This work deals with the intramolecular dynamics of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons submitted to interstellar medium conditions (isolated, rotationally cold but vibrationnally excited PAHs). Theoretical and experimental analyses of the two relaxation channels have been developed: IR emission or fragmentation. The IR absorption spectrum was obtained by classical Molecular Dynamics (on a Tight-Binding semi-empirical potential surface) coupled with the Adiabatic Switching semi-classical method in order to simulate any PAHs (even heavier than a hundred carbons). A new parametrization fitted to these aromatic systems and a quantum anharmonical DOS model were developed. This spectral simulation reproduces the main features as a function of the astrophysical relevant variables: role of the ionization (strong change in the spectrum profile and in the total absolute intensity), temperature influence (red shift, broadening and modification of the intensity of the peaks), anharmonicity (zero point energy, frequencies), structure effects (compactness, pentagonal cycle and size). The H-loss channel, induced by photon sequential absorption, of the fluorene cation (REMPI ionization) was studied using a supersonic molecular beams and a mass spectrometer. Our original method led to the determination of the absolute absorption cross-section, its attenuation with the number of absorbed photons and of the evolution of the decay rate in a relatively wide energetic range. A particular attention was focused on the data analysis techniques. A free fit of this rate is close to the PTD statistical model, but shows a strong discrepancy with the RRK model mainly at low energy. The activation energy obtained through these two models are compatible with that deduced from the Tight-Binding potential., Ce travail porte sur la dynamique intramoléculaire des Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques soumis aux conditions du milieu interstellaire (PAH isolé rotationnellement froid mais vibrationnellement excité). Des études théoriques et expérimentales ont été menées sur leur deux voies de relaxation: émission IR ou fragmentation. Le spectre d'absorption IR a été obtenu par dynamique moléculaire couplée à une méthode semi-classique Adiabatic Switching. La dynamique a été réalisée sur une surface de potentiel semi-empirique Tight-Binding dans le but de simuler tous types de PAHs pouvant dépasser une centaine de carbones (systèmes encore inaccessibles aux expériences et aux calculs ab-inito). Une paramétrisation du potentiel adaptée aux PAHs a été développée ainsi qu'un modèle donnant la densité d'états anharmonique quantique. La simulation spectrale reproduit les grandes tendances en fonction des variables pertinentes en astrophysique: rôle de l'ionisation fort changement de l'allure du spectre et de l'intensité totale absolue), et de la température (décalage vers le rouge, élargissement et modification des intensités des bandes), effet d'anharmonicité (énergie de point zéro, fréquences), et de structure (compacité, cycle pentagonal et taille). La cinétique de fragmentation (induite par absorption séquentielle de photons) d'un hydrogène du cation fluorène (ionisation REMPI) a été étudiée à l'aide d'un jet supersonique et d'un spectromètre de masse. Cette méthode expérimentale originale a permis de déterminer la section efficace absolue d'absorption, d'analyser son atténuation avec le nombre de photons absorbés et l'évolution de la constante de dissociation dans un domaine d'énergie relativement large. Une attention particulière a été portée sur les techniques d'analyse des données. (la loi de Poisson, matrice de branchement, la loi cinétique, matrice d'évolution, simulation de la forme de signaux du spectromètre). Un ajustement libre de la variation de cette constante est proche de celui du modèle statistique PTD mais très différent à basse énergie du modèle RRK. L'énergie d'activation obtenue par ces deux modèles est compatible avec celle déduite du potentiel Tight-Binding.