in a host network made from an epoxy prepolymer and amine hardener. We have demonstrated that the addition of electrolyte plays a key role on the kinetics of polymerization but also on the final properties of epoxy networks, especially thermal, thermo-mechanical, transport, and electrochemical properties. Thus, polymer electrolytes with excellent thermal stability (&gt, 300 &deg, C) combined with good thermo-mechanical properties have been prepared. In addition, an ionic conductivity of 0.13 Ms&middot, cm&minus, 1 at 100 &deg, C was reached. Its electrochemical stability was 3.95 V vs. Li0/Li+ and the assembled cell consisting in Li|LiFePO4 exhibited stable cycle properties even after 30 cycles. These results highlight a promising gelled electrolyte for future lithium ion batteries.
Published: 2018

42. High-Field Solid-State NMR with Dynamic Nuclear Polarization

Author: Sabine Hediger, Gaël De Paëpe, Daniel Lee, Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)
Subjects: Materials science, Carbon-13 NMR satellite, 010405 organic chemistry, Nuclear magnetic resonance spectroscopy, Fluorine-19 NMR, Nuclear magnetic resonance crystallography, 010402 general chemistry, 01 natural sciences, 0104 chemical sciences, Solid-state nuclear magnetic resonance, Chemical physics, [CHIM]Chemical Sciences, Hyperpolarization (physics), Insensitive nuclei enhanced by polarization transfer, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS, Earth's field NMR
Abstract: International audience
Published: 2018
Full Text: View/download PDF

43. Formation of High-Spin States (S = 3/2 and 2) in Linear Oligo- and Polyarylamines

Author: Łukasz Skórka, Jean-Marie Mouesca, Ewa Szewczyk, Lionel Dubois, Vincent Maurel, Ireneusz Wielgus, Irena Kulszewicz-Bajer, Faculty of Chemistry Technology (Warsaw, Poland), Warsaw University of Technology [Warsaw], Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Reconnaissance Ionique et Chimie de Coordination (RICC), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG)
Subjects: Field-Effect Transistors, Spin states, Ground-State, Conjugated Polymers, Trimer, 02 engineering and technology, Magnetic-Properties, 010402 general chemistry, Electrochemistry, 01 natural sciences, Persistent High-Spin, Nuclear magnetic resonance, Polycationic States, Materials Chemistry, Physical and Theoretical Chemistry, Spectroscopy, Radical Cations, [PHYS]Physics [physics], Coupling constant, Organic-Molecules, Pulsed EPR, Chemistry, Doping, Phase Crystal, 021001 nanoscience & nanotechnology, 0104 chemical sciences, Surfaces, Coatings and Films, Crystallography, Ferromagnetism, 0210 nano-technology
Abstract: International audience; This article describes the study of a linear trimer and three polyarylamines PB1-3 containing a 3,4'-biphenyl ferromagnetic coupler. The synthesis of the model compound (trimer) and the polymers has been presented. The formation of radical cations was studied using electrochemical and optical (UV-vis) methods. The chemical oxidation of these compounds leads to the creation of high-spin states, evidenced by pulsed EPR nutation spectroscopy. A quartet spin state is observed for the trimer model compound, and its J exchange coupling constant has been measured experimentally (J/k = 11.8 K) and compared quantitatively to DFT calculations. Most importantly, quartet and quintet spin states have been formed for PB3 and PB2, respectively. These last two doped polymers thus exhibit the highest spin states observed to date for linear polyarylamine compounds.
Published: 2015
Full Text: View/download PDF

44. Redox Photocatalysis with Water-Soluble Core–Shell CdSe-ZnS Quantum Dots

Author: Jean-Marie Mouesca, Marina Gromova, Jérôme Chauvin, Serge Gambarelli, Didier Gasparutto, Timothée Chauviré, Vincent Maurel, Jean-Luc Ravanat, Colette Lebrun, Pierre-Henri Jouneau, Reconnaissance Ionique et Chimie de Coordination (RICC), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Laboratoire Lésions des Acides Nucléiques (LAN), Service de Chimie Inorganique et Biologique (SCIB - UMR E3), Institut Nanosciences et Cryogénie (INAC), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Nanosciences et Cryogénie (INAC), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire d'Etude des Matériaux par Microscopie Avancée (LEMMA ), Département de Chimie Moléculaire - Chimie Inorganique Redox Biomimétique (DCM - CIRE), Département de Chimie Moléculaire (DCM), Université Joseph Fourier - Grenoble 1 (UJF)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Joseph Fourier - Grenoble 1 (UJF)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Nanosciences et Cryogénie (INAC), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), and Département de Chimie Moléculaire - Chimie Inorganique Redox (DCM - CIRE)
Subjects: Visible-Light Irradiation, One-Electron Oxidation, Inorganic chemistry, Semiconductor Nanocrystals, 02 engineering and technology, Reaction intermediate, 010402 general chemistry, Photochemistry, 01 natural sciences, Redox, Correlation-Energy, Nanorod Heterostructures, Core shell, chemistry.chemical_compound, Physical and Theoretical Chemistry, Charge Separation, Hydrogen production, [PHYS]Physics [physics], Singlet Oxygen, Chemistry, Singlet oxygen, Hydrogen-Production, 021001 nanoscience & nanotechnology, 0104 chemical sciences, Surfaces, Coatings and Films, Electronic, Optical and Magnetic Materials, Efficient, General Energy, Quantum dot, Hole Transfer, Photocatalysis, 0210 nano-technology, Visible spectrum
Abstract: International audience; The use of CdSe-ZnS type I quantum.clots as redox photocatalysts with visible light in water is investigated by monitoring the oxidation reaction of 8-oxo-2'-deoxyguanosine and the reduction of nitrophenylalanine derivatives. The detection of reaction intermediates and the identification and quantitation of reaction products establish that both reactions are photocatalyzed simultaneously by CdSe-ZnS type I quantum dots. The photocatalyzed reactions are observed without the need for sacrificial reactants and with high turnover numbers (>400). These results demonstrate that CdSe-ZnS type I quantum dots can work efficiently as redox photocatalysts in water solution.
Published: 2015
Full Text: View/download PDF

45. Evidence of Organic Luminescent Centers in Sol-Gel-Synthesized Yttrium Aluminum Borate Matrix Leading to Bright Visible Emission

Author: Atul D. Sontakke, Anne-Laure Barra, Alban Ferrier, Isabelle Gautier-Luneau, Alain Ibanez, Serge Gambarelli, Vincent Maurel, Pauline Burner, Mathieu Salaun, Michel Bardet, Jean-Marie Mouesca, Bruno Viana, Optique et Matériaux (OPTIMA ), Institut Néel (NEEL), Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP )-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP )-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Paris - Chimie ParisTech-PSL (ENSCP), Université Paris sciences et lettres (PSL), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Laboratoire national des champs magnétiques intenses - Grenoble (LNCMI-G ), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Laboratoire de Chimie de la Matière Condensée de Paris (LCMCP), Université Pierre et Marie Curie - Paris 6 (UPMC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Collège de France (CdF (institution))-Institut de Chimie du CNRS (INC), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Pierre et Marie Curie - Paris 6 (UPMC)-Collège de France (CdF (institution))-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Optique et Matériaux (NEEL - OPTIMA), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Institut de Recherche de Chimie Paris (IRCP), Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université Paris sciences et lettres (PSL)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Ministère de la Culture (MC), and Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG)
Subjects: [PHYS]Physics [physics], Photoluminescence, chemistry.chemical_element, Phosphor, General Medicine, 02 engineering and technology, General Chemistry, Yttrium, 010402 general chemistry, 021001 nanoscience & nanotechnology, Photochemistry, 01 natural sciences, Thermoluminescence, Catalysis, 0104 chemical sciences, law.invention, chemistry, law, Calcination, 0210 nano-technology, Luminescence, Spectroscopy, Electron paramagnetic resonance, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract: Yttrium aluminum borate (YAB) powders prepared by sol–gel process have been investigated to understand their photoluminescence (PL) mechanism. The amorphous YAB powders exhibit bright visible PL from blue emission for powders calcined at 450 °C to broad white PL for higher calcination temperature. Thanks to 13C labelling, NMR and EPR studies show that propionic acid initially used to solubilize the yttrium nitrate is decomposed into aromatic molecules confined within the inorganic matrix. DTA-TG-MS analyses show around 2 wt % of carbogenic species. The PL broadening corresponds to the apparition of a new band at 550 nm, associated with the formation of aromatic species. Furthermore, pulsed ENDOR spectroscopy combined with DFT calculations enables us to ascribe EPR spectra to free radicals derived from small (2 to 3 rings) polycyclic aromatic hydrocarbons (PAH). PAH molecules are thus at the origin of the PL as corroborated by slow afterglow decay and thermoluminescence experiments.
Published: 2017
Full Text: View/download PDF

46. New Solid Electrolyte Na 9 Al(MoO 4 ) 6 : Structure and Na + Ion Conductivity

Author: Aleksandra A. Savina, Joke Hadermann, Sergey Yu. Stefanovich, Irina Yu. Arapova, A. L. Buzlukov, Tatiana A. Denisova, Elena G. Khaikina, Bogdan I. Lazoryak, Yana V. Baklanova, Michel Bardet, Vladimir A. Morozov, N. I. Medvedeva, Department of Chemistry, Moscow State University, Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Electron Microscopy for Materials Science (EMAT), University of Antwerp (UA), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])
Subjects: Chemistry, General Chemical Engineering, Physics, Relaxation (NMR), 02 engineering and technology, General Chemistry, Electrolyte, Crystal structure, Conductivity, 010402 general chemistry, 021001 nanoscience & nanotechnology, 01 natural sciences, 0104 chemical sciences, Ion, Crystallography, Octahedron, Materials Chemistry, Fast ion conductor, [CHIM]Chemical Sciences, 0210 nano-technology, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS, Monoclinic crystal system
Abstract: Solid electrolytes are important materials with a wide range of technological applications. This work reports the crystal structure and electrical properties of a new solid electrolyte Na9Al(MoO4)(6). The monoclinic Na9Al(MoO4)(6) consists of isolated polyhedral, [Al(MoO4)(6)](9-) clusters composed of a central AlO6 octahedron sharing vertices with six MoO4 tetrahedra to form a three-dimensional framework. The AlO6 octahedron also shares edges with one NalO(6) octahedron and two Na2O(6) octahedra. Na3-Na5 atoms are located in the framework cavities. The structure is related to that of sodium ion conductor II-Na3Fe2(AsO4)(3). High-temperature conductivity measurements revealed that the conductivity (sigma) of Na9Al(MoO4)(6) at 803 K equals 1.63 X 10(-2) S cm(-1). The temperature behavior of the Na-23 and Al-27 nuclear magnetic resonance spectra and the spin-lattice relaxation rates of the Na-23 nuclei indicate the presence of fast Na+ ion diffusion in the studied compound. At T
Published: 2017
Full Text: View/download PDF

47. Structural and dynamic properties of hybrid perovskites for photovoltaic applications

Author: da Cunha Ferreira, Afonso, Létoublon, Antoine, Raymond, Stéphane, Paofai, Serge, Cordier, Stéphane, Katan, Claudine, Saidaminov, Makshud, Zhumekenov, Ayan, Bakr, Osman, Even, Jacky, Bourges, Philippe, Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES), Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA), KAUST Solar Center (KSC), King Abdullah University of Science and Technology (KAUST), Laboratoire Léon Brillouin (LLB - UMR 12), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay, Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), and Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes (ENSCR)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Subjects: [PHYS]Physics [physics], [CHIM]Chemical Sciences, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Abstract: National audience
Published: 2017

48. Interfacial Ca2+ environments in nanocrystalline apatites revealed by dynamic nuclear polarization enhanced 43Ca NMR spectroscopy

Author: Gaël De Paëpe, Christian Bonhomme, César Leroy, Danielle Laurencin, Florence Babonneau, Daniel Lee, Charlène Crevant, Laure Bonhomme-Coury, Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Spectroscopie, Modélisation, Interfaces pour L'Environnement et la Santé (LCMCP-SMiLES), Laboratoire de Chimie de la Matière Condensée de Paris (LCMCP), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Sorbonne Université (SU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Sorbonne Université (SU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut Charles Gerhardt Montpellier - Institut de Chimie Moléculaire et des Matériaux de Montpellier (ICGM), Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Montpellier (ENSCM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Montpellier (UM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), ERC-CoG-2015, No. 682895, ANR-12-BS08-0016-01, Labex ARCANE (ANR-11-LABX-0003-01), ANR-11-LABX-0003,ARCANE,Grenoble, une chimie bio-motivée(2011), ANR-12-BS08-0016,CryoMAS4DNP,Polarisation dynamique nucléaire en rotation à l'angle magique à très basse température et à haut champ magnétique(2012), European Project: 682895, Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Institut Charles Gerhardt Montpellier - Institut de Chimie Moléculaire et des Matériaux de Montpellier (ICGM ICMMM), and Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Montpellier (ENSCM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Montpellier (UM)-Université Montpellier 1 (UM1)-Université Montpellier 2 - Sciences et Techniques (UM2)-Institut de Chimie du CNRS (INC)
Subjects: Materials science, Science, General Physics and Astronomy, Natural abundance, 010402 general chemistry, 01 natural sciences, General Biochemistry, Genetics and Molecular Biology, Apatite, Polarization (electrochemistry), Multidisciplinary, Isotope, 010405 organic chemistry, fungi, biomaterial, Biomaterial, [CHIM.MATE]Chemical Sciences/Material chemistry, General Chemistry, Nuclear magnetic resonance spectroscopy, 43Ca, Nanocrystalline material, 0104 chemical sciences, [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, NMR spectra database, Chemical physics, apatite, visual_art, visual_art.visual_art_medium, DNP
Abstract: The interfaces within bones, teeth and other hybrid biomaterials are of paramount importance but remain particularly difficult to characterize at the molecular level because both sensitive and selective techniques are mandatory. Here, it is demonstrated that unprecedented insights into calcium environments, for example the differentiation of surface and core species of hydroxyapatite nanoparticles, can be obtained using solid-state NMR, when combined with dynamic nuclear polarization. Although calcium represents an ideal NMR target here (and de facto for a large variety of calcium-derived materials), its stable NMR-active isotope, calcium-43, is a highly unreceptive probe. Using the sensitivity gains from dynamic nuclear polarization, not only could calcium-43 NMR spectra be obtained easily, but natural isotopic abundance 2D correlation experiments could be recorded for calcium-43 in short experimental time. This opens perspectives for the detailed study of interfaces in nanostructured materials of the highest biological interest as well as calcium-based nanosystems in general.
Published: 2017
Full Text: View/download PDF

49. At the very beginning of life on Earth: the thiol-rich peptide (TRP) world hypothesis

Author: Anne Milet, Ibrahim Shalayel, K. V. Raghavendra Rao, Kieu Dung Ly, Yannick Vallée, Gaël De Paëpe, Katharina Märker, Département de Chimie Moléculaire - Synthèse Et Réactivité en Chimie Organique (DCM - SeRCO ), Département de Chimie Moléculaire (DCM), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Département de Chimie Moléculaire - Chimie Inorganique Redox (DCM - CIRE ), ANR-11-LABX-0003,ARCANE,Grenoble, une chimie bio-motivée(2011), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), and Département de Chimie Moléculaire - Chimie Inorganique Redox Biomimétique (DCM - CIRE )
Subjects: 0301 basic medicine, Embryology, Earth, Planet, Origin of Life, Peptide, Tripeptide, Biology, 03 medical and health sciences, chemistry.chemical_compound, Abiogenesis, Thiolactone, Humans, Sulfhydryl Compounds, Amino Acids, Beginning of Human Life, [SDV.BDD]Life Sciences [q-bio]/Development Biology, ComputingMilieux_MISCELLANEOUS, chemistry.chemical_classification, [CHIM.ORGA]Chemical Sciences/Organic chemistry, Condensation reaction, Combinatorial chemistry, Peptide Fragments, Amino acid, 030104 developmental biology, [CHIM.POLY]Chemical Sciences/Polymers, chemistry, Biochemistry, Nucleic acid, Developmental Biology, Cysteine
Abstract: Life developed on Earth probably about 3.8 billion years ago, on a planet that was already largely covered by oceans and where the atmosphere was very humid. The reactions, which may have led to the formation of the first polymers, particularly to the first peptides and nucleic acids, must have been compatible with these conditions. This is the case of the reaction of nitriles with aminothiols, such as cysteine and homocysteine. Since aminonitriles are the probable precursors of amino acids, this condensation reaction has been able to rapidly yield dipeptides, tripeptides, oligomers and even true polymers, each containing thiol functions. These thiol-rich peptides (TRP's) would then have assumed the various catalytic roles that the peptides containing cysteine residues play today. They allowed a rapid bloom of life in the primitive ocean. In this scenario, RNA's are not the first polymers, but have been synthesized, like DNA's, thanks to the catalytic properties of thiols in a mostly TRP world. In this world, due to its ability to form a thiolactone, homocysteine may have played the leading role in enabling the previously formed oligomers to be stappled together, thus accelerating the formation of long peptide chains.
Published: 2017
Full Text: View/download PDF

50. Efficient 2D double-quantum solid-state NMR spectroscopy with large spectral widths

Author: Katharina Märker, Sabine Hediger, Gaël De Paëpe, Magnetic Resonance (RM ), Modélisation et Exploration des Matériaux (MEM), Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), and Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])
Subjects: Distance constraints, Mathematics::Functional Analysis, Chemistry, Metals and Alloys, Analytical chemistry, Phase (waves), 02 engineering and technology, General Chemistry, 010402 general chemistry, 021001 nanoscience & nanotechnology, 01 natural sciences, Molecular physics, Catalysis, Spectral line, 0104 chemical sciences, Surfaces, Coatings and Films, Electronic, Optical and Magnetic Materials, [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry, Solid-state nuclear magnetic resonance, Materials Chemistry, Ceramics and Composites, Double quantum, 0210 nano-technology, Spectroscopy
Abstract: International audience; 2D double-quantum single-quantum correlation spectra with arbitrary spectral widths can be recorded with SR26 and related supercycled recoupling sequences when applying Supercycle-Timing-Compensation (STiC) phase shifts. This concept widely extends the applicability of supercycled sequences, most importantly for obtaining long-range distance constraints for structure determination with solid-state NMR.
Published: 2017
Full Text: View/download PDF

Catalog

Books, media, physical & digital resources

See catalog results

Searchworks

Select search scope, currently: Articles Catalog books, media & more in Jio Institute collections Articles journal articles & other e-resources

Search

Search Constraints

Refine your results

Search Limiters

Topic

Publication Year Range

Language

Journal

Database

Publisher

87 results on '"Magnetic Resonance (RM )"'

Search Results

Catalog

Select search scope, currently: Articles

Catalog

books, media & more in Jio Institute collections

Articles

journal articles & other e-resources